Способ регистрации нейтронов и устройство для его осуществления Российский патент 2018 года по МПК G01T3/06 

Область техники

Изобретение относится к способам регистрации нейтронов сцинтилляционным методом с использованием неорганического сцинтилляционного материала, полученного одним из известных способов, например, методом выращивания или вытягивания из расплава, получения стекла из расплава, получения стеклокерамики путем термической обработки стекла, для использования в детекторах ионизирующих излучений в досмотровой технике, приборах обнаружения делящихся материалов, научных исследованиях и т.д.

Уровень техники

Аппаратура неразрушающего контроля, обнаружения делящихся материалов и систем безопасности использует широкий комплекс физических методов регистрации различных типов ионизирующего излучения. Среди них регистрация нейтронов является отдельно стоящей задачей, так как нейтроны обладают малым сечением взаимодействия с электронными оболочками атомов, вследствие чего для их детектирования требуется значительная модификация методов регистрации других типов ионизирующего излучения. Эффективность регистрации нейтронов определяется сечением взаимодействия нейтронов с ядрами различных элементов в выбранном материале детектора.

Техника регистрации тепловых и эпитермальных нейтронов основана на взаимодействии с имеющими высокое сечение захвата изотопами легких элементов, таких, как ³Не, ⁶Li, ¹⁰В. Концентрация взаимодействующих ядер в рабочем веществе детектора определяет чувствительность метода.

Газовые счетчики нейтронов обладают высокой чувствительностью в области тепловых и эпитермальных (надтепловых) нейтронов [Radiation detection and measurement. Glenn F. Knoll. Third edition. John Wiley & Sons Inc. New York, Chichester, Weinheim, Brisbane, Toronto, Singapore, 2000, 816 pp], однако увеличение плотности газа в счетчике выше 12-15 атм. приводит к существенному снижению его электрических свойств, что приводит к ухудшению потребительских свойств.

Регистрация нейтронов с использованием сцинтилляционных материалов (сцинтилляторов) основана на поглощении нейтронов ядрами с высоким сечением захвата нейтронов и последующей' регистрацией вторичного излучения (гамма, альфа, высокоэнергетические ионы) сцинтиллятором. Чувствительность твердотельных детекторов, например, литий силикатного стекла или стеклокерамики, содержащей в матрице ионы лития, обогащенного изотопом ⁶Li, существенно выше, чем у газовых счетчиков, что обусловлено более высокой концентрацией поглощающих ядер в детекторном материале. Эти материалы обладают сцинтилляционными свойствами, и широко используются в сцинтилляционных детекторах [Radiation detection and measurement. Glenn F. Knoll. Third edition. John Wiley & Sons Inc. New York, Chichester, Weinheim, Brisbane, Toronto, Singapore, 2000, 816 рр]. Среди их наиболее важных характеристик, выход сцинтилляций является необходимым условием эффективности диагностического оборудования, а также условием повышения производительности любых измерений с использованием ионизирующих излучений [P. Lecoq, A. Gektin, V. Korzhik, Inorganic Scintillators for Detecting Systems, Springer, 2017, Р. 408]. Недостатком литиевых неорганических соединений является небольшой выход сцинтилляций.

Общим недостатком всех легких ядер, захватывающих нейтроны является монотонная убывающая по закону 1/v зависимость сечения поглощения нейтронов от их скорости v, что делает малоэффективной прямую регистрацию быстрых нейтронов.

Возможно использование модераторов быстрых нейтронов на основе материалов, содержащих легкие ядра (графит, пластики) с последующей регистрацией замедленных нейтронов, однако такая конструкция существенно увеличивает габариты детекторов и снижает чувствительность за счет рассеяния излучения нейтронов в веществе модератора.

Известен способ регистрации быстрых нейтронов с помощью ионизационных камер деления. В качестве ядер, взаимодействующих с нейтронами, используются ядра тяжелых элементов U-236, U-238, Th-232, напыляемых на стенки или другие внутренние конструкционные элементы ионизационных камер. В таких камерах ионизация газа обусловлена осколками деления. Недостатком ионизационных камер деления является малое количество поглощающего вещества в камере, а также использование изотопов урана и тория, что требует предварительно разделения изотопов и, как следствие, делает такие детекторы дорогими.

Известен способ регистрации быстрых нейтронов по ядрам отдачи. Быстрые нейтроны при упругом рассеянии на ядрах среды передают им некоторую часть своей энергии, поэтому детектированию подвергаются ядра отдачи. В сцинтилляторах, содержащих легкие ядра, например, органических кристаллах стильбена ["Production of Stilbene for Fast Neutron Detection," Inrad Optics white paper (2012), http://bit.1y/XnJzfw], протоны отдачи обуславливают ионизацию и могут быть зарегистрированы по вспышкам сцинтилляций. При регистрации быстрых нейтронов, протоны отдачи могут покидать детекторный элемент на основе легкого органического кристалла, тем самым уменьшая чувствительность регистрации быстрых нейтронов. Этот же недостаток присущ и детекторным элементам на основе органических пластиков, используемых для регистрации протонов отдачи.

