МИШЕНЬ ДЛЯ НАРАБОТКИ ИЗОТОПА МО-99 Российский патент 2001 года по МПК G21G1/02 

Изобретение относится к атомной технике, в частности к технологии получения изотопа ⁹⁹Mo как продукта деления урана.

Разрабатываемая мишень является компонентом технологического цикла, включающего изготовление мишени, облучение мишени в ядерном реакторе, химическую переработку мишени с выделением целевого изотопа ⁹⁹Mo.

Конструктивные особенности мишени определяют степень сложности выделения ⁹⁹Mo из облученной мишени. Поскольку выделение ⁹⁹Mo из облученной мишени необходимо проводить в защитных камерах ограниченных размеров при дистанционном обслуживании, термин "сложность процессов выделения Mo из облученной мишени" включает в себя такие параметры как:
количество, длительность и температура проведения технологических операций;
размеры технологического оборудования и защитных камер для их размещения; масса и объем технологических реагентов и радиоактивных отходов.

Уменьшение значений этих параметров можно считать упрощением выделения ⁹⁹Mo из облученной мишени.

В качестве аналога предлагаемой мишени выбрана известная мишень (G. F/Vandergrift, R.A.Leonard et.al. "Modification of base-side ⁹⁹Mo production for LEU metal-foil targets"; RERTR-99, October 2-8, 1999, Budapest, Hungary), содержащая оболочку и концевые детали из A1, и размещенный под оболочкой сердечник дисперсионного типа, выполненный из смеси UAl_x в A1-матрице.

Недостатки мишени-аналога обусловлены химическим составом сердечника и оболочки. Этот состав определяет высокую температуру плавления интерметаллических (химических) соединений UA1_x (T_пл = 1590, 1350, 730^oC для UA1₂, UAl₃, UA14 соответственно), технологию изготовления мишени (совместная горячая прокатка сердечника и оболочки), технологию переработки облученной мишени (химическое растворение всей массы мишени в водных растворах).

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемой мишени выбрана мишень, описанная в патенте US N 5615238, G 21 G 1/02, опубл. 25.03.1997.

Согласно этому патенту, мишень для получения целевого изотопа ⁹⁹Mo как продукта деления ядер урана в ядерном реакторе содержит концевые детали и оболочку (подложки) из конструкционных материалов и размещаемый под оболочкой (между подложками) сердечник, выполненный из фольги металлического урана.

Механический обжим сборки (подложек и фольги) обеспечивает плотный механический контакт сердечника с оболочками и, тем самым, обеспечивает хороший тепловой контакт сердечника с оболочкой в процессе облучения и возможность механического отделения сердечника от оболочек после облучения мишени. После такого механического разделения переработке с целью выделения изотопа ⁹⁹Mo подвергается только сердечник мишени. Таким образом, уменьшается масса перерабатываемого материала и соответственно масса и объем технологических реагентов, размеры технологического оборудования и т.д.

Недостатки мишени-прототипа заключаются в следующем.

Во-первых, высокая температура плавления металлического урана (T_пл. = 1130^oC) и его высокая химическая (металлургическая) активность при этих температурах по отношению к известным оболочечным материалам (A1, Zr, стали) не позволяют использовать высокопроизводительные термические способы разделения сердечника и оболочки.

Во-вторых, высокая концентрация ядер урана в зоне плотного механического контакта "сердечник-оболочка" обуславливает повышенный выход ⁹⁹Mo, как ядер отдачи, из сердечника, радиационно-стимулированное диффузионное взаимодействие сердечника с оболочкой, их "склеивание". Это затрудняет последующие операции механического разделения сердечника от оболочки (подложек), т.е. увеличивает длительность этих операций.

В-третьих, свойственные металлическому урану специфические радиационные эффекты радиационного роста, охрупчивания и разупрочнения обуславливают фрагментацию сердечника. Это создает дополнительные затруднения в проведении операций механического разделения сердечника от оболочки, т.е. дополнительно увеличивает длительность этих операций, проводимых в защитных камерах с использованием механических манипуляторов.

В-четвертых, операции механического разделения сердечника от оболочки не могут проводиться одновременно на нескольких мишенях. Соответственно, увеличивается в несколько раз длительность механических операций по подготовке к переработке сердечников, извлекаемых из серии одновременно облученных мишеней.

