СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ КРУПНОГАБАРИТНЫХ ПОЛИКРИСТАЛЛИЧЕСКИХ ПЛАСТИН ИЗ ОПТИЧЕСКИХ И СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ Российский патент 1997 года по МПК C30B33/02 B29D11/00 

Изобретение относится к технологии изготовления неорганических, оптически прозрачных и сцинтилляционных поликристаллических пластин большой площади обработкой исходного материала давлением и может быть использовано при изготовлении крупногабаритных сцинтилляционных детекторов и оптических экранов.

В настоящее время известен способ получения крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов путем раскроя крупногабаритных высокого качества (без дефектов и трещин) монокристаллов либо перпендикулярно оси кристалла для изготовления дисков, либо параллельно или под углом к оси кристалла для изготовления прямоугольных пластин большой площади с последующей механической обработкой (шлифовкой и полировкой) и доводкой поверхностей вырезанных монокристаллических заготовок до необходимых размеров и качества [1]
Известный способ имеет ряд недостатков:
невозможность изготовления крупногабаритных изделий произвольной конфигурации;
в монокристаллической форме сцинтилляционная пластина обладает пониженной (в 2 3 раза) стойкостью к механическим и тепловым воздействиям, в результате при раскрое часто возникают трещины, что исключает возможность использования пластины;
крупногабаритные монокристаллы характеризуются неравномерным вхождением активатора, в частности таллия, по объему, отсюда вытекает значительная неоднородность светового выхода по площади детектора, изготовленного на основе монокристаллических сцинтилляционных пластин.

Частично указанные недостатки устраняет способ получения крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов термомеханическим одноосным сжатием [2]
По этому способу [2] исходную цилиндрическую заготовку диаметром 50,8 мм и высотой 50,8 мм вырезают из большого слитка, выращенного из расплава монокристалла NaI(Tl), помещают между плитами с графитовым покрытием 750-тонного гидравлического пресса. Заготовку окружают электрической печью для подъема и поддержания температуры примерно 500^oC, температуру регистрируют самописцем, который согласуют с термопарой, вставленной в одну из плит пресса. При достижении температуры примерно 500^oC верхнюю плиту пресса опускают со скоростью примерно 9 мм/мин и деформируют заготовку одноосным сжатием без радиального ограничения. Указанная скорость используется при сжатии исходных заготовок малого размера (размеры заготовок и скорость были вычислены на основании данных, приведенных в таблице).

При достижении расстояния между плитами пресса примерно 31,75 мм (по показаниям индикатора на прессе) верхнюю плиту пресса поднимают и плоский поликристаллический диск диаметром 127 мм и высотой 28,57 мм извлекают из пресса. Для получения диска больших размеров необходимо использовать исходные заготовки большего исходного диаметра и высоты.

Известный способ имеет следующие недостатки:
не позволяет изготавливать поликристаллические оптические и сцинтилляционные пластины заданной геометрической формы, например прямоугольной, т. к. полученные этим способом заготовки имеют форму дисков. Это происходит потому, что при деформировании обычным одноосным сжатием без рационального ограничения кристалл стремится приобрести форму с минимальной площадью поверхности, а это всегда будет круг;
для получения этим способом пластин необходимой геометрической формы, например прямоугольной, значительное количество материала (примерно 36,4) идет в отход, что значительно уменьшает коэффициент использования исходного материала;
для получения прозрачного сцинтилляционного диска необходимо снимать с поверхности слой, загрязненный графитом, т. к. кристалл при сжатии при температуре осуществления способа контактирует с формующими поверхностями плит пресса, покрытыми графитом для предохранения от взаимодействия сжимаемого материала с материалом оснастки. Это тоже приводит к увеличению расхода материала на механическую обработку, а также требует дополнительных затрат времени и энергоресурсов;
этим способом можно получить пластины, используя при этом только высококачественные (без дефектов и трещин) заготовки.

Поскольку 36,4 объема изготовленной заготовки в форме диска уходит в отход при вырезании для получения пластины прямоугольной формы указанный способ не нашел широкого использования.

При воспроизведении данного способа в указанных режимах для получения пластин размерами 550 х 600 х 10 мм потребовался объем исходного монокристаллического материала примерно 9000 см³ (см. табллицу).