Известен способ регистрации тепловых нейтронов с помощью композитных сцинтилляционных материалов, состоящих из частиц неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, скрепленных органическим клеем [Galunov NZ, Grinyov BV, Karavaeva NV et al. (2011) Gd-bearing composite scintillators as the new thermal neutron detectors. IEEE Trans Nucl Sci 58(1):339-346]. Естественная смесь изотопов гадолиния имеет наибольшее из всех элементов сечение поглощения тепловых нейтронов из-за наличия в естественной смеси изотопов с сечением захвата 259000 барн (¹⁵⁷Gd). Указанный способ позволяет регистрировать быстрые нейтроны по мягким линиям в спектре гамма-квантов, излучаемых в результате взаимодействия атомов гадолиния и быстрых нейтронов, 33 и 77 кэВ. Недостатком указанного способа является низкая эффективность регистрации гамма-квантов более высоких энергий, в диапазоне от 100-1300 кэВ, излучаемых в результате взаимодействия атомов гадолиния и быстрых нейтронов, а также низкий выход сцинтилляций вследствие непрозрачности композита, что снижает эффективность работы устройства.

Известен способ регистрации преимущественно тепловых нейтронов с помощью неорганического монокристаллического сцинтилляционного материала Gd₂SiO₅:Ce (GSO:Ce), окруженного.., пластиковыми сцинтилляторами, действующими как спектрометр полного поглощения гамма-квантов совместно с GSO:Ce [P.L. Reeder / Neutron detection using GSO scintillator // Nucl. Instrum. and Meth. in Phys. Res. A., Vol. 340(2), 21 Feb. 1994, pp. 371-378]. Поскольку пластиковые сцинтилляторы отличаются малой эффективностью поглощения высокоэнергичных гамма-квантов, предложенный спектрометр полного поглощения будет либо неэффективным, либо будет требовать очень больших объемов пластикового сцинтиллятора; при этом толстый слой пластикового сцинтиллятора неизбежно рассеивает и поглощает часть излучения нейтронов, снижая, таким образом, эффективность детектора нейтронов.

В качестве прототипа был выбран способ детектирования преимущественно тепловых нейтронов [Патент РФ 2501040], заключающийся в том, что нейтрон захватывается в гамма-лучевом сцинтилляторе на основе неорганического материала, содержащего нейтрон-поглощающие компоненты, затем измеряют свет, излучаемый из гамма-лучевого сцинтиллятора, из него определяют полную потерю энергии гамма-излучения после захвата нейтрона, и классифицируют событие как захват нейтрона, когда измеренная полная потеря энергии выше 2,614 МэВ. Нейтрон-поглощающие компоненты, содержащиеся в неорганическом сцинтилляционном материале, согласно способу, описанному в прототипе, должны высвобождать энергию, сообщенную возбужденным ядрам после захвата нейтронов, в основном посредством гамма-излучения. Способ реализуется на основе устройства, включающего в себя гамма-лучевой сцинтиллятор, оптически соединенный с ним детектор света, и оценивающее приспособление, которое способно сравнивать величину сигнала фотодетектора с некоторыми заданными значениями. Описанный в данном способе детектирования нейтронов метод обработки данных измерений, заключающийся в сравнении определенной величины полной потери энергии с пороговым значением 2,614 МэВ, позволяет отделить зарегистрированный нейтрон от других видов излучения, но не позволяет получать какую-либо информацию о спектральных характеристиках (энергии) регистрируемого нейтронного излучения.

Раскрытие изобретения

Техническим результатом заявленного изобретения является возможность детектирования нейтронов в широком энергетическом диапазоне с высокой чувствительностью, обеспечение возможности получать информацию об энергии детектируемых нейтронов, в случае испускания нейтронов монохроматическим источником, либо создавать сигнатуры немонохроматических источников сложного спектрального состава, и различать такие источники по их сигнатурам.

Для достижения данного технического результата предложен способ регистрации нейтронов, при котором регистрируют фотоны сцинтилляций, образующиеся при попадании нейтронов в гамма-лучевой сцинтиллятор на основе неорганического материала, содержащего нейтронпоглощающие компоненты, и определяют характеристики нейтронного излучения, при этом используют неорганический сцинтилляционный материал, содержащий атомы гадолиния, фотоны сцинтилляций от гамма-квантов регистрируют в энергетическом диапазоне 40-1300 кэВ и проводят сравнительный анализ интенсивности линий и/или групп линий в измеренном спектре излученных гамма-квантов в не менее чем двух энергетических диапазонах, и по результатам данного анализа делают вывод о величине и спектральных характеристиках регистрируемого излучения нейтронов. Кроме того:

- фотоны сцинтилляций от гамма-квантов регистрируют в энергетическом диапазоне 40-600 кэВ

- сравнивают интенсивности как минимум в двух линиях или группах линий, выбранных в энергетическом диапазоне 40-100 кэВ, 100-200 кэВ, и линии 511 кэВ

- в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют материалы из ряда: Gd₂SiO₅, Gd₂Si₂O₇, GdBr₃, Gd₃Al₂Ga₃O₁₂ в форме монокристаллического или поликристаллического материала, содержащие в качестве активатора атомы Се и/или Tb и/или Eu, которые вводят в состав материала, замещая один или несколько элементов в количестве до 2 ат. %.

