СПОСОБ ПРОИЗВОДСТВА ФРАКЦИИ РАДИОИЗОТОПОВ ЙОДА, В ЧАСТНОСТИ I-131 Российский патент 2021 года по МПК G21G1/00 

Настоящее изобретение относится к способу производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, содержащему:

(i) этап щелочного растворения мишеней с обогащенным ураном посредством получения щелочной суспензии, содержащей соли алюминия, уран и изотопы, генерируемые посредством деления обогащенного урана, и газовой фазы Xe-133,

(ii) этап фильтрации упомянутой щелочной суспензии для выделения, с одной стороны, твердой фазы, содержащей уран, и, с другой стороны, щелочного раствора молибдата и солей радиоизотопов йода,

(iii) этап адсорбции упомянутых солей радиоизотопов йода на смоле с оксидом алюминия, легированным серебром, и извлечения упомянутого щелочного раствора молибдата, обедненного в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящего через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, и

(iv) этап извлечения упомянутой фракции радиоизотопов йода, в частности, I-131.

Такой способ является общеизвестным и описан в документе «Preparation and characterization of silver coated alumina for isolation of iodine-131 from fission products», Mushtaq и др. - Journal of Engineering and Manufacturing Technology, 2014.

Согласно этому документу, мишени с высокообогащенным ураном обрабатывают с целью производства радиоизотопа молибден-99 и радиоизотопа йод-131 посредством щелочного растворения. Как упомянуто выше, щелочную суспензию затем фильтруют и щелочную жидкую фазу (фильтрат) загружают в смолу с оксидом алюминия, легированным серебром.

Фракцию, содержащую радиоизотопы йода, в частности, йод-131, извлекают посредством элюирования тиосульфатом натрия (Na₂S₂O₃) колонки со смолой с оксидом алюминия, легированным серебром. Согласно этому документу, извлеченная фракция, содержащая радиоизотопы йода, в частности йод-131, является недостаточно чистой и должна быть также перегнана для медицинских применений. Элюирование тиосульфатом натрия должно приводить к извлечению около 90% радиоизотопов йода, в частности, йода-131, загруженных в колонку с оксидом алюминия, легированным серебром.

К сожалению, в этом документе нет информации в отношении общего выхода продукта очистки. Хотя в нем подробно описывается выход продукта элюирования относительно общего количества йода, загружаемого в колонку, этот документ не дает никакой информации о выходе продукта очистки йода относительно щелочного раствора, получаемого в результате растворения мишеней.

Другой способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности йода-131, описан в документе «Reprocessing of irradiated Uranium 235 for the production of Mo-99, I-131, Xe-133 radioisotopes», J. Salacz - revue IRE tijdschrift, том 9, №3 (1985).

Согласно этому документу, обработка продуктов деления урана с целью производства короткоживущих радиоизотопов включает в себя сильно ограничивающие рабочие условия.

Эти очень ограничивающие рабочие условия включают в себя необходимость работать в экранированных ячейках с использованием роботизированных манипуляторов или работать за пределами экранированных ячеек с использованием управляющих устройств производственной цепочки для управления роботизированными манипуляторами. После того, как способы обработки мишеней, содержащих высокообогащенный уран, точно устанавливаются, и безопасность обеспечивается таким образом, чтобы гарантировалось очень малое загрязнение окружающей среды или отсутствие загрязнения окружающей среды, четко определяется способ производства радиоизотопов. Малейшего изменения этих способов следует по возможности избегать, чтобы не нарушить схему производства, поскольку, когда уровень загрязнения окружающей среды считается безопасным, каждое изменение рассматривается как новая опасность, которую необходимо устранить посредством нового удовлетворительного расчета экологических ограничений. Дополнительно, упомянутый способ выполняют в ячейках, которые оснащены иллюминаторами с освинцованным экранирующим стеклом толщиной несколько десятков сантиметров, через которые извне управляют роботизированными или нероботизированными манипуляторами.

Несколько ячеек следуют друг за другом. В каждой ячейке выполняется часть способа.

Первая ячейка предназначена для растворения мишеней из высокообогащенного урана. После извлечения жидкой фазы растворимых продуктов деления урана, в том числе радиоизотопа Mo-99, посредством фильтрации, ее перемещают во вторую ячейку, где ее подкисляют для обеспечения, во время этапа экзотермического подкисления, выделения газофазного йода.

Раствор, из которого выделяют йод, нагревают и перемешивают в пузырьковом режиме для выделения йода в газовой форме. Газ, содержащий радиоизотопы йода, затем захватывают с использованием платинированной асбестовой ловушки. Радиоизотопы йода, в частности, I-131, затем десорбируют из платинированной асбестовой ловушки и отправляют в ячейку, где их подвергают химической очистке посредством перегонки.

Выходы радиоизотопов йода, в частности I-131, описанные в этом документе, составляют около 80-90%. 10-20% радиоизотопов йода, в частности I-131, остаются в подкисленной жидкой фазе и загрязняют другие радиоизотопы.

Таким образом, согласно этому документу, селективность выделения йода для его производства является неоптимальной. Дополнительно, во время экзотермического подкисления, хотя температура подкисленной жидкой фазы увеличивается, также необходимо обеспечить дополнительное нагревание и перемешивание в пузырьковом режиме в попытках извлечь максимальное количество радиоизотопов йода, в частности I-131.

Это нагревание вызывает испарение нитратов, получаемых в результате подкисления азотной кислотой, которые в результате загрязняют радиоизотопы йода в частности, I-131, в газовой форме, что является проблематичным, поскольку это мешает последующему процессу мечения биологических молекул.

Таким образом, существует потребность в обеспечении способа, позволяющего производить йод с лучшим выходом, при уменьшении экологических рисков и при обеспечении безопасности и уменьшении потенциальных выделений йода в вентиляционную систему, а также с обеспечением улучшенной селективности производства для увеличения чистоты фракций радиоизотопов йода, в частности I-131.

Целью настоящего изобретения является устранение недостатков предшествующего уровня техники посредством обеспечения способа, позволяющего улучшить чистоту производимого йода посредством воздействия на селективность производственных операций при уменьшении экологических рисков.

Для достижения этой цели, обеспечен описанный в начале данного документе способ согласно настоящему изобретению, в котором упомянутый этап извлечения фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, содержит этап промывки смолы с оксидом алюминия, легированным серебром, раствором NaOH с концентрацией, находящейся между 0,01 и 0,1 моль/л, предпочтительно между 0,03 и 0,07 моль/л и более предпочтительно около 0,05 моль/л, и этап элюирования радиоизотопов йода, в частности I-131, раствором тиомочевины, имеющим концентрацию тиомочевины, находящуюся между 0,5 моль/л и 1,5 моль/л, предпочтительно находящуюся между 0,8 моль/л и 1,2 моль/л, более предпочтительно около 1 моль/л, с этапом сбором элюата, содержащего упомянутые радиоизотопы йода, в частности I-131, в растворе тиомочевины.

Посредством выполнения этого этапа фиксации на колонке с оксидом алюминия, легированным серебром, около 90% радиоизотопов йода, содержащихся в щелочном растворе молибдата и солей радиоизотопов йода, фиксируются на смоле с оксидом алюминия, легированным серебром.