Известен также способ изготовления крупногабаритных пластин из оптических и сцинтилляционных материалов путем многократной экструзии в ортогональных направлениях, принятый за прототип [3] Процесс изготовления включает два этапа. На первом этапе экструзией исходной кристаллической заготовки в форме цилиндра получают первый поликристаллический экструдат в форме параллелепипеда. На втором этапе повторной экструзией в направлении, перпендикулярном продольной оси первичного экструдата, получают пластину, толщина которой определяется объемом материала первого экструдата. Согласно способу исходную монокристаллическую или поликристаллическую заготовку из NaI(Tl) диаметром 76 и высотой 100 мм при температуре примерно 600^oC помещают в контейнер экструзионного пресса и усилием 20 т продавливают через фильеру диаметром 76 мм, при этом получают плотную поликристаллическую массу, свободную от пустот диаметром 76 мм и длиной 266,7 мм. Часть этой первой поликристаллической массы, около 79,5 длины, помещают в контейнер другого экструзионного пресса продольно фильере прямоугольного сечения 25,4 х 50,8 мм. Температуру поднимают до 600^oC и усилием 10 т продавливают через фильеру, при этом получают второй плотный поликристаллический экструдат, свободный от пустот, имеющий размеры 25,4 х 50,8 х 279 мм.

Для получения пластины из NaCl использовали монокристаллическую заготовку диаметром 127 мм и высотой 177 мм. Изготовление осуществляли аналогично приведенному примеру, в результате получили пластину размерами 270 х 12,7 х 685 мм.

Описанный способ имеет следующие недостатки:
длительность процесса изготовления пластин (двухкратная экструзия занимает в 2 раза большее время, а, следовательно, увеличивает в 2 раза трудо- и энергозатраты);
после каждого этапа экструдирования в экструдере остается 5 10 исходного материала, оставшийся в экструдере материал вымывается и может быть использован для выращивания кристаллов только после стадии регенерации, таким образом, после окончания процесса изготовления пластины 10 20 исходного материала уходит в отход; процесс регенерации этого количества материала требует дополнительных трудо- и энергозатрат;
необходимость использования двойного комплекса оснастки (матрицы, фильеры), что приводит к удорожанию процесса и дополнительным материало-, трудо- и энергозатратам.

Задачей изобретения является разработка способа изготовления крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов, который позволил бы получать пластины заданной геометрической формы, необходимых размеров и при этом значительно снижал величину отходов исходного материала, обеспечивал возможность изготовления пластин из заготовок кристаллов, имеющих различные дефекты (трещины, сколы), а также повышал эффективность работы оборудования и снижал энергоресурсы и трудозатраты.

Решение поставленной задачи достигается тем, что в способе изготовления крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов, включающем нагрев кристаллической заготовки до температуры 0,5T_пл< T < T_пл исходного материала, термомеханическое деформирование одноосным сжатием и последующее охлаждение, согласно изобретению термомеханическое деформирование одноосным сжатием осуществляют с помощью профилированной поверхности до двойной толщины изготавливаемой пластины, после чего повторно деформируют заготовку с использованием плоскопараллельной поверхности до заданной толщины.

Термомеханическое деформирование одноосным сжатием без радиального ограничения при помощи профилированной поверхности нарушает осесимметрию процесса течения материала и позволяет управлять течением кристалла.

При осуществлении предлагаемого способа рабочую поверхность формующей плиты пресса изготавливают профилированной таким образом, что она обеспечивает течение материала заготовки по заданному профилю в нужных направлениях. При ее сближении с нижней плитой пресса в направлениях максимального отклонения формы заготовки от круговой, например диагоналей заготовки прямоугольной формы, образуются "каналы" переменной ширины и высоты, по которым течение кристаллического материала осуществляется значительно более эффективно, чем в остальных направлениях. На первом этапе деформирования одноосным сжатием (с помощью профилированной поверхности плиты) получается пластина формы, близкой к требуемой в горизонтальной плоскости, но с переменной толщиной. В результате верхняя поверхность пластины получается не плоской. На втором этапе одноосного сжатия (при помощи плоскопараллельной поверхности плиты) происходит выравнивание толщины изготавливаемой пластины с незначительным изменением формы заготовки кристалла в плане, полученном на первом этапе одноосного сжатия.