- в указанных выше неорганических сцинтилляционных материалах, содержащих атомы гадолиния замещают до 60% атомов Gd атомами Y или лантаноидами.

- в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют сцинтилляционное стекло, содержащее оксиды Gd, Si, а в качестве активатора атомы Се и/или Tb.

Также для достижения указанного технического результата предложено устройство для регистрации нейтронов, содержащее гамма-лучевой сцинтиллятор на основе неорганического сцинтилляционного материала оптически соединенного с фотодетектором, соединенным с анализирующим устройством в котором неорганический сцинтилляционный материал содержит атомы гадолиния, причем гамма-лучевой сцинтиллятор и фотодетектор, окружены экраном из неорганического вещества, поглощающим фоновое гамма-излучение.

Кроме того:

- в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют материалы, выбранные из ряда: Gd₂SiO₅, Gd₂Si₂O₇, GdBr₃, Gd₃Al₂Ga₃O₁₂ в форме монокристаллического или поликристаллического материала, содержащие в качестве активатора атомы Се, и/или Tb, и/или Eu, которые вводят в состав материала замещая один или несколько элементов в количестве до 2 ат. %

- в вышеприведенных неорганических сцинтилляционных материалах, содержащих атомы гадолиния замещают до 60% атомов Gd атомами Y или лантаноидами.

- в качестве поглощающего фоновое гамма-излучение экрана из неорганического вещества используют внешний слой свинца с толщиной не менее 1 мм и внутренний слой меди с толщиной не менее 1 мм.

Согласно предлагаемому способу, регистрация нейтронов осуществляется посредством их поглощения в неорганическом сцинтилляционном материале, содержащем атомы гадолиния Gd, входящими в кристаллическую или аморфную матрицу. При взаимодействии с нейтронами ядра атомов гадолиния излучают набор гамма-квантов в широком энергетическом диапазоне, вызывающих сцинтилляции в неорганическом сцинтилляционном материале. Наиболее выраженные (имеющие наибольший выход, интенсивные) линии в спектре излучаемых гамма-квантов лежат в диапазоне энергий от примерно 40 кэВ до примерно 1300 кэВ. Сцинтилляции регистрируются фотодетектором, например фотоэлектронным умножителем или полупроводниковым фотодетектором. Объем и параметры сцинтилляционного материала выбираются достаточными для эффективной регистрации гамма-квантов с энергиями вплоть до 200 кэВ, предпочтительно - до 600 кэВ или до 1300 кэВ. Поскольку в результате взаимодействия нейтронов со сцинтилляционным материалом происходит регистрация гамма-квантов, непосредственно появившихся в сцинтилляционном материале детектора, то предлагаемый способ существенно увеличивает чувствительность регистрации нейтронов по сравнению с известными способами когда взаимодействие с нейтронами для получения гамма-квантов осуществляется в одном материале, а регистрация излученных гамма-квантов в другом, пространственно-разнесенном, сцинтилляционном материале. По сравнению с известными способами, когда взаимодействие с нейтронами для получения гамма-квантов и их регистрация осуществляется в одном материале, в том числе - по сравнению с прототипом, проводится не измерение интегральной величины - полной потери энергии излучения в материале - а измерение интенсивности линий или групп линий в более чем одном энергетическом диапазоне; сравнение интенсивностей этих различных линий или групп линий позволяет дополнительно, помимо интенсивности регистрируемого излучения нейтронов, получать информацию о его спектральных характеристиках: позволяет определять энергию высокоэнергетических монохроматических нейтронных источников в диапазоне энергий от не более 100 кэВ до не менее 10 МэВ, либо создавать сигнатуры немонохроматических нейтронных источников сложного спектрального состава, и различать такие источники по их сигнатурам.

Описанный способ может быть реализован при помощи устройства для регистрации нейтронов, которое включает сцинтилляционный элемент из неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, и фотодетектор, окруженные поглощающим фоновое гамма-излучение экраном из неорганического вещества, и соединенным с анализирующим устройством на основе многоканального амплитудного анализатора, расположенное вне экрана.

Совокупность приведенных выше существенных признаков приводит к тому, что повышается чувствительность и информативность обнаружения нейтронов, что расширяют диапазон применений методов диагностики, дистанционного досмотра и обнаружения, использующих регистрацию нейтронов.

Краткое описание чертежей

На фиг. 1 представлены рассчитанные процентные доли поглощенных нейтронов в металлическом гадолинии природного изотопного состава различной толщины в диапазоне энергий нейтронов 0.0253 эВ - 15 МэВ.

На фиг. 2 показан спектр индивидуальных энергий испущенных гамма-квантов в металлическом гадолинии толщиной 2 мм при облучении нейтронами Am-Ве источника.

На фиг. 3 показан спектр Am-Ве источника в энергетическом диапазоне 0-12 МэВ, использованный в моделировании, ISO 8529-2.

