Каталитический реактор Советский патент 1991 года по МПК B01J8/02 

Изобретение относится к химической технологии, в частности к конструкциям каталитических реакторов с неподвижным слоем, и может быть использовано для каталитической очистки газовых выбросов и получения защитных атмосфер.

Известен способ упаковки монодисперсных сферических предметов в объеме, позволяющий формировать однородный регулярный слой шарикового катализатора, в котором каждая частица работает в одинаковых условиях в режиме безотрывного обтекания частиц фильтрующимся потоком. Способ реализуется в аппарате прямоугольного сечения укладкой первого монослоя сферического катализатора параллельными взаимно перпендикулярными рядами, с фиксацией их положения сотовой матрицей и последующей засыпкой обьема 1.

Недостатками конструкции, в которой реализуется способ, являются неустойчивость положения частиц у стенок заполняемого объема, что может явиться причиной нарушения регулярности в структуре слоя в условиях температурных деформаций корпуса реактора а также экранирование ката- лизаторными частицами свободного сечения сотовой матрицы, через которую

сл ш о

фильтруется поток, что приводит к излишнему повышению гидравлического сопротивления аппарата.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому каталитическому ре- актору является каталитический нейтрализатор выхлопа двигателей внутреннего сгорания, состоящий из заполненной шариковым катализатором активной зоны (прямоугольного или округлого сечения), распределительных решеток, диффузора и конфузорэ 2.

Недостатком известной конструкции является низкая производительность, что обусловлено отрывным режимом обтеканмя катализаторных частиц потоком, образованием транспортных каналов и пристенных зон в структуре слоя, низкой механической стабильностью слоя.

Целью изобретения является повышение производительности реактора за счет более полного использования поверхности катализатора.

Поставленная цель достигается тем, что в реакторе, содержащем заполненную монодисперсным шариковым катализатором активную зону в форме параллелепипеда, ориентирующую матрицу, распределительные решетки, диффузор и конфузор, ориентирующая матрица выполнена в виде взаимно перпендикулярных желобов треугольного профиля, расположенных под углом 45° к граням матрицы, перфорация распределительных решеток выполнена в виде параллельных, с шагом, кратным 0,707 диаметра зерна (d), цепочек соосных прорезей шр-оиной до 0,3 диаметра зерна, или отверстий такого же диаметра, направленных перпендикулярно плотности матрицы, а также расположенная за ориентирующей матрицей стенка активной зоны выполнена с прогибом вовнутрь.

При загрузке сферических частиц катализатора в аппарат на матрицу они фиксируются в точках пересечения желобов,, образуя первый монослой, Следующие гранулы укладываются в лунки первого монослоя, образуя второй монослой, и так далее до полного заполнения объема активной зоны. Ориентация желобов под углом 45° к граням матрицы - единственный случай, когда расположение частиц катализатора на плоской стенке идентично их укладке в узлах матрицы, т.е. центры частиц монослоя находятся на плоскости. При такой установ-- ке зона пристенного увеличения порозно- сти меньше 1ti, а положение частиц, контактирующих со стенкой, наиболее устойчивое благодаря восьми контактам с соседними частицами и одному контакту со стенкой,

Отклонение ориентации желобов от указанных 45° приводит к искривлению плоскости пристенного монослоя, снижению координационного числа и, как следствие, к нарушению порядка в структуре слоя.

Выполнение перфорации распределительных решеток с шагом,, кратным 0,707d,

0 связано с конфигурацией прилегающих к распределительным решеткам монослоев, формирующихся над матрицей с расположением желобов под углом 45° к ее граням. При таком выполнении решеток удается

5 расположить прорези (отверстия) перфорации на максимальном удалении от точек соприкосновения частиц слоя с распределительной решеткой, т.е. обеспечить наиболее благоприятные условия вхо0 да потока в. слой. При этом, экспериментально определенная максимальная ширина прорезей (диаметр отверстий) перфорации, равная 0,3d, является тем пределом, при котором не сказывается

5 ориентирующее воздействие перфорации на процесс самоупорядочения структуры слоя .

Выполнение стенки активной зоны, расположенной со стороны ориентирующей

0 матрицы, с прогибом вовнутрь предотвращает образование свободного объема при разогреве резктора.

Сопоставительный анализ с известным показывает, что предлагаемый кэтэлитиче5 ский реактор отличается тем, что ориентирующая матрица выполнена в виде взаимно перпендикулярных желобов треугольного профиля, расположенных под углом 45° к граням матрицы, а перфорация распредели0 тельных решеток, выполнена в виде параллельных, с шагом кратным 0,707d зерна, цепочек соосных прорезей шириной до 0,3d зерна или отверстий такого же диаметра. направленных перпендикулярно плоскости

5 матрицы, а кроме того, стенка активной зоны реактора, расположенная со стороны ориентирующей матрицы, выполнена с прогибом вовнутрь.