Целью настоящего изобретения является уменьшение потерь короткоживущего изотопа ⁹⁹Mo (период полураспада T_1/2 = 67 ч) при подготовке облученной мишени к переработке, а именно при проведении операции разделения сердечника от оболочки.

Поставленная цель достигается тем, что в мишени, содержащей оболочку и концевые детали из конструкционных материалов, размещенный под оболочкой сердечник дисперсионного типа выполняют из сплава U-Zn при содержании урана в сплаве менее 29,6 мас.%. Поскольку растворимость урана в нерасплавленном цинке отсутствует, сплавы с содержанием урана менее 29,6% представляют собой дисперсионную смесь частиц химического соединения (интерметаллида) U₂Zn₁₇ в Zn-матрице. (В. И. Кутайцев. Сплавы тория, урана и плутония. М., Атомиздат, 1962).

При содержании U в сплаве, равном 29,6 мас.%, сплав представляет собой химическое соединение (интерметаллид) U₂Zn₁₇, температура плавления которого высока (T_пл. = 944^oC). Высокая температура плавления и хрупкость усложняют процессы изготовления и переработки сердечника такого состава.

При содержании U в сплаве, большем 29,6% мас., сплав представляет собой смесь частиц U₂Zn₁₇ в U-матрице, т.е. дисперсионную композицию U₂Zn₁₇ + U. При этом объемная доля U-матрицы (свободного U) прямо пропорциональна массе U, превышающей 29,6%. Жидкотекучесть такой композиции достигается только при высоких температурах (T ≥ 944^oC). Кроме того, присутствие свободного U в сердечнике существенно уменьшает радиационную и коррозионную стойкость мишени.

При содержании U в сплаве, меньшем 29,6 мас.%, присутствие свободного Zn обеспечивает жидкотекучесть композиции при невысоких температурах (T≥T_{плавл.Zn} = 419^oC).

Жидкотекучесть композиции U₂Zn₁₇ + Zn при температурах меньших, чем температура плавления известных оболочечных материалов (сталь, Zr, A1), обеспечивает возможность разделения сердечника и оболочки термическим способом, а именно выплавлением массы сердечника из нерасплавленной оболочки. Длительность операции разогрева мишени до температуры, близкой к 420^oC, может быть меньшей, чем длительность механической разборки мишени-прототипа (равной 15 мин в наиболее благоприятных случаях).

Операция выплавления сердечника из оболочки может проводиться одновременно на нескольких мишенях из серии одновременно облученных мишеней.

Пониженная не менее чем в 3 раза концентрация урана в зоне контакта "сердечник-оболочка" обуславливает пониженное диффузионное взаимодействие сердечника с оболочкой и меньший выход ⁹⁹Mo, как ядер отдачи, из сердечника.

Характерные для металлического урана радиационные эффекты (рост, охрупчивание, разупрочнение) отсутствуют в дисперсионной композиции U₂Zn₁₇ + Zn и не влияют на длительность операции термического разделения сердечника от оболочки.

Ряд дополнительных положительных эффектов может быть достигнут при некоторых конструктивных усложнениях предлагаемой мишени. По торцам сердечника могут быть размещены технологические вкладыши из металлов группы Zn, Pb, Sn, Bi или сплавов на их основе, имеющих T_пл. ≅ 419^oC. Нагрев торцев такой мишени до T_пл. ≅ 419^oC после ее сборки приводит к расплавлению вкладышей и дополнительной (изнутри) герметизации торцев мишени. Механическая резка облученной мишени в местах размещения вкладышей уменьшает опасность радиационного загрязнения защитной камеры, оборудования, атмосферы, уменьшает потери U.

Между оболочкой и сердечником может быть размещен промежуточный металлический слой из металлов группы Zn, Pb, Sn, Bi или сплавов на их основе, имеющих T_пл. ≅ 419^oC. Нагрев такой мишени до T_пл. ≅ 419^oC после ее сборки приводит к расплавлению промежуточного слоя и исчезновению газового технологического зазора, т.е. к увеличению теплового контакта между сердечником и оболочкой, к уменьшению выхода осколков деления под оболочку мишени. После облучения и отрезания торцев мишени нагрев такой мишени до T_пл. ≅ 419^oC обеспечивает плавление материала промежуточного слоя без плавления оболочки и сердечника, выход сердечника из оболочки в твердом состоянии, которое является наименее радиологически опасным.