На фиг. 4 показана зависимость площади под гамма-линиями в энергетическом диапазоне 40-100 кэВ от энергии нейтронов в спектре индивидуальных энергий гамма-квантов, испущенных в металлическом гадолинии толщиной 2 мм при облучении моноэнергетическими нейтронами (моделирование в GEANT4).

На фиг. 5 показана зависимость площади под гамма-линиями в энергетическом диапазоне 100-200 кэВ от энергии нейтронов в спектре индивидуальных энергий гамма-квантов, испущенных в металлическом гадолинии толщиной 2 мм при облучении моноэнергетическими нейтронами (моделирование в GEANT4).

На фиг. 6 показана зависимость площади индивидуальной гамма-линии с максимумом при энергии 511 кэВ от энергии нейтронов в спектре индивидуальных энергий гамма-квантов, испущенных в металлическом гадолинии толщиной 2 мм при облучении моноэнергетическими нейтронами (моделирование в GEANT4).

На фиг. 7 показаны рассчитанные в GEANT4 процентные доли поглощенных нейтронов в различных слоях бора природного изотопного состава.

На фиг. 8 показаны, измеренные детектором Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce с размерами 18×18×7 мм³ спектры Am-Ве источника при различных толщинах борного поглотителя.

На фиг. 9 показан один из вариантов выполнения устройства для реализации предложенного способа. 1 - гамма-лучевой сцинтиллятор, 2 - фотодетектор, например, фотоэлектронный умножитель;

3 и 4 - слои экрана для поглощения фонового излучения, 3 - слой металлической меди; 4 - слой металлического свинца.

Также в состав устройства входит преобразователь сигналов на основе многоканального амплитудного анализатора, содержащего, например, аналого-цифровой преобразователь (на фигуре не показан), соединенный с фотодетектором 2 и расположенный вне экрана. Регистрируемый источник нейтронов (на фигуре не показан) может быть расположен с любой стороны от устройства.

Осуществление и примеры реализации изобретения

Способ регистрации нейтронов включает в себя следующие операции: 1) Составление измерительной схемы (детектора), состоящей из сцинтиллятора 1, имеющего в своем составе атомы гадолиния, и оборудования, которое позволяет измерять свет, испускаемый сцинтиллятором любым из известных устройств, например, при помощи фотоэлектронного умножителя, кремниевого полупроводникового прибора, или любым другим способом.

Предлагаемый способ регистрации нейтронов в широком энергетическом диапазоне основан на особенности процесса захвата нейтронов ядрами гадолиния. В результате захвата нейтронов ядрами гадолиния происходит испускание гамма-квантов, причем спектр испущенных гамма-квантов зависит от энергии поглощаемого нейтронного излучения.

Кроме того, ядро атома гадолиния обладает высоким сечением поглощения не только тепловых, но и быстрых нейтронов. На Фиг. 1 представлены рассчитанные на основе сечений поглощения процентные доли поглощенных нейтронов в металлическом гадолинии природного изотопного состава различной толщины в диапазоне энергий нейтронов 0.0253 эВ - 15 МэВ. Область резонансов залита цветом от максимума до минимума. В области быстрых нейтронов повышение эффективности поглощения начинается с энергии примерно 50 кэВ.

Кроме того, атом гадолиния обладает большим атомным номером, и его присутствие в матрице в качестве матрицеобразующего элемента позволяет увеличить эффективный заряд соединения и, как следствие, увеличить эффективность регистрации гамма-квантов.

Таким образом, использование в качестве чувствительного сцинтилляционного материала вещества на основе гадолиния позволяет обеспечить одновременно высокое сечение захвата нейтронов в широком энергетическом диапазоне и высокую эффективность регистрации вторичных гамма-квантов.

Ниже приводятся примеры сцинтилляционных материалов, содержащие атомы гадолиния, которые могут быть использованы для реализации заявляемого способа.

В таблице приведены примеры сцинтилляционных материалов, содержащих атомы гадолиния, и проведено сравнение их сцинтилляционных параметров. Материалы, приведенные в строках 2-6, являются примерами материалов, которые могут быть использованы для реализации заявляемого способа регистрации нейтронов.

