ОКСИДНЫЙ МАТЕРИАЛ ЛОВУШКИ РАСПЛАВА АКТИВНОЙ ЗОНЫ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА Российский патент 2002 года по МПК G21C9/16 

Изобретение относится к атомной энергетике, в частности к так называемым жертвенным материалам, предназначенным для обеспечения локализации расплава активной зоны корпусных водоохлаждаемых ядерных реакторов при запроектной аварии. В случае запроектной аварии такой материал, взаимодействуя с высокотемпературным расплавом активной зоны, призван изменить характеристики и свойства расплава, уменьшить образование летучих компонентов, обеспечить удержание и локализацию расплава, а также его захолаживание и стабилизацию. При этом сам жертвенный материал в результате сложных физико-химических процессов постепенно растворяется и прекращает свое существование в первоначальном виде.

Актуальность разработки жертвенных материалов для устройств локализации расплава активной зоны, образующегося при запроектных авариях на АЭС, стала очевидной после крупных аварий на американской АЭС TMI и на четвертом блоке Чернобыльской АЭС, а также ряда других инцидентов на ядерных энергетических и специальных установках. Создание надежных систем локализации расплава активной зоны ядерного реактора и эффективных жертвенных материалов для их работы во многом определяет в настоящее время будущее атомной энергетики.

Разработки и исследования жертвенных материалов, представляющих собой по существу новый класс материалов, имеют ограниченный опыт и базируются из-за невозможности выполнения прямых экспериментов на методах системного проектирования материалов с использованием теоретических расчетов и модельных экспериментов.

Наиболее изучены в качестве жертвенного материала сталь и железо. Использование стали либо железа способно обеспечить эффективное снижение температуры (захолаживание) сильно перегретой металлической составляющей расплава активной зоны, недопущение кратковременного превышения критической плотности теплового потока на водоохлаждаемых поверхностях теплообменников, внутри которых локализуется расплав активной зоны и размещается жертвенный материал, при выходе на них расплава металлов, уменьшение объемной плотности энерговыделения в металлическом расплаве и, соответственно, уменьшение теплонапряженности работы теплообменников. Это делает железо и сталь незаменимыми жертвенными материалами ловушки расплава активной зоны ядерного реактора.

Сталь и железо, однако, способны разбавлять только металлическую составляющую расплава активной зоны ядерного реактора. Они не могут влиять на его оксидную часть, где находится основное количество радиоактивных компонентов, не могут обеспечить инверсию металлической и оксидной частей расплава активной зоны ядерного реактора, т.е. всплытие оксидного слоя расплава над металлическим слоем, что является одним из важнейших условий надежной локализации расплава активной зоны.

Поэтому сталь и железо необходимо применять в сочетании с материалами, способными разбавлять оксидную составляющую расплава активной зоны ядерного реактора. К таким материалам относятся оксиды.

В изобретении [1] в качестве оксидных жертвенных материалов ловушки расплава активной зоны ядерного реактора предложено использовать диоксид кремния (SiО₂), оксид алюминия (Аl₂О₃) и металлургический шлак, представляющий собой смесь оксидов (CaO, SiO₂, Аl₂O₃, FeO). Металлургический шлак, являющийся наиболее близким по совокупности существенных признаков к предлагаемому материалу, выбран в качестве прототипа.

Фактически наиболее близким к предлагаемому материалу является материал на основе шихты по неопубликованной заявке на изобретение [2], содержащий, мас. %: Fе₂O₃ и/или Fе₃O₄ 46-80, Аl₂O₃ 16-50 и SiO₂ 1-4. Оксид железа в виде Fе₃O₄ может частично или полностью заменить Fе₂O₃ вследствие восстановления Fе₂O₃ в процессе обжига жертвенного материала. При этом присутствие в данном материале в указанном количестве Fе₂O₃, либо Fе₃O₄, либо Fе₂O₃ и Fе₃O₄ (в любом соотношении) обеспечивает одинаково высокий эффект локализации расплава активной зоны ядерного реактора.

Общий недостаток известных оксидных жертвенных материалов состоит в том, что ни один из них не способен оказать определяющего влияния на ядерно-физические свойства расплава, содержащего делящиеся изотопы, и поэтому при некоторых, хотя и маловероятных условиях и геометрии системы существует возможность достижения локальной критичности и надкритичности, т.е. повышение коэффициента размножения нейтронов - К, до значений, равных или больших единицы (К≥1), что не допустимо для работы системы локализации, т.к. может привести к развитию цепной реакции.