Согласно настоящему изобретению, колонку с оксидом алюминия изготавливают согласно содержанию документа «Preparation and characterization of silver coated alumina for isolation of iodine-131 from fission products», Mushtaq и др. - Journal of Engineering and Manufacturing Technology, 2014, за исключением того, что серебро восстанавливают гидразином, а не сульфатом натрия.

Степень пропитки смолы на основе оксида алюминия серебром составляет по меньшей мере 4, предпочтительно по меньшей мере 5, более предпочтительно около 5,5% по весу серебра относительно общего веса нелегированного оксида алюминия.

При выполнении этапа элюирования тиомочевиной согласно настоящему изобретению было неожиданно обнаружено, что доля радиоизотопов йода, в частности элюированного йода-131, относительно общего содержания радиоизотопов йода, в частности йода-131, загруженных в колонку с оксидом алюминия, составляет более 90%, или даже более 95% по активности.

Дополнительно, элюирование с использованием тиомочевины является более быстрым и обеспечивает более узкий пик элюирования, в результате чего увеличивается селективность очистки радиоизотопов йода, в частности, йода-131, причем также уменьшается до минимума присутствие других радиоизотопов в элюате колонки с оксидом алюминия, легированным серебром. Дополнительно, согласно настоящему изобретению, объем промывочного раствора конфигурируют таким образом, чтобы он был оптимизированным и достаточно задержанным относительно прохождения молибдена через колонку, например, в случае присутствия радиоизотопов Mo-99, которые иначе загрязняли бы элюат радиоизотопов йода, в частности I-131, но не чрезмерно, чтобы предотвратить потери радиоизотопов йода, в частности, йода-131.

Таким образом, в способе согласно настоящему изобретению улучшена селективность извлечения йода, в частности йода-131, и экологическая безопасность, посредством адсорбции радиоизотопов йода, в частности йода-131, на смоле с оксидом алюминия, легированным серебром, вместо обязательного прохождения общего количества радиоизотопов йода, в частности йода-131, щелочного раствора молибдата и солей радиоизотопов йода в газовой фазе, для извлечения общего количества радиоизотопов йода, в частности йода-131, через газоуловитель.

В предпочтительном варианте осуществления, упомянутые мишени с ураном являются мишенями с низкообогащенным ураном.

Хотя способ согласно настоящему изобретению применим ко всем типам мишеней, в частности, к мишеням с высокообогащенным ураном, а также к мишеням с низкообогащенным ураном, предпочтительным является вариант осуществления на основе мишеней с низкообогащенным ураном.

Действительно, производство радиоизотопов для медицинских применений долгое время основывалось на высокообогащенном уране.

Высокообогащенный уран (Highly enriched uranium - HEU) является проблематичным из соображений глобальной безопасности, поскольку он является относительно уязвимым для террористических организаций вследствие возможности его применения при разработке ядерного оружия. Хотя многие организации, производящие радиоизотопы для медицинских применений, применяют строгие меры безопасности, минимизация использования высокообогащенного урана в гражданских применениях является важной мерой, способствующей уменьшению опасности его распространения.

Несмотря на улучшенную эффективность производства радиоизотопов из HEU, как в финансовых аспектах, так и в экологических аспектах, преобразование способа для производства радиоизотопов из HEU сильно ограничивается США, которые остаются главным источником урана в качестве сырья. США недавно предприняли все необходимые меры для содействия использованию LEU посредством компенсационных мер, сопутствующих использованию радиоизотопов, произведенных из низкообогащенного урана (low enriched uranium - LEU), посредством введения ограничений на приобретение и поставку HEU, или посредством введения штрафных санкций за использование Mo-99, произведенного из HEU.

В этом контексте, существует, таким образом, потребность в разработке способа производства фракций, содержащих радиоизотоп I-131, который позволяет обеспечить удовлетворительный компромисс между экономической эффективностью способа производства и уменьшением использования высокообогащенного урана.

К сожалению, при условии, что количество радиоизотопов прямо связано с количеством урана-235, и с целью гарантировать тот же самый уровень получения чистых медицинских изотопов I-131, мишени с низкообогащенным ураном содержат в целом значительно больше урана, чем мишени с высокообогащенным ураном, и, таким образом, содержат значительно (вплоть до 5 раз) больше неиспользуемого материала.

Таким образом, предпочтительно, согласно настоящему изобретению, реализовать способ обработки мишеней с низкообогащенным ураном, несмотря на присутствие загрязняющих примесей, которые сильно отличаются от загрязняющих примесей, производимых мишенями из высокообогащенного урана, с увеличением при этом экологической безопасности при сохранении/ улучшении чистоты посредством воздействия на селективность в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, и при сохранении критериев качества фракций радиоизотопов йода, в частности I-131.

Предпочтительно, согласно настоящему изобретению, чтобы способ дополнительно содержал, перед упомянутым этапом фильтрации, этап добавления нитрата щелочноземельного металла, более конкретно, стронция, кальция, бария, предпочтительно бария, и карбоната натрия в упомянутую щелочную суспензию.

Действительно, согласно настоящему изобретению можно создать способ, который может быть использован в промышленных масштабах, посредством оптимизации селективности производства радиоизотопов йода, в частности I-131, с приемлемыми выходами продукта и с улучшенной экологической безопасностью, и в котором также, несмотря на присутствие в 5 раз большего количества неиспользуемого материала, производство радиоизотопа Mo-99 позволяет достичь требуемой чистоты для медицинского применения, а также улучшает экологическую безопасность (как для окружающей среды, так и для операторов).

В способе согласно настоящему изобретению было продемонстрировано, что щелочной раствор мишеней, генерирующий суспензию со значительно большей концентрацией твердого неиспользуемого материала, а также загрязняющих примесей жидкой фазы суспензии, может быть эффективно отфильтрован посредством добавления нитрата щелочноземельного металла, более конкретно, стронция, кальция, бария, предпочтительно, бария, и карбоната натрия. Действительно, при добавлении нитрата щелочноземельного металла, более конкретно, стронция, кальция, бария, предпочтительно, бария, в суспензию вместе с карбонатом натрия образуются нерастворимые карбонаты, такие как, например, карбонат бария, а также стронция, и другие карбонаты, которые служат в качестве фильтрующей среды во время фильтрации, в результате чего предотвращается засорение пор стекловолоконного фильтра. Это позволяет обеспечить значительное уменьшение времени фильтрации. Согласно настоящему изобретению, время фильтрации суспензии уменьшили на 4-6 часов до уменьшенного времени, находящегося между 30 минутами и 2 часами, на основе количества мишеней, включенных в растворение. Это еще значительно больше, чем в случае способа, использующего мишени с высокообогащенным ураном (где время фильтрации составляет обычно от 10 до 20 минут), но этот способ обеспечивает возможность промышленных реализаций, которые, иначе, были бы невозможны без чрезмерного увеличения стоимости производства радиоизотопов, производимых посредством деления урана-235.