Можно видеть, что сцинтилляционный материал, на основе органической матрицы из пластикового сцинтиллятора, наполненной гадолинием (строка 1), значительно уступает неорганическим сцинтилляционным материалам по характеристикам. Он обладает значительно меньшей плотностью, а, следовательно, эффективностью поглощения гамма-излучения. Неорганические сцинтилляционные материалы на основе гадолиния обладают значительно более высоким выходом сцинтилляций (для кристаллических сцинтилляторов, строки 3-6), высоким эффективным зарядом и коэффициентом фотопоглощения гамма-квантов, а концентрация атомов гадолиния в них на 2 порядка превышает концентрацию этих атомов при введении их в пластик в количестве 3 вес. % [V.B. Brudaninh, V.I. Bregadze at al. Element - loaded organic scintillators for neutron and neutrino physics, Письма в ЭЧАЯ 6 (109) (2001) 69-77]. Среди неорганических сцинтилляторов GdBr₃:Ce и Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce обладают наилучшей совокупностью параметров, однако GdBr₃:Ce является гигроскопичным материалом и требует принятия особых мер при производстве сцинтилляционных элементов. Сцинтилляционное стекло на основе композиции Ba-Gd-Si-Ce (строка 2), хотя и обладает меньшим выходом сцинтилляций, сравнимым с выходом материала на основе пластиковой матрицы, однако обладает высокой прозрачностью и производится по стандартной технологии производства стекла, и благодаря этому может вырабатываться в формы больших объемов, необходимых для полного поглощения гамма-квантов в диапазоне энергий до 1300 кэВ и выше. В приведенных выше примерах материалов атому активатора - Се - могут быть введены в материал, замещая любой из элементов матрицы или несколько таких элементов. Кроме того, для реализации способа могут быть использованы сцинтилляционные материалы, активированные другими известными активаторами, такими как Tb или Eu.

Указанными сцинтилляционными материалами не ограничен круг применения в изобретении материалов на основе гадолиния, а обозначен общий подход к их выбору и даны наиболее подходящие из числа реально используемых.

Для реализации заявляемого способа могут быть использованы и другие сцинтилляторы, содержащие атомы гадолиния в достаточном количестве, чтобы обеспечить достаточную для целей измерения эффективность регистрации нейтронов, а также обладающие остальными характеристиками сцинтиллятора, подходящими для целей измерения.

2) Для используемого детектора на основе гадолиний-содержащего сцинтилляционного материала определяют следующие параметры:

F(E_n) - функцию зависимости отклика детектора в энергетических диапазонах 40-100 кэВ (F_40-100), 100-200 кэВ (F_100-200), площадь линии 511 кэВ (F₅₁₁), от энергии нейтронов. F(E_n) может быть рассчитана методом Монте-Карло, или определена экспериментально, или рассчитана, а затем дополнена экспериментальными данными для немонохроматических источников нейтронов.

- функцию зависимости чувствительности к гамма - квантам (ослабления, поглощения) гадолиний-содержащего материала (в том числе сцинтилляционного) от энергии гамма - квантов для заданной величины энергии (гамма-линии), или усредненная в требуемом диапазоне. Может быть рассчитана, например, в GEANT4, или в [https://physics.nist.gov/PhysRefData/Xcom/html/xcom1.html], или определена экспериментально. Определяют численный параметр для каждого из указанных выше энергетических диапазонов: λ_40-100, λ_100-200, λ₅₁₁.

3) Затем проводят измерение регистрируемого нейтронного излучения, помещая детектор в области измеряемого нейтронного излучения, или помещая источник нейтронов в области чувствительности детектора (это может быть реализовано любым из известных способов). Определяют интенсивность регистрируемых сигналов (количество испускаемого сцинтиллятором света) отклика на гамма-кванты в энергетических диапазонах 40-100 кэВ (S_40-100), 100-200 кэВ (S_100-200), а также интенсивность линии с максимумом при 511 кэВ (S₅₁₁).

Предпочтительным вариантов определения интенсивностей сигналов является запись амплитудного спектра регистрируемого, излучения нейтронов, измеряя количество света, испускаемого при регистрации гадолиний-содержащим сцинтилляционным материалом гамма-квантов, испускаемых при взаимодействии нейтронов с ядрами атомов гадолиния и последующий расчет интегральной спектральной интенсивности групп линий в энергетических диапазонах 40-100 кэВ (S_40-100), 100-200 кэВ (S_100-200) и интенсивность линии с максимумом при 511 кэВ (S₅₁₁). Это может быть сделано путем гауссовой аппроксимации формы линий и линейной интерполяции фоновой подставки под ними, или любым другим способом.

Другим примером способа определения интенсивности регистрируемых сигналов S_40-100, S_100-200, S₅₁₁ является прямое накопление сигналов в этих энергетических диапазонах без промежуточной записи амплитудного спектра и расчета площади под спектральными линиями.

Интенсивность регистрируемых сигналов в энергетических диапазонах: 40-100 кэВ (S_40-100), 100-200 кэВ (S_100-200), 511 кэВ (S₅₁₁) может быть определена любым другим известным способом.

При взаимодействии ядер атомов гадолиния с нейтронами происходит испускание гамма-квантов с характерным спектральным составом. На Фиг. 2 приведен смоделированный в программном пакете GEANT4 [S. Agostinelli et al. / Geant4 - a simulation toolkit // Nucl. Instrum. and Meth. in Phys. Res. A., Vol. 506 (2003), pp. 250-303], использующем статистические методы Монте-Карло [N. Metropolis, S. Ulam / The Monte Carlo Method // Journal of the American Statistical Association, Vol. 44, No. 247 (1949), pp. 335-341], спектр индивидуальных энергий испущенных гамма-квантов в металлическом гадолинии толщиной 2 мм (толщина, достаточная для полной термализации позитронов в гадолинии, возникающих в результате реакций нейтронов с гадолинием, и, как следствие, максимального возможного выхода гамма-линии от аннигиляционных гамма-квантов) при облучении нейтронами от Am-Ве источника с широким и известным спектром испускаемых нейтронов, который приведен на Фиг. 3. При моделировании спектра гамма-квантов, возникающих в результате реакций нейтронов Am-Ве источника в гадолинии, осуществлялось его сглаживание таким образом, чтобы многочисленные линии в спектре, особенно в мягкой его части, сливались в группы так, как это происходит в реальном спектре, измеренном сцинтилляционным детектором с невысоким энергетическим разрешением.