Сравнение предлагаемого технического

0 решения не только с известным, но и с другими техническими решениями в данной области техники не выявило в них признаки, касающиеся выполнения матрицы и перфорации распределительных решеток. Метод

5 же предотвращения образования свободного объема при разогреве реактора, заключающийся в использовании особой формы стенок корпуса реактора, которые, нагреваясь, деформируются (изгибаются вовнутрь), известен. Например, он используется в

нейтрализаторах выхлопа двигателей внутреннего сгорания, где распределительные решетки катализаторной камеры выполняются с прогибом вовнутрь и при температурной деформации корпуса изгибаются, сжимая катализаторный слой. Однако в этом случае существующие в насыпном слое катализатора неоднородности структуры могут проявиться сильнее из-за неравномерности распределения нагрузки по сечению слоя. В результате происходит снижение эффективности очистки выхлопа в нейтрализаторах с насыпным слоем катализатора.

В предлагаемом техническом решении с регулярным слоем шарикового катализатора эффект предварительного прогиба стенки направлен на обеспечение сохранности исходной упаковки слоя.. Важной особенностью сформированного в реакторе слоя является то, что увеличение размера элементарной ячейки матрицы вследствие температурного расширения приводит к последовательной перестройке исходной гра- нецентрированной кубической (ГЦК) структуры в объемноцентрированную кубическую (ОЦК) и далее в объемноцентрированную тетрагональную (ОЦТ) упаковку, без нарушения регулярности системы. При этом деформация слоя происходит в направлении, перпендикулярном плоскости ориентирующей матрицы, что компенсируется за счет предварительного прогиба вовнутрь стенки, находящейся за матрицей. Изменение элементарной ячейки ориентирующей матрицы может быть связано также с изменением размера частиц слоя в процессе длительной эксплуатации реактора.

Таким образом, известный признак в предлагаемом устройстве выступает в новом качестве.

На фиг.1 показал каталитический реактор с регулярным слоем катализатора, общий вид; на фиг.2 - расположение желобов на ориентирующей матрице и положение катализаторной частицы в точке пересечения желобов; на фиг.З - разрез А-А на фиг.З; на фиг.4 - выполнение перфорации распределительных решеток в виде прорезей или отверстий.

Каталитический реактор с регулярным слоем шарикового катализатора состоит из корпуса (активной зоны) 1, имеющего форму параллелепипеда, и соединенным с ним диффузор 2 и конфузор 3, снабженные соответственно патрубками входа 4 и выхода 5 потока. Прилегающие к диффузору и конфу- зору стенки активной зоны снабжены перфорацией и выполняют роль распределительных решеток 6 и 7. Одна из стенок 8, соединяющих распределительные решетки, выполнена с прогибом вовнутрь и на ней установлена ориентирующая матрица 9. Загрузочное отверстие, закрытое в рабочем состоянии 5 пробкой 10, расположено в стенке, противоположной ориентирующей матрице. На матрицу 9 через загрузочное отверстие загружается слой, состоящий из сферических гранул катализатора 11 одинакового

0 диаметра. Для загрузки слоя реактор устанавливают вертикально так,что загрузочное отверстие 10 находится сверху, и производят массовую загрузку катализаторных гранул, равномерно распределяя гранулы по

5 сечению аппарата. До момента заполнения первого монослоя частицы скатываются в гнезда матриц, находящиеся в узлах пересечения желобов, и надежно фиксируются, имея по четыре контакта в плоскости своего

0 моносл.оя. После укладки первого монослоя частицы самопроизвольно заполняют лунки между частицами первого монослоя, формируя второй монослой, и так далее до заполнения всего объема активной зоны.

5 После этого загрузочное отверстие заглушают и аппарат подключают к технологической схеме.

Каталитический реактор работает следующим образом.

0Смесь реагирующих газов поступает в

активную зону 1 через патрубок 4 входа, далее через диффузор 2 подводится к распределительной решетке 6, которая распределяет поток по сечению активной зоны.

5 Попав в активную зону, реакционная смесь контактирует с поверхностью катализаторных зерен, в результате чего происходит реакция между компонентами смеси. Далее продукты реакции проходят распредели0 тельную решетку 7, конфузор 3 и через выходной патрубок 5 отводятся из реактора. Конструкция реактора такова, что возможно и обратное подключение реактора, когда реагенты вводятся через патрубок 5, а продук5 ты реакции отводятся через патрубок 4.