В случае мишеней с низкообогащенным ураном, твердофазное содержимое суспензии в 5 раз больше. Дополнительно, обычно, эти мишени основаны на сплаве алюминия и урана, в частности, в форме UAl₂, хотя другие формы этого сплава также присутствуют (такие как UAl₃, UAl₄, и т.д.). Мишени с низкообогащенным ураном содержат менее чем 20% по весу урана-235 относительно общего веса урана, присутствующего в мишени. Мишени с высокообогащенным ураном содержат более чем 90% по весу урана-235 относительно общего веса урана, присутствующего в мишени. Следовательно, содержание высокообогащенного урана пропорционально и значительно уменьшается (с коэффициентом около 5).

Дополнительно, при работе со сплавом, среди прочего, с UAI₂, можно увеличить плотность урана, присутствующего в мишени, что явно улучшает выход производства, но также создает другие примеси, такие как магний, которые влияют на способ производства радиоизотопа Mo-99 для медицинских применений. Действительно, увеличение плотности урана урансодержащего центра привело к замене чистого алюминия А5 более твердым сплавом. Действительно, при этой увеличенной плотности, в случае использования чистого А5, целостность мишеней (и отсутствие их деформации) во время их производства не может быть гарантирована. Таким образом, несмотря на то, что использование UAl₂ приводит к включению Mg в качестве примеси, тот факт, что сплав UAl₂ является более плотным, и тот факт, что общее количество урана увеличивается, требуют использования алюминиевого сплава, содержащего Mg, для производства мишеней.

Таким образом, в способе согласно настоящему изобретению, хотя содержание высокорадиоактивных отходов увеличивается, можно не только отфильтровать суспензию в течение промышленно-пригодного времени, но и устранить примеси, внесенные при использовании сплава урана и алюминия в суспензию.

В частности, в способе согласно настоящему изобретению загрязнение фракции радиоизотопа Mo-99 радиоизотопом Sr-90 уменьшается, когда он осаждается карбонатом, внесенным в суспензию. Это крайне важно, поскольку радиотоксичность радиоизотопа Sr-90 является очень высокой вследствие комбинации его увеличенного физического периода полураспада (его период полураспада составляет 28,8 лет), его высокоэнергетического бета-распада и его длительного биологического периода полувыведения (тропизм к костям). Таким образом, очень важно уменьшить эту примесь для минимизации потенциальных долговременных побочных эффектов для пациента.

Дополнительно, хотя это и относительно существенно, фильтрационная присадка, используемая в способе согласно настоящему изобретению, не влияет на фиксацию йода в колонке с оксидом алюминия, покрытым серебром, напротив, при условии уже уменьшенного присутствия загрязняющих примесей в источнике, настоящее изобретение обеспечивает, что можно производить, рентабельно и эффективно, с одной стороны, радиоизотоп Mo-99 из низкообогащенного урана, без фракции радиоизотопа, которая является, в конечном счете, менее чистой, в результате чего удовлетворяются критерии Европейской Фармакопеи, несмотря на большое присутствие значительно большего количества отходов и загрязняющих примесей, которые трудно удалить, таких как магний, но при этом также, с другой стороны, опасность присутствия стронция во фракции радиоизотопа Mo-99 значительно уменьшается, но при этом около 90% йода, присутствующего в щелочной суспензии, собирается в колонке с оксидом алюминия, легированным серебром, после фильтрации.

В первом предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, способ дополнительно содержит этап подкисления упомянутого элюата, содержащего упомянутые радиоизотопы йода, в частности I-131, в растворе тиомочевины посредством добавления буферного раствора, в частности, раствора фосфорной кислоты с концентрацией, находящейся между 0,5 и 2 моль/л, предпочтительно между 0,8 и 1,5 моль/л, и более предпочтительно около 1 моль/л, с этапом извлечения подкисленного раствора солей радиоизотопов йода, в частности I-131.

Согласно настоящему изобретению, радиоизотопы йода, в частности I-131, подкисляют с целью предварительной очистки и отделения от большинства загрязняющих примесей, в том числе тиомочевины, используемой перед этим для извлечения йода из оксида алюминия, покрытого серебром.

В объеме настоящего изобретения, термин «эффлюент смолы» используется для описания подвижной фазы, которая проходит через смолу и выходит из хроматографической колонки.

В предпочтительном варианте осуществления настоящего изобретения, способ дополнительно содержит этап очистки упомянутого подкисленного раствора солей радиоизотопов йода, в частности I-131, причем упомянутый этап очистки содержит этап загрузки упомянутого подкисленного раствора солей радиоизотопов йода, в частности I-131, в ионообменную колонку, этап промывки упомянутой ионообменной смолы водой, этап элюирования упомянутой ионообменной смолы NaOH с концентрацией между 0,5 моль/л и 2,5 моль/л, предпочтительно между 0,8 моль/л и 1,5 моль/л, и особенно предпочтительно около 1 моль/л, с этапом извлечения упомянутой фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, в растворе NaOH.

Предпочтительно, упомянутая ионообменная смола является слабой анионообменной смолой.

В другом варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, способ также содержит этап подкисления щелочного раствора молибдата, обедненного в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящего через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, с образованием кислого раствора солей молибдена и выделением оставшихся радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа с целью их извлечения.

В этом варианте способ согласно настоящему изобретению, как упомянуто выше, количество радиоизотопов йода, в частности, йода-131, извлекаемых посредством адсорбции в колонке с оксидом алюминия, легированным серебром, составляет около 90% по активности относительно общей активности радиоизотопов йода, в частности йода-131. Оставшиеся 10% радиоизотопов йода, в частности йода-131, все еще присутствуют в щелочном растворе молибдата, прошедшем ранее через упомянутую колонку с оксидом алюминия, легированным серебром. Таким образом, извлечение на отдельном этапе оставшегося йода является предпочтительным по двум причинам. Во-первых, йод, извлеченный таким образом, может быть улучшен в форме фракции радиоизотопов йода, в частности йода-131, и, во-вторых, присутствие оставшегося йода в щелочном растворе молибдата создает экологический риск того, что эти радиоизотопы йода, в частности йод-131, будут выведены в вентиляционную систему, которая также соединена с вытяжной трубой.

Таким образом, выделение йода на этом этапе обеспечивает возможность получения прибыли в объеме способа согласно настоящему изобретению, а также уменьшает экологический риск, связанный с йодом, в способе согласно настоящему изобретению.

Предпочтительно, в другом предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, способ дополнительно содержит, перед упомянутым этапом подкисления щелочного раствора молибдата, обедненного в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящего через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, этап охлаждения щелочного раствора молибдата, обедненного в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящего через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, до температуры, меньшей или равной 60°С, предпочтительно меньшей или равной 55°С, более предпочтительно меньшей или равной 50°С.

Таким образом, было неожиданно обнаружено, что улучшились чистота и выход производимых фракций радиоизотопов йода, в частности I-131.

Согласно настоящему изобретению следует подчеркнуть, что для устранения этой проблемы, относящейся к трудности управления большим выделением йода при высоких температурах, простое охлаждение водной щелочной фазы, получаемой в результате фильтрации, перед подкислением, до температуры, меньшей или равной 60°С, предпочтительно меньшей или равной 55°С, более предпочтительно меньшей или равной 50°С, способствует растворимости йода в кислом растворе солей молибдена. Таким образом, вследствие того факта, что растворимость газов уменьшается при увеличении температуры, охлаждение водной щелочной фазы, получаемой в результате фильтрации, позволяет обеспечить более медленное улетучивание йода, и, таким образом, предотвращает внезапное его выделение при добавлении кислоты. Действительно, внезапное попадание йода в ловушку для йода отрицательно влияет на захват йода, в то время как охлаждение, позволяющее обеспечить управляемое выделение, улучшает выход захвата ловушкой.