В спектре генерируемого от взаимодействия нейтронов с гадолинием гамма-излучения можно выделить наиболее выраженные мягкие линии и группы линий, которые имеют энергии 511 кэВ (моноэнергетическая линия от аннигиляционных гамма-квантов), примерно 190 кэВ (группа линий) и примерно 90 кэВ (группа линий).

Интенсивности каждой из указанных групп линий зависят от энергии нейтронов, с которыми взаимодействуют ядра гадолиния. На фиг. 4-6. приведены зависимости площади под гамма-линиями в энергетических диапазонах 40-100 кэВ (S_40-100), 100-200 кэВ (S_100-200) и площади линии 511 кэВ (S₅₁₁) от энергии нейтронов. Зависимости были получены обработкой смоделированных в программном пакете GEANT4 спектров испущенных гамма-квантов в металлическом гадолинии толщиной 2 мм при его облучении равными потоками монохроматических нейтронов следующих энергий: 0,1 МэВ, 0,3 МэВ, 0,5 МэВ, 1,0 МэВ, 3,0 МэВ, 5,0 МэВ, 10,0 МэВ. При моделировании спектров осуществлялось его сглаживание таким образом, чтобы многочисленные линии в спектре, особенно в мягкой его части, передавались раздельно и хорошо аппроксимировались функцией Гаусса. Площадь линий и групп линий в указанных энергетических диапазонах определялась при гауссовой аппроксимации формы линий и линейной интерполяции фоновой подставки под ними. Принципиально важно то, что форма приведенных зависимостей существенно различается во всем диапазоне энергий нейтронов.

Таким образом, соотношение интегральных интенсивностей указанных групп (спектральных диапазонов) линий можно использовать для определения спектральных характеристик детектируемого нейтронного излучения.

4) Затем проводят расчетное определение энергии (для монохроматического излучения нейтронов) или усредненной энергии (для немонохроматического излучения нейтронов) детектируемых нейтронов, либо сопоставление полученных величин в относительных единицах с значениями, предварительно измеренными для источников, представляющих интерес для различения.

Для определения энергии (для монохроматического излучения нейтронов) или усредненной энергии (для немонохроматического излучения нейтронов) детектируемых нейтронов, численно решают систему из не менее, чем двух любых уравнений из набора (1), (2), (3):

где Ф_n - поток нейтронов (интенсивность нейтронного излучения) или активность нейтронного источника (с точностью до калибровочного коэффициента); E_n - энергия или усредненная энергия источника; S_40-100, S_100-200, S₅₁₁ - интенсивности регистрируемых детектором, сигналов в энергетических диапазонах 40-100 кэВ, 100-200 кэВ, площадь линии 511 кэВ соответственно; F_40-100 (E_n), F_100-200 (E_n), F₅₁₁ (E_n) - функции зависимости отклика детектора в энергетических диапазонах 40-100 кэВ, 100-200 кэВ, площадь линии 511 кэВ от энергии нейтронов; λ_40-100, λ_100-200, λ₅₁₁ - коэффициенты чувствительности детектора к гамма - квантам в энергетических диапазонах 40-100 кэВ, 100-200 кэВ, 511 кэВ; относительно двух неизвестных параметров - Ф_n и E_n.

В случае необходимости в зависимости от диапазона энергий нейтронов набор приведенных выше уравнений может быть расширен и включать аналогичные (1), (2), (3) уравнения для любых выраженных линий или групп линий в диапазоне энергий гамма-квантов примерно до 1300 кэВ.

Кроме того, может быть записана библиотека экспериментальных данных величин S_40-100, S_100-200, S₅₁₁ (так же как и для других энергетических диапазонов) для источников, предполагаемых для детектирования. Затем, при регистрации излучения нейтронов от неизвестного источника, измеренные величины S_40-100, S_100-200, S₅₁₁ могут быть сравнены с величинами из библиотеки, совпадение значений будет означать идентификацию источника.

В качестве примера реализации способа приведено устройство, которое состоит из сцинтилляционного детектора 1 на основе гадолиний-содержащего сцинтиллятора с размерами, обеспечивающими высокую степень термализации в используемом сцинтилляторе позитронов, возникших в результате взаимодействия нейтронов с атомами гадолиния, фотодетектора 2 на основе электровакуумного или полупроводникового прибора, внешней защиты - двухслойного экрана от фонового гамма-излучения 3, 4 с толщиной, достаточной для эффективного подавления естественного гамма-фона в выбранном анализируемом диапазоне энергий рожденных нейтронами в гадолинии гамма-квантов, а также преобразователь сигналов на основе многоканального амплитудного анализатора, содержащего аналого-цифровой преобразователь (на фигуре не показан), расположенный за экраном и соединенный с фотодетектором 2.