Между оболочкой и сердечником может быть размещен промежуточный металлический слой из металлов группы Cu, Ag или сплавов на их основе. Толщина этого слоя не должна превышать 4% поперечного размера сердечника с тем, чтобы макроскопическое сечение поглощения нейтронов в слое (при σ_Cu= 3,7 барн, σ_Ag= 62 барн) не превысила этот параметр в Zn-матрице сердечника σ_Zn= 1,1 бapн). В то же время масса Cu или Ag в таком слое достаточна для "связывания" радиологически опасного осколочного I в более тугоплавкие, чем Zn, иодиды Cu или Ag (T_пл. = 605 и 557^oC).

Новыми отличительными признаками заявляемого решения является выполнение сердечника из дисперсионной композиции U₂Zn₁₇ + Zn и соотношение между химическими элементами в этой композиции.

Новые существенные признаки в научной и технической литературе не обнаружены, предложенное решение не следует явным образом из уровня техники, совокупность признаков обеспечивает новые свойства, что позволяет сделать вывод, что заявляемое решение соответствует критерию изобретательский уровень.

На фиг. 1 - 4 изображены продольные сечения мишени для наработки изотопа ⁹⁹Mo, где 1 - концевая деталь; 2 - оболочка; 3 - сердечник; 4 - технологический вкладыш; 5, 6 - промежуточный слой.

Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Mo представляет собой сердечник 3 из композиции U₂Zn₁₇ + Zn, размещенный в оболочке 2 с концевыми деталями 1. Между сердечником и концевыми деталями могут быть размещены технологические вкладыши 4 из легкоплавких металлов или их сплавов (Zn, Pb, Sn, Bi). Между сердечником и оболочкой может быть размещен промежуточный слой 6 из легкоплавких металлов или их сплавов (Zn, Pb, Sn, Bi). Между сердечником и оболочкой может быть размещен промежуточный слой 5 из металлов группы Cu, Ag или сплавов на их основе.

Упрощенные расчетные оценки показывают, что использование предлагаемой мишени позволит уменьшить длительность операций по разделению сердечника от оболочки на несколько десятков процентов (в зависимости от количества одновременно облученных мишеней, сердечники которых подлежат переработке для выделения изотопа ⁹⁹Mo). Соответственно этому уменьшатся потери изотопа ⁹⁹Mo, обусловленные его радиоактивным распадом с периодом полураспада T_1/2=67 ч.

Изобретение относится к атомной технике, в частности к технологии получения изотопа ⁹⁹Mo как продукта деления урана. Изобретение позволяет уменьшить массу радиоактивных отходов и потерь U, уменьшить длительность переработки мишени с соответствующим уменьшением потерь быстрораспадающегося ⁹⁹Mo, уменьшить опасность выхода в атмосферу химических соединений осколочного J. С этой целью сердечник мишени, заключенный в оболочку с концевыми деталями, выполнен из дисперсионной композиции U₂Zn₁₇ + Zn с содержанием U менее 29,6%. Между сердечником, оболочкой и концевыми деталями могут располагаться технологические вкладыши и промежуточные слои из металлов группы Zn, Pb, Sn, Bi или сплавов на их основе, либо группы Cu, Ag или сплавов на их основе. Толщина слоя не превышает 4% поперечного размера сердечника. 3 з. п.ф-лы, 4 ил.

1. Мишень для наработки изотопа ⁹⁹Мо, содержащая оболочку и концевые детали из конструкционных материалов, и размещенный под оболочкой урансодержащий сердечник, отличающаяся тем, что сердечник выполнен дисперсионным из композиции U₂Zn₁₇ + Zn с содержанием U менее 29,6%. 2. Мишень по п.1, отличающаяся тем, что между концевыми деталями и сердечником размещены технологические вкладыши из металлов группы Zn, Pb, Sn, Bi или сплавов на их основе. 3. Мишень по п.1 или 2, отличающаяся тем, что между сердечником и оболочкой размещен промежуточный слой из металлов группы Zn, Pb, Sn, Bi или сплавов на их основе. 4. Мишень по п.1, или 2, или 3, отличающаяся тем, что между сердечником и оболочкой размещен дополнительно промежуточный слой из металлов группы Cu, Ag или сплавов на их основе с толщиной слоя, не превышающей 4% поперечного размера сердечника.