Во время подкисления, температура кислого раствора солей молибдена увеличивается постепенно и позволяет обеспечить равномерное постепенное выделение йода по направлению к ловушке, что способствует его захвату, в отличие от большого выделения йода.

Таким образом, согласно настоящему изобретению можно очень просто улучшить выход производства радиоизотопов йода, в частности I-131, из алюминиевых мишеней, содержащих высокообогащенный уран, посредством охлаждения фильтрата для предотвращения большого выделения йода в ловушке для йода во время подкисления до температуры около 50°С, и в любом случае ниже 60°С. Фильтрат, таким образом, подкисляют концентрированной азотной кислотой. Радиоизотопы йода тогда выделяются во время подкисления в значительно больших количествах.

В конкретном варианте осуществления настоящего изобретения, способ дополнительно содержит, после этапа подкисления, этап нагревания кислого раствора солей молибдена до температуры, большей 93°С, предпочтительно большей или равной 95°С, предпочтительно между 96°С и 99°С, но предпочтительно меньшей 100°С, сопровождающегося образованием пузырьков воздуха для оптимизации выделения йода в газовой форме, в точно определенный момент, во время и после подкисления.

Предпочтительно, в способе согласно настоящему изобретению, упомянутый этап извлечения радиоизотопов йода, в частности I-131, после их выделения, выполняют посредством переноса радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа в трубку, соединенную на одном конце с подкислителем, где происходит подкисление, а на другом конце с закрытым контейнером, содержащим водную фазу и окружающую среду, причем упомянутый перенос радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа выполняют таким образом, чтобы он оканчивался прямо в водной фазе, причем радиоизотопы йода, в частности I-131, в форме газа, проходят через водную фазу и выходят в форме пузырьков в окружающую среду водной фазы, содержащейся в закрытом контейнере.

Таким образом, нитраты, которые могут присутствовать в форме аэрозолей, а также другие газообразные вещества, растворимые в воде, такие как оксиды азота, растворяются и удаляются из радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа.

Также, в другом варианте осуществления настоящего изобретения, упомянутый закрытый контейнер соединен трубкой с вторым закрытым контейнером, который содержит NaOH-ловушку, и причем окружающая среда водной фазы переносится из упомянутого закрытого контейнера во второй закрытый контейнер, содержащий NaOH-ловушку в форме раствора с концентрацией от 2 до 4, в частности, около 3 моль/л, с выпуском окружающей среды, содержащей радиоизотопы йода, в частности I-131, из трубки в раствор NaOH-ловушки, с солюбилизацией радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа, в йодид радиоизотопов йода, в частности I-131, в водном растворе NaOH-ловушки.

Радиоизотопы йода, в частности I-131, таким образом, растворяют в водном растворе NaOH с концентрацией NaOH от 2 до 4 моль/л, предпочтительно 3 моль/л, и образуют сырой раствор йода.

В предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, водный раствор NaOH-ловушки, содержащий йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, образует сырой раствор йода, который затем очищают посредством второго подкисления для образования газообразного йода. Сырой раствор переносят в ячейку очистки йода. Сырой раствор затем подкисляют H₂SO₄+H₂O₂ для получения снова газообразного йода, который захватывается в NaOH - 0.2 M - барботерах. Этот раствор называют «маточным раствором», и его затем упаковывают в запаянные флаконы, в зависимости от заказов.

Альтернативно, фракция радиоизотопов йода, в частности I-131, в растворе NaOH, содержащем йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, образует сырой раствор йода, который затем очищают посредством второго подкисления, предпочтительно выполняемого в присутствии H₂SO₄ и H₂O₂, чтобы снова получить газообразный йод. Затем, предпочтительно, газообразный йод захватывается в NaOH - 0.2 M - барботерах для образования упомянутой фракции, содержащей радиоизотоп йод-131.

В предпочтительном варианте осуществления, упомянутую фракцию радиоизотопов йода, в частности, I-131, в растворе NaOH, и водный раствор NaOH-ловушки, содержащий йодиды радиоизотопов йода, в частности, I-131, собирают и очищают вместе посредством второго подкисления.

Другие варианты осуществления способа согласно настоящему изобретению указаны в прилагаемой формуле изобретения.

Настоящее изобретение также относится к фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, выдерживаемой в растворе NaOH, имеющей радиохимическую чистоту в радиоизотопах йода, в частности I-131, большую чем 97%, предпочтительно по меньшей мере 98%, более предпочтительно по меньшей мере 98,5% по активности, присутствующей в химической форме йодида упомянутого радиоизотопа I-131 относительно общей активности упомянутого радиоизотопа I-131 во всех его формах в упомянутой фракции.

Более конкретно, упомянутый раствор радиоизотопов йода, в частности, I-131, выдерживают в запаянных флаконах, причем упомянутые запаянные флаконы помещают в отдельные экранированные контейнеры.

Предпочтительно, фракция радиоизотопов йода, в частности I-131, имеет содержание нитратов ниже 30 г/л.

В предпочтительной версии, фракцию радиоизотопов йода, в частности I-131, получают способом согласно настоящему изобретению.

Другие варианты осуществления фракции согласно настоящему изобретению указаны в прилагаемой формуле изобретения.

Другие характеристики, подробности и преимущества настоящего изобретения будут понятны из описания, приведенного далее, со ссылкой на примеры, но без ограничения этим.

Когда уран-235 бомбардируют нейтронами, он образует продукты деления с меньшей массой, которые сами по себе являются нестабильными. Эти продукты генерируют, посредством цепочки распадов, другие радиоизотопы. В частности, именно посредством этого процесса получают радиоизотопы Mo-99, Xe-133 и I-131.

Мишени с низкообогащенным ураном содержат алюминиевый сплав, содержащий уран. Содержание обогащенного урана относительно общего веса урана составляет самое большее 20%, и обычно составляет около 19%. Мишени с низкообогащенным ураном растворяют во время фазы щелочного растворения в присутствии NaOH (с концентрацией около 4 моль/л или более) и NaNO₃ (с концентрацией около 3,5 моль/л). Во время растворения, образуется суспензия вместе с газовой фазой Xe-133. Суспензия содержит твердую фазу, главным образом образованную из урана и гидроксидов продуктов деления, и жидкую фазу молибдата (MoO₄^-) и йода-131 в форме солей йода.

Объем фазы щелочного растворения увеличивается при увеличении количества мишеней, при условии очень высокого содержания неиспользуемых продуктов после растворения мишеней. Растворение алюминия мишени является экзотермической реакцией.

Газовую фазу ксенона извлекают посредством захвата с использованием ловушки для ксенона.

Когда ксенон удален, раствор нитрата щелочноземельного металла, более конкретно, стронция, кальция, бария, предпочтительно бария, добавляют затем в суспензию с концентрацией между 0,05 моль/л и 0,2 моль/л, и в количестве от 2 до 6 литров, в зависимости от количества мишеней. Также добавляют карбонат натрия с концентрацией, находящейся между 1 моль/л и 1,5 моль/л, предпочтительно около 1,2 моль/л, и в количестве от 100 до 300 мл, в зависимости от количества растворяемых мишеней.