В качестве сцинтиллятора могут быть использованы, например, следующие материалы, активированные лантаноидами: сцинтилляционное стекло на основе композиции Ba-Gd-Si; ортосиликат гадолиния Gd₂SiO₅ или смешанный ортосиликат гадолиния и другого элемента из группы лантаноидов (Gd,Ln)₂SiO₅; пиросиликат гадолиния Gd₂Si₂O или смешанный пиросиликат гадолиния и другого элемента из группы лантаноидов (Gd,Ln)₂Si₂O₇; бромид гадолиния GdBr₃ или смешанный бромид гадолиния и другого элемента из группы лантаноидов (Gd,Ln)Br₃, сложный оксид со структурой граната, содержащий гадолиний Gd₃Al₂Ga₃O:Ce, а также другие неорганические сцинтилляторы, содержащие гадолиний.

Внешняя защита от фонового излучения должна эффективно поглощать гамма-излучение в диапазоне энергий 40-600 кэВ, и должна подбираться исходя из планируемых условий использования устройства и требований к его техническим характеристикам, в частности - к массогабаритным характеристикам. Например, экран может состоять из слоя свинца 4, и в этом случае в предпочтительном исполнении включать в себя дополнительный слой 3 внутренней медной или медь-содержащей защиты от характеристических линий свинца с энергиями < 100 кэВ, попадающих в анализируемый диапазон рожденных нейтронами в гадолинии гамма-квантов, с эквивалентной толщиной по металлической меди не менее 2-3 мм. Или может быть использована защита на основе композиций редкоземельных элементов. Также для защиты могут быть использованы любые другие известные материалы для зашиты от гамма-излучения. Устройство работает следующим образом:

Внешний слой защиты поглощает фоновое гамма-излучение, в результате чего сцинтиллятор избирательно регистрирует излучение нейтронов, согласно заявляемому способу. Это позволяет повысить точность заявленного способа регистрации нейтронов.

Пример 1.

Кристалл Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce с размерами 18×18×7 мм³ использовали для изготовления сцинтилляционного детектора с считыванием света с помощью фотоэлектронного умножителя. В качестве источника нейтронов использовали Am-Ве источник, помещенный в окруженную нейтронным поглотителем на основе бора шахту диаметром 10 см. Расстояние от источника до детектора составляло примерно 20 см. В непосредственной близости от источника был установлен свинцовый диск диаметром 8 см и толщиной 2,6 см для ослабления влияния на показания детектора гамма-квантов, излученных источником и окружающим шахту нейтронным поглотителем. В непосредственной близости от детектора был установлен второй свинцовый диск диаметром 8 см и толщиной 1,4 см для ослабления влияния на показания детектора гамма-квантов, излученных нейтронным поглотителем на основе борной кислоты Н₃ВО₃, пластиковый контейнер с которой устанавливался между свинцовыми дисками. С одинаковым «живым» временем набора было записано два амплитудных спектра гамма-квантов, зарегистрированных с помощью детектора Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce, причем в одном случае толщина слоя борной кислоты в контейнере составляла 4,5 см, а в другом - 10,5 см. Таким образом моделировалось излучение нейтронов с различными спектральными характеристиками - относительная доля быстрых нейтронов в нем тем выше, чем больше толщина борного поглотителя.

На Фиг. 7 представлены рассчитанные в GEANT4 процентные доли поглощенных нейтронов в различных слоях бора природного изотопного состава.

На Фиг. 8 представлены измеренные детектором Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce с размерами 18×18×7 мм спектры Am-Ве источника при различных толщинах борного поглотителя. Обработка этих спектров дает следующий результат: увеличении толщины поглотителя с 4,5 см до 10,5 см привело к уменьшению площади S40-100 более чем в 4 раза, в то время как S₅₁₁ уменьшилась всего в 2 раза. Данный пример демонстрирует возможность решения системы уравнений (1) и (3).

Таким образом, предложенный метод позволяет по зарегистрированным спектрам гамма-квантов различать детектируемое излучение нейтронов с различными спектральными характеристиками.

Пример 2.

Пример конструкции устройства для реализации предложенного метода состоит из сцинтилляционного детектора на основе гадолиний-содержащего сцинтилляционного кристалла Gd₃Al₂Ga₃O₁₂:Ce (GAGG:Ce) с размерами в каждом измерении не менее 1 мм, фотодетектора на основе электровакуумного или полупроводникового прибора, внешней свинцовой защиты от фонового гамма-излучения с толщиной, достаточной для эффективного подавления естественного гамма-фона в выбранном анализируемом диапазоне энергий рожденных нейтронами в гадолинии гамма-квантов, и внутренней медной или медь-содержащей защиты от характеристических линий свинца с энергиями < 100 кэВ, попадающих в анализируемый диапазон рожденных нейтронами в гадолинии гамма-квантов, с эквивалентной толщиной по металлической меди не менее 2-3 мм,