Задачей настоящего изобретения является обеспечение ядерной безопасности расплава активной зоны ядерного реактора без снижения эффективности локализации этого расплава.

Эта задача решается тем, что оксидный материал ловушки расплава активной зоны ядерного реактора, включающий Аl₂О₃, SiO₂, дополнительно содержит Fе₂O₃ и/или Fе₃O₄ и целевую добавку в виде Gd₂O₃, либо Еu₂O₃, либо Sm₂О₃ при следующем соотношении компонентов, мас. %: Fе₂O₃ и/или Fе₃O₄ - 46-80, Аl₂О₃ - 16-50, SiO₂ - 1-4, целевая добавка 0,1-4.

Технический результат изобретения состоит в обеспечении глубокой подкритичности расплава активной зоны ядерного реактора, его ядерной безопасности и высокой эффективности локализации.

Достижение указанного технического результата определяется, с одной стороны, способностью оксидов Gd, Eu и Sm локализовываться в оксидной части расплава активной зоны, содержащей основную массу делящихся изотопов, и кристаллизоваться вместе с ней при захолаживании расплава активной зоны ядерного реактора, а с другой стороны, - их способностью эффективно поглощать нейтроны в широком спектре их энергий.

До поступления расплава в ловушку соответствующий оксид (Gd₂O₃, Еu₂O₃ или Sm₂О₃) находится в пределах крупноячеистой структуры, состоящей из блоков жертвенного материала. После растворения жертвенного материала в расплаве активной зоны поглотители нейтронов Gd, либо Eu, либо Sm в виде оксида перейдут в расплав, содержащий делящиеся изотопы, и обеспечат глубокую подкритичность расплава. При затвердевании расплава Gd в виде Gd₂O₃, Eu в виде Еu₂О₃ и Sm в виде Sm₂О₃ кристаллизуются совместно с оксидом урана и основньм количеством делящихся изотопов, что обеспечивает условия, в которых не возможна локальная критичность (надкритичность) системы.

Хотя введение Gd₂O₃, Еu₂О₃ или Sm₂O₃ в состав базового оксидного жертвенного материала позволит получить одинаковый технический результат, предпочтительным все же является использование Gd₂O₃, содержание которого в жертвенном материале будет находиться в пределах 0,1-0,4 мас.%, что примерно в 10 раз меньше, чем в случае введения Еu₂О₃ или Sm₂О₃ (1-4 мас.%).

Нижняя граница содержания Gd₂O₃, Еu₂О₃ или Sm₂О₃ обусловлена необходимостью обеспечения значения коэффициента размножения К, гарантирующего подкритичность урансодержащего кориума (К≤0,95). Верхняя граница содержания этих компонентов определяется экономическими соображениями, а именно высокой стоимостью Gd₂O₃, Еu₂О₃, Sm₂О₃.

Важную роль в решении задачи ядерной безопасности расплава активной зоны ядерного реактора играет способ введения оксидов Gd, Eu и Sm в оксидный жертвенный материал, который должен обеспечить высокую равномерность распределения этих оксидов в шихте. Предлагаемый материал может быть получен следующим образом.

На начальном этапе получения готовят исходные компоненты для последующего смешивания их в соответствующем соотношении (см. примеры в таблице). Далее проводят сухой вибропомол соответствующего исходного оксида (Gd₂O₃, Еu₂O₃ или Sm₂О₃) для получения порошка с размером частиц не более 63 мкм и сухой вибропомол шихты базовой части предлагаемого материала. По достижении размера частиц не более 63 мкм помол шихты приостанавливают. Порошок Gd₂O₃, Еu₂О₃ или Sm₂О₃ смешивают с частью шихты базового состава в соотношении 1/10-1/5. Полученную смесь гомогенизируют, а затем вводят в остальную часть шихты базового материала. В результате двукратного смешивания тонкодисперсный порошок целевой добавки оказывается равномерно распределенным в порошке, содержащем базовые компоненты материала.

Далее осуществляют прессование брикетов с использованием в качестве выгорающей связки 5% водного раствора поливинилового спирта и обжиг при температуре 1280-1300^oС с выдержкой 2 часа.

После этого следуют дробление брикетов, помол, рассев на фракции, смешивание с временным связующим (5% водным раствором поливинилового спирта) и прессование изделий.

Окончательной операцией является обжиг в воздушной среде при температуре 1320^oС с выдержкой 6 часов.