Суспензию затем разбавляют водой в объеме от 2 до 6 литров, в зависимости от количества мишеней, чтобы обеспечить возможность ее переноса на следующем этапе.

Суспензию, содержащую жидкую фазу и щелочную фазу, затем фильтруют через стекловолоконный фильтр с пористостью, находящейся между 2 и 4 мкм, предпочтительно около 3 мкм.

Твердую фазу промывают дважды объемом воды, равным 900 мл, извлекают и, возможно, отправляют выше по ходу данного способа для последующего щелочного растворения. Фильтрат (извлеченную щелочную жидкую фазу, содержащую продукты деления Mo-99, I-131, I-133, I-135, Cs-137, Ru-103, Sb-125 и Sb-127) извлекают, вместе с алюминатом, образованным посредством щелочного растворения алюминиевых мишеней, которые являются растворимыми при основном pH. Алюминий растворим как в кислой, так и в щелочной среде. Однако он нерастворим, когда pH составляет от 5 до 10.

На этом этапе, фильтрат загружают в колонку с оксидом алюминия, легированным серебром, для фиксации йода и извлечения щелочного фильтрата, обедненного в отношении йода-131. Колонку с оксидом алюминия, легированным серебром, промывают объемом около 500 мл каустической соды с концентрацией около 0,05 моль/л. Степень пропитки смолы с оксидом алюминия, содержащейся в колонке с оксидом алюминия, составляет около 5,5% по весу. Йод селективно фиксируют посредством реакции с добавкой серебра, присутствующей на поверхности оксида алюминия, для образования нерастворимого йодида серебра. Колонку с оксидом алюминия, легированным серебром, предпочтительно располагают между двумя реакторами. В реакторе, находящемся ниже по ходу от колонки с оксидом алюминия, легированным серебром, обеспечивают управляемое разрежение, которое обеспечивает возможность переноса жидкости в колонку с расходом около 250 мл/мин.

Выход захвата йода составляет около 95%.

Колонку с оксидом алюминия, легированным серебром, затем элюируют раствором тиомочевины с концентрацией, находящейся между 0,5 моль/л и 1,5 моль/л, предпочтительно около 1 моль/л. Элюат содержит йод, выходящий из колонки. Затем доводят pH элюата до кислого посредством добавления буферной смеси, в частности, фосфорной кислоты, для получения кислого раствора солей йода.

Кислый раствор солей йода затем загружают в ионообменную колонку, в частности, в колонку со слабой анионообменной смолой, предварительно обработанной в неокисляющей кислой среде, в частности, фосфорной кислотой. Таким образом, в отношении безопасности, в этом предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, активность йода, зафиксированного в ионообменной смоле, переносится от одной ячейки к следующей ячейке в твердой форме. Ионообменную колонку, в которой зафиксирован йод, элюируют затем NaOH с концентрацией между 0,5 моль/л и 2,5 моль/л, предпочтительно около 1 моль/л.

Таким образом, радиоизотопы йода преобразуют в йодид и растворяют в NaOH.

Фракцию, содержащую радиоизотопы йода, подвергают первому этапу очистки с использованием второго подкисления.

Собранный фильтрат должен быть затем подкислен. Однако подкисление также вызывает выделение тепла. Следовательно, перед подкислением, фильтрат охлаждают до температуры около 50°С. Действительно, как описано в документе «Form and Stability of Aluminium Hydroxide Complexes in Dilute Solutions» (J.D. Hem и C.E. Roberson - Chemistry of Aluminum in Natural Water - 1967), поведение алюминия в растворе является сложным, и реакции преобразования иона Al³⁺ в форму осажденного гидроксида и растворимую форму алюмината имеют некоторую кинетику.

Известно, что образуется метастабильная твердая фаза, и иногда сложно обеспечить условия равновесия даже при продолжительном времени реакции. Оксиды и гидроксиды алюминия образуют разные кристаллические структуры (бейерит, гиббсит, и т.д.), которые химически подобны, но отличаются в отношении растворимости. Экспериментальные условия в отношении температуры, концентрации и скорости добавления реагентов значительно влияют на результаты.

Во время подкисления, реакция, которая управляет равновесием между различными формами алюминия, имеет следующий вид:

Поскольку эта среда является очень радиоактивной и имеет высокую температуру вследствие щелочного растворения, а также вследствие экзотермического характера нейтрализации во время этапа подкисления, добавление кислоты может образовывать, в локальных местах, переконцентрацию кислоты, что может привести к локальному нагреванию посредством реакции нейтрализации и к образованию нерастворимых форм алюминия или форм алюминия с медленной кинетикой повторного растворения солей алюминия. Однако при условии ограничений способа, описанных в предшествующем уровне техники, при условии, что окружающая среда реакции имеет высокую температуру, при условии, что эта окружающая среда является очень радиоактивной и труднодоступной, невозможно обеспечить перемешивание для предотвращения образования этих локальных мест концентрации алюминия с высокой температурой.

Эффекты переконцентрации кислоты необходимо предотвратить по двум главным причинам. С одной стороны, образование осадков солей алюминия несет в себе значительную опасность засорения установки, что уменьшает выход производства, и, с другой стороны оно также создает опасность для здоровья, связанную с высокой радиоактивностью реакционной смеси. Действительно, непросто или даже невозможно обеспечить возможность вмешательства в ручном режиме с целью устранения засорения установки, и, кроме того, это могло бы нанести ущерб выходу производства.

Таким образом, фильтрат охлаждают для предотвращения осаждения солей алюминия во время подкисления до температуры около 50°С, и в любом случае ниже 60°С. Таким образом, фильтрат подкисляют концентрированной азотной кислотой. Подкисленный фильтрат нагревают до температуры, большей чем 93°С, предпочтительно, большей или равной 95°С, предпочтительно между 96°С и 99°С, но предпочтительно меньшей чем 100°С, и поддерживают в состоянии образования пузырьков.

В первом варианте осуществления настоящего изобретения, подкисление позволяет обеспечить раствор с кислым pH для фиксации радиоизотопа Mo-99 в колонке с оксидом алюминия (в присутствии избытка кислоты около 1M).

Подкисленную жидкую фазу, обедненную в отношении йода, загружают затем в колонку с оксидом алюминия, которую кондиционируют в азотной кислоте с концентрацией 1 моль/л. Mo-99 адсорбируется на оксиде алюминия, в то время как большую часть загрязняющих продуктов деления удаляют в эффлюент колонки с оксидом алюминия.

Колонку с оксидом алюминия, в которой зафиксирован радиоизотоп Mo-99, промывают азотной кислотой с концентрацией 1 моль/л, водой, сульфитом натрия с концентрацией около 10 г/л, и, наконец, еще раз водой. Эффлюент промывки удаляют в отходы.

Колонку с оксидом алюминия затем элюируют NaOH с концентрацией около 2 моль/л и затем водой.

Элюат, извлекаемый из колонки с оксидом алюминия, образует первый элюат радиоизотопа Mo-99 в форме молибдата.

В предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, первый элюат колонки хранят в течение периода времени между 20 и 48 часами. По прошествии этого заданного периода времени колонку с оксидом алюминия еще раз элюируют NaOH с концентрацией около 2 моль/л и затем водой перед ее промывкой. Элюат, извлекаемый после нового элюирования, образует второй элюат радиоизотопа Mo-99 в форме молибдата.

На этом этапе первый элюат радиоизотопа Mo-99 может быть собран вместе со вторым элюатом радиоизотопа Mo-99, и они могут образовать единственный элюат, который будет проходить дополнительные этапы очистки. Альтернативно, каждый из первого и второго элюата обрабатывают отдельно на последующих этапах очистки, одним и тем же образом.

Для простоты, далее ссылка на элюат радиоизотопа Mo-99 будет делаться для описания первого элюата радиоизотопа Mo-99 или второго элюата радиоизотопа Mo-99 или для описания их обоих вместе.

Элюат радиоизотопа Mo-99 колонки с оксидом алюминия загружают затем во вторую хроматографическую колонку, содержащую высокоанионную ионообменную смолу, предварительно обработанную в воде.

Ионообменную колонку затем элюируют нитратом с использованием раствора нитрата аммония с концентрацией около 1 моль/л. Таким образом, извлеченный элюат содержит радиоизотоп Mo-99 во фракции, содержащей нитрат аммония.

Раствор нитрата аммония, содержащий радиоизотоп Mo-99, загружают затем в колонку с активированным углем с ситом 35-50 меш, которая может быть также легирована серебром для извлечения любого ничтожно малого количества йода. Колонку с активированным углем, в которой зафиксирован радиоизотоп Mo-99, промывают затем водой и элюируют раствором NaOH с концентрацией около 0,3 моль/л.

Элюирование колонки с активированным углем позволяет извлечь раствор Na₂⁹⁹MoO₄ в NaOH с предпочтительной концентрацией 0,2 моль/л, и сохранить любой йод, захватываемый в колонке, который будет затем упакован и подготовлен для доставки.

В конкретном варианте осуществления настоящего изобретения, раствор Na₂⁹⁹MoO₄ в NaOH с предпочтительной концентрацией 0,2 моль/л загружают на смолу с оксидом алюминия в генератор Mo-99/Tc-99 или на смолу с оксидом титана для генерирования радиоизотопа технеций-99 для медицинской радиологии.

Во втором предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, подкисление позволяет обеспечить раствор с кислым pH для фиксации радиоизотопа Mo-99 в колонке с оксидом титана (в присутствии избытка кислоты 1M).

Подкисленную жидкую фазу, обедненную в отношении йода, загружают затем в колонку с оксидом титана, обработанную азотной кислотой с концентрацией 1 моль/л. Mo-99 адсорбируется на оксиде титана, в то время как большая часть загрязняющих продуктов деления удаляется в эффлюент колонки с оксидом титана.

Колонку с оксидом титана, в которой зафиксирован радиоизотоп Mo-99, промывают азотной кислотой с концентрацией 1 моль/л, водой, сульфитом натрия с концентрацией около 10 г/л, и, наконец, еще раз водой. Эффлюент промывки удаляют в отходы.

Колонку с оксидом титана затем элюируют NaOH с концентрацией около 2 моль/л и затем водой.

Элюат, извлекаемый из колонки с оксидом титана, образует первый элюат радиоизотопа Mo-99 в форме молибдата и содержит около 90% или более исходно присутствующего Mo-99.

В предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, первый элюат колонки хранят в течение периода времени между 20 и 48 часами. По прошествии этого заданного периода времени продолжают элюирование колонки с оксидом титана NaOH с концентрацией около 2 моль/л и образуют хвостовую фракцию элюирования, содержащую радиоизотоп Mo-99 в форме молибдата.

На этом этапе, первый элюат молибдата и/или упомянутую хвостовую фракцию элюата молибдата собирают или не собирают и подкисляют раствором серной кислоты с концентрацией, находящейся между 1 и 2 моль/л, предпочтительно 1,5 моль/л, в результате чего образуется подкисленная фракция чистого радиоизотопа Mo-99 в форме солей молибдена.

Для простоты, далее ссылка на элюат радиоизотопа Mo-99 в форме молибдата будет делаться для описания первого элюата радиоизотопа Mo-99 или хвостовой фракции элюата молибдата или для описания их обоих вместе.

Элюат радиоизотопа Mo-99 колонки с оксидом титана загружают затем во вторую хроматографическую колонку, содержащую слабоанионную ионообменную смолу, предварительно обработанную водой.

Ионообменную колонку затем элюируют нитратом с использованием раствора нитрата аммония с концентрацией около 1 моль/л. Таким образом, извлеченный элюат содержит радиоизотоп Mo-99 во фракции, содержащей нитрат аммония.

Раствор нитрата аммония, содержащий радиоизотоп Mo-99, загружают затем в колонку с активированным углем с ситом 35-50 меш, которая может быть также легирована серебром для извлечения любого ничтожно малого количества йода. Колонку с активированным углем, в которой зафиксирован радиоизотоп Mo-99, промывают затем водой и элюируют раствором NaOH с концентрацией около 0,3 моль/л.

Элюирование колонки с активированным углем позволяет извлечь раствор Na₂⁹⁹MoO₄ в NaOH с предпочтительной концентрацией 0,2 моль/л, и сохранить любой йод, захватываемый, возможно, в колонке, который будет затем упакован и подготовлен для доставки.

В конкретном варианте осуществления настоящего изобретения, раствор Na₂⁹⁹MoO₄ в NaOH с предпочтительной концентрацией 0,2 моль/л загружают на смолу с оксидом алюминия в генератор Mo-99/Tc-99 или на смолу с оксидом титана, что позволяет генерировать радиоизотоп технеций-99 для медицинской радиологии.

Во время образования суспензии, выделяются продукты деления урана, некоторые в растворимой форме, другие в газовой форме. Это так, среди прочего, в случае ксенона и криптона, которые, таким образом, находятся в газовой фазе. Газовая фаза выходит из жидкой среды и остается в запаянном контейнере, в котором происходит растворение. Запаянный контейнер содержит выход газовой фазы, соединенный с устройством для извлечения благородных газов, изолированным от внешней среды, а также вход для продувочного газа.

Газовая фаза содержит аммиак (NH₃), который образуется при восстановления нитратов и поступает из главных газообразных продуктов деления, которыми являются Xe-133 и Kr-85.

Растворение является очень экзотермической реакцией, вынуждающей использовать два охлаждающих вещества в большом объеме. Однако в газовой фазе присутствует водяной пар. Газовую фазу транспортируют газом-носителем (He) по направлению к устройству для извлечения благородных газов.

В первом варианте, извлечение ксенона выполняют следующим образом: газовая фаза выходит из запаянного контейнера щелочного растворения и перемещается по направлению к устройству для извлечения благородных газов. Газовая фаза, содержащая, среди прочего, радиоизотоп Xe-133, сначала проходит через молекулярное сито для удаления аммиака (NH₃) и водяного пара. Затем газовая фаза проходит через силикагель для удаления всех ничтожно малых количеств остаточного водяного пара. Газовую фазу затем доставляют в криогенную ловушку.