Таким образом, поскольку в результате взаимодействия нейтронов со сцинтилляционным материалом происходит регистрация гамма-квантов, непосредственно появившихся в сцинтилляционном материале детектора, то предлагаемое техническое решение существенно увеличивает чувствительность регистрации нейтронов по сравнению с известными способами, когда взаимодействие с нейтронами для получения гамма-квантов осуществляется в одном материале, а регистрация излученных гамма-квантов в другом, пространственно-разнесенном, сцинтилляционном материале. Кроме того, увеличивается чувствительность регистрации нейтронов за счет учета большего количества выраженных линий или групп линий в спектре испущенных гамма-квантов, а сравнение интенсивностей этих различных линий или групп линий позволяет дополнительно, помимо интенсивности регистрируемого излучения нейтронов, получать информацию о его спектральных характеристиках.

Группа изобретений относится к области регистрации нейтронов сцинтилляционным методом с использованием неорганического сцинтилляционного материала. Сущность изобретений заключается в том, что способ регистрации нейтронов содержит этапы, на которых регистрируют фотоны сцинтилляций, образующиеся при попадании нейтронов в гамма-лучевой сцинтиллятор на основе неорганического материала, содержащего нейтронпоглощающие компоненты, и определяют характеристики нейтронного излучения, при этом используют неорганический сцинтилляционный материал, содержащий атомы гадолиния, фотоны сцинтилляций от гамма-квантов регистрируют в энергетическом диапазоне 40-1300 кэВ и проводят сравнительный анализ интенсивности линий и/или групп линий в измеренном спектре излученных гамма-квантов в не менее чем двух энергетических диапазонах и по результатам данного анализа делают вывод о величине и спектральных характеристиках регистрируемого излучения нейтронов. Технический результат – расширение энергетического диапазона и повышение чувствительности детектора нейтронов. 2 н. и 8 з.п. ф-лы, 9 ил., 1 табл.

1. Способ регистрации нейтронов, при котором регистрируют фотоны сцинтилляций, образующиеся при попадании нейтронов в гамма-лучевой сцинтиллятор на основе неорганического материала, содержащего нейтронпоглощающие компоненты, и определяют характеристики нейтронного излучения, отличающийся тем, что используют неорганический сцинтилляционный материал, содержащий атомы гадолиния, фотоны сцинтилляций от гамма-квантов регистрируют в энергетическом диапазоне 40-1300 кэВ и проводят сравнительный анализ интенсивности линий и/или групп линий в измеренном спектре излученных гамма-квантов в не менее чем двух энергетических диапазонах и по результатам данного анализа делают вывод о величине и спектральных характеристиках регистрируемого излучения нейтронов.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что фотоны сцинтилляций от гамма-квантов регистрируют в энергетическом диапазоне 40-600 кэВ.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что сравнивают интенсивности как минимум в двух линиях или группах линий, выбранных в энергетическом диапазоне 40-100 кэВ, 100-200 кэВ, и линии 511 кэВ.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют материалы из ряда: Gd₂SiO₅, Gd₂Si₂O₇, GdBr₃, Gd₃Al₂Ga₃O₁₂ в форме монокристаллического или поликристаллического материала, содержащие в качестве активатора атомы Се, и/или Tb, и/или Еu, которые вводят в состав материала, замещая один или несколько элементов в количестве до 2 ат. %.

5. Способ по п. 4, отличающийся тем, что в неорганических сцинтилляционных материалах, содержащих атомы гадолиния, замещают до 60% атомов Gd атомами Y или лантаноидами.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют сцинтилляционное стекло, содержащее оксиды Gd, Si, а в качестве активатора атомы Се и/или Tb.

7. Устройство для регистрации нейтронов для реализации способа по пп. 1-6, содержащее гамма-лучевой сцинтиллятор на основе неорганического сцинтилляционного материала, оптически соединенного с фотодетектором, соединенным с анализирующим устройством, неорганический сцинтилляционный материал содержит атомы гадолиния, причем гамма-лучевой сцинтиллятор и фотодетектор окружены экраном из неорганического вещества, поглощающим фоновое гамма-излучение.

8. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве неорганического сцинтилляционного материала, содержащего атомы гадолиния, используют материалы, выбранные из ряда: Gd₂SiO₅, Gd₂Si₂O₇, GdBr₃, Gd₃Al₂Ga₃O₁₂ в форме монокристаллического или поликристаллического материала, содержащие в качестве активатора атомы Се, и/или Tb, и/или Еu, которые вводят в состав материала, замещая один или несколько элементов в количестве до 2 ат. %.

9. Устройство по п. 8, отличающееся тем, что в неорганических сцинтилляционных материалах, содержащих атомы гадолиния, замещают до 60% атомов Gd атомами Y или лантаноидами.

10. Устройство по п. 7, отличающееся тем, что в качестве поглощающего фоновое гамма-излучение экрана из неорганического вещества используют внешний слой свинца с толщиной не менее 1 мм и внутренний слой меди с толщиной не менее 1 мм.