Такая возможность управлять течением кристалла при помощи профилированных поверхностей формующих плит позволяет использовать кристаллические заготовки значительно меньшего исходного объема, что увеличивает коэффициент использования исходного материала, а также снизить рабочие давления при одноосном сжатии, это в свою очередь увеличивает износостойкость оснастки, применяемой для осуществления указанного способа. Профилированное сжатие материала позволяет использовать моно- или поликристаллические заготовки с трещинами. В пластически деформируемом теле параллельно с процессом возникновения и увеличения микродефектов (трещин) идут процессы залечивания зачатков нарушения сплошности и торможения их развития. Сопротивление поверхностей трещины в условиях сжатия и их относительного перемешивания вследствие пластической деформации вызывает схватывание (сверху) трещин. Этот факт подтверждается проведенными экспериментами. Использование же монокристаллических заготовок с трещинами и сколами также увеличивает коэффициент использования исходного материала примерно в 2 раза по сравнению со способом-прототипом.

При осуществлении предлагаемого способа происходит двухкратное перемешивание кристаллического материала, что делает структуру изготавливаемого материала более однородной, а это увеличивает механическую прочность пластины, в отличие от способа-прототипа, при котором центральная часть изготовленного диска состоит из отдельных кристаллитов больших размеров, чем размеры кристаллитов на его периферии.

Использование малых исходных объемов кристаллических заготовок в осуществлении предлагаемого способа позволяет сократить время для трудоемкого процесса выращивания монокристаллов, что уменьшает в свою очередь энерго- и трудозатраты в общем процессе получения крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов.

Способ включает следующие операции:
нагрев кристаллической заготовки до 0,5T_пл < T < T_пл;
термомеханическое деформирование одноосным сжатием с помощью профилированной поверхности;
повторное деформирование кристаллической заготовки с использованием плоскопараллельной поверхности;
охлаждение заготовки.

Пример 1. Исходную монокристаллическую высокого качества (без дефектов и трещин) заготовку цилиндрической формы, заданного объема примерно 6500 см³, диаметром 185 мм и высотой 242 мм вырезают из выращенного произвольной ориентации монокристалла NaI(Tl), высушивают в "сухом" боксе, обрабатывают этиловым спиртом и помещают между плитами гидравлического пресса усилием 250 т. Заготовку монокристалла изолируют от формующих плит пресса прокладками, предохраняющими от взаимодействия с материалом плит. Заготовку окружают электрической печью для подъема температуры и поддержания ее на необходимом уровне 500^oC (0,5T_пл < T < T_пл) исходного материала. Температуру регистрируют самописцем, который согласуют с термопарами, соединенными с плитой пресса, на которой располагают заготовку. Поверхность верхней плиты пресса, которую непосредственно соприкасают при деформировании одноосным сжатием с исходной заготовкой, имеет профилированную поверхность для осуществления преимущественного течения кристалла в заданных ею направлениях. При достижении заданной температуры (примерно 500^oC) верхнюю плиту гидравлического пресса опускают на кристаллическую заготовку и сжимают до рассчитанной высоты (примерно двойную толщину получаемой пластины) со скоростью примерно 0,4 мм/мин, затем давление плавно снимают, верхнюю плиту пресса приподнимают и продолжают процесс сжатия с использованием плоскопараллельной поверхности верхней плиты пресса в течение времени, необходимого для изготовления пластины требуемой толщины, которую фиксируют индикатором, установленным на прессе, усилие деформирования сжатием при этом составляет 130 т, после чего давление плавно снимают, верхнюю плиту пресса приподнимают на некоторую высоту (10 15 мм) и заготовку вместе с печью охлаждают до комнатной температуры, затем изготовленную пластину формы, приближенной к геометрически заданной, размерами 550 х 600 х 100 мм (см. таблицу, пример 1) извлекают, обрабатывают шлифовкой и полировкой. В результате получают поликристаллическую пластину, обладающую полной физической целостностью (без трещин и сколов), оптически прозрачную.