Во втором предпочтительном варианте согласно настоящему изобретению, газовая фаза адсорбируется на молекулярном сите, в частности, на титаносиликате или алюмосиликате, легированном серебром, предпочтительно на Ag-ETS-10 или на Ag-шабазите. Ее затем поставляют на рынок прямо на молекулярном сите, или десорбируют в условиях нагревания и отправляют по направлению к криогенной ловушке.

Газовую фазу, содержащую, среди прочего, радиоизотоп Xe-133, таким образом, доставляют в криогенную ловушку в U-образной трубке, погруженной в жидкий азот (т.е. при температуре -196°С), содержащийся в экранированном контейнере, через стружки из нержавеющей стали.

Стружки из нержавеющей стали 316 изготавливают из прутка нержавеющей стали 316 с диаметром между 1,5 и 2 см и с длиной между 10 и 20 см, предпочтительно между 14 и 18 см, и более предпочтительно около 16 см, с использованием четырехкромочной концевой фрезы с диаметром 16 мм и гидравлических тисков. Скорость фрезерного станка, содержащего вышеупомянутую фрезу, составляет 90 об/мин, и его скорость перемещения составляет 20 мм/мин. Глубина фрезерования фрезы составляет около 5 мм.

Стружки из нержавеющей стали имеют средний вес, находящийся между 20 и 30 мг/стружка, предпочтительно между 22 и 28 мг/стружка, и объемную плотность без уплотнения, находящуюся между 1,05 и 1,4.

Стружки из нержавеющей стали имеют среднюю длину 7 мм, средний диаметр около 2,5 мм и толщину около 1,7 мм.

U-образная трубка содержит стружки из нержавеющей стали с весом между 90 г и 110 г. Объем стружек из нержавеющей стали 316, содержащихся в U-образной трубке, полностью погружен в жидкий азот.

Радиоизотоп Xe-133 из упомянутой газовой фазы, содержащей радиоизотоп Xe-133, захватывают затем посредством сжижения упомянутого Xe-133 посредством упомянутых охлажденных стружек из нержавеющей стали, которые захватывают Xe-133 посредством конденсации.

Температура сжижения Xe-133 составляет около -107°С. Таким образом, газообразный Xe переходит в жидкую форму на стружках из нержавеющей стали.

Однако, поскольку температура сжижения Kr-85 составляет около -152°С, значительно меньшее количество Kr улавливается ловушкой с жидким азотом, и оставшийся Kr собирается в конкретные ловушки вместе с газами, получаемыми в результате способа, описанного здесь, а именно, с газовой фазой, по существу обедненной в отношении Xe-133, среди прочего.

После захвата Xe-133 в ловушке с жидким азотом, трубки очищают, ввод жидкого азота обрезают, и ловушку приводят в контакт с вакуумным баллоном, объем которого в 50 раз больше, чем объем стружек, содержащихся в ловушке с жидким азотом.

Таким образом, ловушку с жидким азотом, находящуюся в замкнутом контуре, включающем в себя трубку сбора, доводят до температуры окружающей среды. После нагревания, 99% Xe-133, исходно присутствовавшего в газовой форме, присутствует в баллоне.

В варианте способа согласно настоящему изобретению, оставшиеся радиоизотопы йода, в частности, I-131, которые не были захвачены смолой с оксидом алюминия, легированным серебром, перед подкислением, извлекают затем во время подкисления щелочной суспензии, что позволяет получить раствор с кислым pH, который может фиксировать радиоизотоп Mo-99 в колонке с оксидом алюминия, причем подкисление также высвобождает радиоизотопы йода с целью их извлечения.

Извлечение йода может быть затем выполнено во время и после подкисления предварительно охлажденного щелочного фильтрата.

Радиоизотопы йода выделяют посредством нагревания подкисленного фильтрата до температуры, большей чем 93°С, предпочтительно большей или равной 95°С, предпочтительно между 96°С и 99°С, но предпочтительно меньше 100°С, и сохраняют в состоянии образования пузырьков для выделения йода в газовой форме.

Когда подкисленный фильтрат нагрет, образуется газовая фаза, содержащая радиоизотопы йода вместе с испаренной частью фильтрата. Подкислитель содержит выпускную трубку газовой фазы, погруженную в закрытый контейнер, содержащий воду. Другая трубка выходит из этого закрытого контейнера. Водная фаза, таким образом, выходит из подкислителя и образует пузырьки в воде, содержащейся в закрытом контейнере. Таким образом, часть фильтрата, которая была испарена, растворяется в воде, содержащейся в закрытом контейнере, в то время как нерастворимая часть, а именно, радиоизотопы йода, остается над поверхностью воды в закрытом контейнере и выходит из него через выпускную трубку закрытого контейнера и перемещается по направлению ко второму закрытому контейнеру, который является ловушкой, содержащей NaOH с концентрацией 3 моль/л. Затем радиоизотопы йода преобразуются в йодид и растворяются в NaOH, содержащемся в ловушке для йода, с образованием сырого раствора йода.

В предпочтительном варианте осуществления способа согласно настоящему изобретению, водный раствор NaOH-ловушки, содержащий йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, очищают затем посредством второго подкисления. Сырой раствор переносят в ячейку очистки йода. Сырой раствор затем подкисляют H₂SO₄+H₂O₂ для получения снова газообразного йода, который захватывается в NaOH - 0.2 M - барботерах. Этот раствор называют «маточным раствором», и его затем упаковывают в запаянные флаконы, содержащиеся в экранированной оболочке для доставки потребителям.

Следует понимать, что настоящее изобретение никоим образом не ограничено описанными выше вариантами осуществления, и что многие его модификации могут быть реализованы, не выходя за рамки объема прилагаемой формулы изобретения.

Изобретение относится к способу производства фракции радиоизотопов йода. Способ содержит этапы, на которых растворяют мишени с обогащенным ураном с образованием суспензии, фильтруют упомянутую суспензию, адсорбируют соли радиоизотопов йода на смоле с оксидом алюминия, легированным серебром, и извлекают упомянутую фракцию радиоизотопов йода. Упомянутый этап извлечения упомянутой фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, содержит этап промывки смолы с оксидом алюминия, легированным серебром, раствором NaOH, и этап элюирования радиоизотопов йода раствором тиомочевины, с этапом сбора элюата, содержащего упомянутые радиоизотопы йода, в растворе тиомочевины. Техническим результатом является возможность достижения требуемой чистоты для медицинского применения, а также повышение экологической безопасности как для окружающей среды, так и для операторов, в том числе за счет того, что опасность присутствия стронция во фракции радиоизотопа Mo-99 значительно уменьшается. 3 н. и 17 з.п. ф-лы.

1. Способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, включающий следующие этапы:

(i) этап, на котором выполняют щелочное растворение мишеней с обогащенным ураном посредством получения основной суспензии, содержащей соли алюминия, уран и изотопы, генерируемые посредством деления обогащенного урана, и газовой фазы Xe-133,

(ii) этап, на котором фильтруют упомянутую щелочную суспензию для выделения, с одной стороны, твердой фазы, содержащей уран, и, с другой стороны, щелочного раствора молибдата и солей радиоизотопов йода,

(iii) этап, на котором адсорбируют упомянутые соли радиоизотопов йода на смоле с оксидом алюминия, легированным серебром, и извлекают упомянутый щелочной раствор молибдата, обедненный в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящий через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, и

(iv) этап, на котором извлекают упомянутую фракцию радиоизотопов йода, в частности I-131,

отличающийся тем, что упомянутый этап, на котором извлекают упомянутую фракцию радиоизотопов йода, в частности I-131, включает этап, на котором промывают смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, раствором NaOH с концентрацией между 0,2 и 1,5 моль/л, предпочтительно между 0,3 и 1 моль/л, и более предпочтительно около 0,5 моль/л, и этап, на котором элюируют радиоизотопы йода, в частности I-131, раствором тиомочевины, имеющим концентрацию тиомочевины, находящуюся между 0,5 моль/л и 1,5 моль/л, предпочтительно между 0,8 моль/л и 1,2 моль/л, более предпочтительно около 1 моль/л, с этапом, на котором собирают элюат, содержащий упомянутые радиоизотопы йода, в частности I-131, в растворе тиомочевины.

2. Способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, по п. 1, в котором упомянутые мишени с ураном являются мишенями с низкообогащенным ураном.

3. Способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, по п. 2, дополнительно включающий, перед упомянутым этапом фильтрации, этап, на котором добавляют нитрат щелочноземельного металла, более конкретно стронция, кальция, бария, предпочтительно бария, и карбонат натрия в упомянутую основную суспензию.

4. Способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, по любому из пп. 1-3, дополнительно включающий этап, на котором подкисляют упомянутый элюат, содержащий упомянутые радиоизотопы йода, в частности I-131, в растворе тиомочевины посредством добавления буферного раствора, в частности раствора фосфорной кислоты с концентрацией, находящейся между 0,5 и 2 моль/л, предпочтительно между 0,8 и 1,5 моль/л, и более предпочтительно около 1 моль/л, с этапом, на котором извлекают подкисленный раствор солей радиоизотопов йода, в частности I-131.

5. Способ производства фракции радиоизотопов йода, в частности I-131, по п. 4, дополнительно включающий этап, на котором очищают упомянутый подкисленный раствор солей радиоизотопов йода, в частности I-131, причем упомянутый этап очистки содержит этап, на котором загружают упомянутый подкисленный раствор солей радиоизотопов йода, в частности I-131, в ионообменную колонку, этап, на котором промывают упомянутую ионообменную смолу водой, этап, на котором элюируют упомянутую ионообменную смолу NaOH с концентрацией между 0,5 моль/л и 2,5 моль/л, предпочтительно между 0,8 моль/л и 1,5 моль/л, и особенно предпочтительно около 1 моль/л, с этапом, на котором извлекают упомянутую фракцию радиоизотопов йода, в частности I-131, в растворе NaOH.

6. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 5, в котором упомянутая ионообменная смола является слабой анионообменной смолой.

7. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по любому из предшествующих пунктов, дополнительно включающий этап, на котором подкисляют щелочной раствор молибдата, обедненный в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящий через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, с образованием кислого раствора солей молибдена и выделением оставшихся радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа с целью их извлечения.

8. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 7, дополнительно включающий, перед упомянутым этапом, на котором подкисляют щелочной раствор молибдата, обедненный в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящий через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, этап, на котором охлаждают основный раствор молибдата, обедненный в отношении радиоизотопов йода, в частности I-131, проходящий через упомянутую смолу с оксидом алюминия, легированным серебром, до температуры, меньшей или равной 60°С, предпочтительно меньшей или равной 55°С, более предпочтительно меньшей или равной 50°С.

9. Способ производства радиоизотопов йода, в частности I-131, по п. 7 или 8, дополнительно содержащий, после этапа подкисления, этап, на котором нагревают кислый раствор солей молибдена до температуры, большей 93°С, предпочтительно большей или равной 95°С, предпочтительно между 96°С и 99°С, но предпочтительно меньшей 100°С, сопровождающийся образованием пузырьков воздуха.

10. Способ производства радиоизотопов йода, в частности I-131, по любому из пп. 7-9, в котором упомянутый этап, на котором извлекают радиоизотопы йода, в частности I-131, после их выделения, выполняют посредством переноса радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа в трубку, соединенную на одном конце с подкислителем, где происходит подкисление, а на другом конце с закрытым контейнером, содержащим водную фазу и окружающую среду, причем упомянутый перенос радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа выполняют таким образом, чтобы он оканчивался прямо в водной фазе, причем радиоизотопы йода, в частности I-131, в форме газа, проходят через водную фазу и выходят в форме пузырьков в окружающую среду водной фазы, содержащейся в закрытом контейнере.

11. Способ производства радиоизотопов йода, в частности I-131, по п. 10, в котором упомянутый закрытый контейнер соединен трубкой со вторым закрытым контейнером, который содержит NaOH-ловушку, и причем окружающая среда водной фазы переносится из упомянутого закрытого контейнера во второй закрытый контейнер, содержащий NaOH-ловушку, в форме раствора с концентрацией от 2 до 4, в частности около 3 моль/л, с выпуском окружающей среды, содержащей радиоизотопы йода, в частности I-131, из трубки в раствор NaOH-ловушки, с солюбилизацией радиоизотопов йода, в частности I-131, в форме газа, в йодид радиоизотопов йода, в частности I-131, в водном растворе NaOH-ловушки.

12. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 11, в котором водный раствор NaOH-ловушки, содержащий йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, образует сырой раствор йода, который затем очищают посредством второго подкисления для образования газообразного йода.

13. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 12, в котором упомянутое второе подкисление выполняют в присутствии H₂SO₄ и H₂O₂.

14. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 12 или 13, в котором газообразный йод захватывают в NaOH - 0.2 M - барботерах для образования упомянутой фракции, содержащей радиоизотоп йод-131.

15. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по любому из пп. 5-7, в котором упомянутая фракция радиоизотопов йода, в частности I-131, в растворе NaOH, содержащем йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, образует сырой раствор йода и очищается затем посредством второго подкисления.

16. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 15, в котором упомянутое второе подкисление выполняют в присутствии H₂SO₄ и H₂O₂.

17. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по п. 15 или 16, в котором газообразный йод захватывают в NaOH - 0.2 M - барботерах для образования упомянутой фракции, содержащей радиоизотоп йод-131.

18. Способ производства фракции, содержащей радиоизотоп йод-131, по пп. 12 и 15, в котором упомянутую фракцию радиоизотопов йода, в частности I-131, в растворе NaOH, и водный раствор NaOH-ловушки, содержащий йодиды радиоизотопов йода, в частности I-131, собирают и очищают вместе посредством второго подкисления.

19. Фракция радиоизотопов I-131, кондиционируемая в растворе NaOH, имеющая радиохимическую чистоту в радиоизотопах I-131, большую чем 97%, предпочтительно по меньшей мере 98%, более предпочтительно по меньшей мере 98,5% по активности, присутствующей в химической форме йодида упомянутого радиоизотопа I-131, относительно общей активности упомянутого радиоизотопа I-131 во всех его формах в упомянутой фракции.

20. Фракция радиоизотопов I-131 по п. 19, выдерживаемая в запаянных флаконах, причем упомянутые запаянные флаконы помещают в отдельные экранированные контейнеры.