Для примеров предлагаемого материала, приведенных в таблице, коэффициент размножения К, максимальное значение которого по консервативным оценкам составляет К= 1,195, для случая, когда целевая добавка отсутствует, рассчитывался с использованием комплекса программ нейтронно-физического расчета САПФИР ВВР-95. Эта программа верифицирована на большой базе экспериментальных данных, полученных на критсборках, исследовательских и энергетических реакторах и аттестована в Госатомнадзоре РФ.

Из таблицы видно, что предлагаемый оксидный жертвенный материал с целевой добавкой в виде Gd₂O₃, либо Еu₂O₃, либо Sm₂О₃ гарантирует ядерную безопасность расплава активной зоны ядерного реактора.

Способность предлагаемого материала обеспечить эффективную локализацию расплава активной зоны ядерного реактора была оценена посредством модельных экспериментов и термодинамических расчетов.

В ходе модельных экспериментов на установке "Расплав 2" по методикам, верифицированным для проведения подобных исследований, были определены: скорость взаимодействия предлагаемого материала с расплавом активной зоны ядерного реактора, температура начала взаимодействия и температура ликвидуса. Тепловой эффект и выделение газов оценивались путем термодинамических расчетов с использованием верифицированной программы и базы данных термодинамических свойств ИВТАНТЕРМО.

Средняя скорость взаимодействия предлагаемого материала с расплавом составляет от 2 до 17 мм/с, температура начала взаимодействия от 1250 до 1380^oС, температура ликвидуса от 1400 до 1880^oС, тепловой эффект (ΔН) от 6050 до 7400 МДж/м³. Активного выделения газов и ликвации расплава не было зафиксировано.

Приведенные данные говорят о том, что предлагаемый материал способен обеспечить не только ядерную безопасность расплава активной зоны ядерного реактора, но и его эффективную локализацию.

Спеченные изделия из предлагаемого материала в виде брикетов могут быть встроены в конструкцию ловушки расплава активной зоны ядерного реактора. Другой вариант использования предлагаемого жертвенного материала - введение дробленого материала, полученного измельчением спеченных брикетов жертвенного материала, в состав бетона, укладываемого в пространстве ловушки расплава активной зоны ядерного реактора.

Целевая добавка по настоящему изобретению может быть введена в любой оксидный жертвенный материал с достижением эффекта уменьшения коэффициента размножения нейтронов в пространстве ловушки расплава активной зоны до необходимого значения - менее К=0,95 при любых, самых консервативных условиях.

Получение предлагаемого оксидного жертвенного материала предполагает выполнение известных технологических операций с использованием стандартного технологического оборудования, что свидетельствует о возможности промышленного осуществления настоящего изобретения.

Источники информации
1. Патент РФ 2165106, МПК 7 G 21 C 9/016, 13/10, опубликован 10.04.2001.

2. Заявка РФ 2001 108 841/06, МПК 7 G 21 C 09/16, находится на стадии экспертизы по существу.

Изобретение относится к атомной энергетике. Оксидный материал ловушки расплава активной зоны ядерного реактора, включающий Al₂О₃, SiО₂, дополнительно содержит Fе₂О₃ и/или Fе₃О₄ и целевую добавку в виде Gd₂О₃, либо Еu₂О₃, либо Sm₂О₃ при следующем соотношении компонентов, мас.%: Fе₂О₃ и/или Fе₃О₄ 46-80, А1₂О₃ 16-50, SiO₂ 1-4, целевая добавка 0,1-4. Технический результат изобретения состоит в обеспечении глубокой подкритичности расплава активной зоны ядерного реактора, его ядерной безопасности и высокой эффективности локализации. 2 з.п. ф-лы, 1 табл.

1. Оксидный материал ловушки расплава активной зоны ядерного реактора, включающий Аl₂O₃, SiO₂, отличающийся тем, что он дополнительно содержит Fe₂О₃ и/или Fe₃О₄ и целевую добавку в виде Gd₂О₃, либо Eu₂О₃, либо Sm₂О₃ при следующем соотношении компонентов, мас.%:
Fe₂О₃ и/или Fe₃О₄ - 46 - 80
Аl₂О₃ - 16 - 50
SiO₂ - 1 - 4
Целевая добавка - 0,1 - 4
2. Оксидный материал по п.1, отличающийся тем, что в качестве целевой добавки он содержит Gd₂О₃ в количестве 0,1-0,4 мас.%. 3. Оксидный материал по п.1, отличающийся тем, что в качестве целевой добавки он содержит Eu₂О₃ либо Sm₂О₃ в количестве 1-4 мас.%.