Пример 2. Проводят аналогично примеру 1, но при этом используют исходную монокристаллическую заготовку из NaI(Tl) диаметром 185 мм и высотой 242 мм, имеющую трещины, при этом получают поликристаллическую, оптически прозрачную пластину, обладающую полной физической целостностью (см. таблицу, пример 2). В процессе высокотемпературного профилированного сжатия монокристаллической заготовки произошло залечивание трещин, т. е. налицо структурная однородность изготовленной пластины. Этот пример являет собой результат значительного увеличения коэффициента использования исходного материала (примерно в 2 раза) по сравнению с аналогом и способом-прототипом, где необходимы исходные высококачественные монокристаллические заготовки, обладающие полной физической целостностью (не имеющие трещин и сколов).

Пример 3. Исходную монокристаллическую высокого качества (без сколов и трещин) заготовку цилиндрической формы, заданного объема 6500 см³, диаметром 185 мм и высотой 242 мм вырезают из выращенного произвольной ориентации монокристалла KCl, помещают между плитами гидравлического пресса усилием 250 т. Процесс термомеханического деформирования профилированным сжатием проводят аналогично примеру 1. При этом температуру заготовки поддерживают на уровне примерно 550^oC, усилие сжатия составляет 240 т. В результате получают поликристаллическую пластину формы, приближенной к геометрически заданной (в данном случае прямоугольной, см. таблицу, пример 3), обладающую полной физической целостностью (без трещин и сколов) и оптически прозрачную.

Пример 4. Процесс изготовления проводят аналогично примеру 1, но при этом используют монокристаллическую заготовку из CsI(Na,Tl) цилиндрической формы, заданного объема 6500 см³, диаметром 185 мм и высотой 242 мм, при этом температуру заготовки поддерживают на уровне примерно 450^oC, усилие сжатия составляет 90 т. В результате получают поликристаллическую, оптически прозрачную пластину формы, приближенной к геометрически заданной (в данном случае прямоугольную), обладающую полной физической целостностью (без трещин, сколов и других дефектов, см. таблицу, пример 4).

Размеры получаемых пластин определяются размерами исходных заготовок и технологической оснасткой.

Таким образом, предлагаемый способ обеспечивает:
изготавливать крупногабаритные поликристаллические пластины заданного геометрического профиля;
позволяет использовать исходные кристаллические заготовки с трещинами и сколами, что увеличивает коэффициент использования исходного материала в 2 раза;
уменьшить время на трудоемкий процесс выращивания монокристаллических заготовок на 30
снизить величину отхода (с 36,4 до 20) при вырезании прямоугольной пластины из полученной по предлагаемому способу заготовки;
возможность управлять течением кристаллического материала, что позволяет снизить давления, при которых происходит процесс одноосного сжатия кристаллической заготовки, это, в свою очередь, повышает износостойкость оборудования и делает процесс изготовления более экономичным, а значит и эффективным;
повысить однородность и, как следствие этого, механическую прочность изготовленной пластины за счет двухкратного перемешивания материала при двухступенчатом способе профилированного одноосного сжатия, а также двухкратного измельчения зерна от центра пластины к ее периферии, что является очень существенным для тонких пластин большой площади.

Изобретение позволяет получать пластины заданной геометрической формы и необходимых размеров, при этом значительно снизить величину отходов исходного материала, обеспечить возможность изготовления пластин из заготовок кристаллов, имеющих трещины и сколы, а также повысить эффективность работы оборудования и снизить энергоресурсы и трудозатраты благодаря тому, что в способе, который включает нагрев кристаллической заготовки до температуры 0,5T_пл <T <T_пл исходного материала, термомеханическое деформирование одноосным сжатием и последующее охлаждение, термомеханическое деформирование осуществляют с помощью профилированной поверхности до двойной толщины получаемой пластины, после чего повторно деформируют заготовку с использованием плоскопараллельной поверхности до заданной толщины. 1 табл.

Способ изготовления крупногабаритных поликристаллических пластин из оптических и сцинтилляционных материалов, включающий нагрев кристаллической заготовки до температуры 0,5 Т_п л < Т < Т_п л, где Т_п л температура плавления исходного материала, термомеханическое деформирование одноосным сжатием и последующее охлаждение до комнатной температуры, отличающийся тем, что термомеханическое деформирование одноосным сжатием осуществляют с помощью профилированной поверхности до двойной толщины получаемой пластины, после чего повторно деформируют заготовку с использованием плоскопараллельной поверхности до заданной толщины.