Экспериментальное исследование эффективности предлагаемого каталитического реактора производят на примере реакции гидрирования кислорода на платиновом ка0 тализаторе. Реактор представляет собой аппарат с активной зоной 10 см , имеющей форму параллелепипеда, две противоположные стенки которого являются распределительными решетками и выполнены с

5 перфорацией в виде параллельных цепочек отверстий диаметром 0,3d (0,9 мм), расположенных с шагом 1,41d (4,25 мм), две другие - глухие. Дно представляет собой ориентирующую матрицу, изготовленную фрезерованием взаимно перпендикулярных

желобов треугольного профиля, ориентированных под углом 45° к граням матрицы.

В реактор равномерно по сечению аппарата загружают монодисперсный шариковый катализатор (платина, 0,1 мас.%, нанесенная на сферические гранулы цеолита Laport диаметром 3 мм). Образовавшийся регулярный слой обладает гранецентрированной кубической упаковкой с относительной плотностью 0,74 (доля объема, заполненная катализатором). Толщина слоя - 5 монослоев.

Реакционную смесь готовят из водорода и воздуха с содержанием кислорода не менее 20 об.%, причем количество воздуха берут таким, чтобы обеспечить содержание кислорода в смеси порядка 1%. Содержание кислорода периодически корректируют по результатам анализа состава смеси.Анализ проводят хроматографическим методом на хроматографах Цвет-100 и Перкин-Элмер. Расход смеси изменяют в диапазоне 50-400 л/ч,

Эффективность работы реактора оценивают по содержанию остаточного кислорода в продуктах реакции. Содержание кислорода определяют колориметрическим методом (на приборе Мугдана) с точностью .

В таблице приведены сравнительные данные, характеризующие работу реактора предлагаемой конструкции и реактора с неупорядоченным слоем катализатора.

Согласно приведенным в таблице данным, степень гидрирования кислорода в реакторе с нерегулярным слоем платинового катализатора в значительной мере обусловлена объемной скоростью сырьевого потока. При объемных скоростях порядка 40000 степень гидрирования не превышает 60%, что свидетельствует о низкой эффективности реакторов с нерегулярным . слоем катализатора/для процессов, протекающих во внешнедиффузионной области

при больших объемных скоростях, а в регулярном слое с ГЦК структурой - порядка 99%.

По результатам проведенных сравнительных испытаний можно сделать вывод, что использование реакторов с регулярным Слоем, например, для нейтрализации вредных примесей в выхлопе двигателей внутреннего сгорания позволяет повысить

производительность реактора и уменьшить объем необходимой загрузки дорогостоящего платинового катализатора. Использование реакторов с регулярным слоем для получения защитных атмосфер позволяет

обеспечить высокую степень их очистки от примесей кислорода.

Формула изобретения

1.Каталитический реактор, содержа- щий активную зону в форме параллелепипеда, заполненную регулярным слоем монодисперсного шарикового катализатора, ориентирующую матрицу, перфорированные распределительные решетки,

диффузор и конфузор, отличающийся тем, что, с целью повышения производительности реактора за счет более полного использования поверхностей катализатора, ориентирующая матрица выполнена в виде

взаимно перпендикулярных желобов треугольного профиля, расположенных под углом 45° к граням матрицы.

2.Реактор по п. 1,отличающийся тем, что перфорация распределительных

решеток выполнена в виде параллельных, с шагом, кратным 0,707 диаметра зерна, цепочек соосных прорезей шириной до 0,3 диаметра зерна или отверстий такого же диаметра, направленных перпендикулярно

плоскости матрицы.

3.Реактор по п.2, отличающийся тем, что стенка активной зоны, расположенная со стороны ориентирующей матрицы, выполнена с прогибом вовнутрь.

Ю

11

Изобретение касается реакторов с неподвижным слоем катализатора, может быть использовано для каталитической очистки газовых выбросов и получения защитных атмосфер и позволяет повысить производительность за счет более полного использования поверхности катализатора. Реактор содержит активною зону в форме параплелепипеда, заполненную регулярным слоем монодисперсного шарикового катализатора, ориентирующую матрицу, перфорированные распределительные решетки, диффузор и конфузор. Ориентирующая матрица выполнена в виде взаимно перпендикулярных желобов треугольного профиля, расположенных под улом 45° к ее грани. Перфорация распределительных решеток выполнена в виде параллельных, с шагом, кратным 0,707d зерна, цепочек соос- ных прорезей шириной до 0,3d зерна или отверстий такого же диаметра, направленных перпендикулярно плоскости матрицы. Стенка активной зоны, расположенная со стороны ориентирующей матрицы, выполнена с прогибом вовнутрь. 2 з п. ф-лы, 4 ил., t табл.

i , i л... .LA---3U

СП

к -л

60-90°

U

ФигЗ

,

СП

Фиг /