Способ иммобилизации радиоактивного иода Советский патент 1990 года по МПК G21F9/16 

Из(1брет( иис oTiKtCHTCH к способам отпкрждсчшя жидких радиоактипмых отходов, п частности к способам отверждения жидких отходов, образующихся при реге11ера1Д1и ядерного топлива в процессе улавливания иода-129, в которых иод находится преимущественно в форме иодид-ионон. Необходимость долговременной иммобилизации иода- 129 вызвана его биологической активностью и большим периодом полураспада (1,7 10 лет).

Целью изобретения является сокращение объема образуюпихся отходов и снижение скорости пьпцелачивания иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца.

Выбор иодида свинца в качестве первичной формы фиксации иода обусловлен минимальной сложностью его по .лучения в технологических условиях при обработке водных растворов, содержащих иод-129 преимущественно в форме иодид-ионов, например при обработке щелочных иодсодержащих ра- створов.

При содержании катионов свинца в растворе менее 200% не обеспечиваются, с одной стороны, полнота фиксации иода в твердой фазе, а с другой условия для последующего формировани необходимой защитной оболочки из полисиликата свинца, прочно связанной с ядром - микрочастицей иодида свинца. Количество катионов свинца, превышающее избыток 300%, приводит к увеличению объема образующейся формы отхода без улучшения ее свойств. Образующаяся оболочка из полисиликата свинца вьтолняет функции механического барьера, защищающего ядро от воздействия внешней среды, диффузионного барьера, препятствующего выходу иода из ядра микрокапсулы, и химического барьера за счет присутствия в материале оболочки ионов свинца, которые при диффузии той или иной химической формы иода способны вступать с ней во взаимодействие. Все эти факторы в совокупности значительно сни жают скорость выщелачивания иода из отходов.

В качестве исходного используют водный щелочной раствор иода следующего состава,г/л: NaOH 10NaI31,6, NalOj 6,3.Дтя стабилизации всегоиода (JopMG иодид-иона в раствор вводят

восстаноиитель - гидразин, в количестве, на 100Z превьппающр-м стехиомет- рически необходимое по реакции

210;

3N,yU

-2Г + 3N, + бН,0

Восстановитель вводят в виде 98%- ного рас твора гидразин-гидрата. После заверше1ия операции восстановления ri раствор вводят радиоактивньп инди- катор I в виде раствора иодида натрия. Добавлением 30%-ного раствора азотной кислоты корректируют рН

в системе до значения 2-3. В полученный раствор при постоянном перемешивании вводят водный раствор нитрата

свинца концентрацией 250 г/л. Количество вводимых ионов свинца по отнощению к иодид-ионам варьируют от сте- хиометрического, необходимого только для связывания иода в виде иодида свинца, до 300% избытка к этой величине. После образования осадка иодида свинца при непрерьгеном перемешивании суспензии проводят осаждение полисиликата свинца добавлением в

систему водного раствора силиката натрия концентрацией 30 г/л, в количестве, необходимом для полного связывания избыточных ионов свинца. После завершения синтеза осадок бт- деляют от маточного раствора и промывают дистиллированной водой. В ма-

точном растворе и промывных водах par диометрически определяют концентрацию иода по иоду-131 и определяют полноту извлечения иода из исходного раствора (см. табл. 1). Осадок исследуют на устойчивость к выщелачива- нию иода в дистиллированной воде

Скорость выщелачивания иода устанавливается практически неизменной ка вторые сутки испытаний при ежесуточной

смене вьш;елачивающей среды. Данные о стационарной скорости выщелачивания иода из образцов материалов, содержащих 1 г иодида свинца, на аермод от 2 до 30 сут испытаний приведены в табл. 1.

Химический состав поверхности полученных образцов материала анализируют методом рентгеновской фаотоэлект- ройной спектроскопии, который показал, что при выбранных условиях процесса Поверхность дисперсного материала состоит иэ полисиликата свинца.

В табл. 2 приведены характеристики конечных продуктов, полученных при

31А193

введении стехиомстрического количества катионов свинца и 200% избытке по отношению к иодид- юнам.

Из данных табл. 2 следует, что при избыточном содержании катионов свинца существенно уменьшается скорость выщелачивания иода, сокращается объем отходов, возможны в дальнейшем .раз- |Q личные способы обращения с полученными отходают.

Формула изобретений

Способ иммобилизации радиоактивного иода, включающий вьщеление иода

Q

5

71

ит иолш.гх раг.т - ,; ;ов в виле иолида свинца и последующее включение его В силиггатсодержагцпе материалы при нормальных условиях, отличающийся тем, что, с целью сокращения объема образую1цихся отходов и снижения скорости выщелачиваемости иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца, осаждение иодида свинца ведут при 200- 300%-ном избытке катионов свинца над стехиометрическим количеством иодид- ионов и в образовавшуюся суспензию вводят водный раствор, содержащий силикат-ионы.

Таблица 1

Изобретение относится к способам отверждения жидких радиоактивных отходов, в частности к способам отверждения жидких отходов, образующихся при регенерации ядерногр топлива в процессе улавливания иода -129,в которых иод находится преимущественно в форме иоднц-ионов. Целью изобретения является сокращение объема образующихся отходов и снижение скорости выщелачиваемое ти иода путем формирования на поверхности микрочастиц иодида свинца оболочки из полисиликата свинца. Способ включает вьщеление иода путем осаждения из водных растворов в виде иодида свинца при 200-300%-ном избытке катионов свинца под стехиометрическим количеством иодид-ионов и введение в образовавшуюся суспензию при нормальных УСЛОВИЯХ водного раствора, содержащего силикатионы. Полученные иодсодер- жащие отходы затем могут быть обезврежены различными способами. 2 табл. (/ С

Избыток ионов свинца в растворе над стехиометрическим по отношению к иодид-ионам при осаждении иодида свинца, %

Полнота вьделения иода из раствора в виде иодида свинца, %

Доля вьш;елачивающегося за сутки иода из образца материала, %

О 50100 150200250300

97,8 98,5 98,8 99,499,899,899,8

220,3 0,150,030,030,02

Таблица 2

Показатели

Первичная форма фиксации

Дифференциальная скорость выщелачивания иода, см/сут

Т

Содержание катионов свинца

необходимое по стехиометрии

200Z избыток

Pbit

Pblj.

--З-Ю

-7

Покязатели

Объем образующейся формы от- ;:ода при фиксации 500 кг йода, м

Возможные способы дальнейшей обработки

Способы обезвреживания

141937 6

I Продолжение табл.2

Содержаиие катнбпоя свичца

необходимое по стехиометрия

8

1-2

- )

1 .Хранение в виде . суспензии. 2.Контейнерноехранение сухого порошка . 3.Подземное захо- . ронение, например закачка в виде суспензии