СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ РАДИОАКТИВНЫХ ИЛОВ И ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЙ Российский патент 2005 года по МПК G21F9/20 G21F9/16 G21F9/28 

Изобретение относится к области охраны окружающей среды, а точнее к области переработки радиоактивных отходов. Наиболее эффективно заявляемый способ может быть использован при переработке радиоактивных илов и донных отложений, накопленных в брызгальных бассейнах или иных водоемах атомных электростанций (АЭС), с последующим включением продуктов переработки в устойчивую твердую матрицу.

Известен способ отверждения радиоактивных илистых отложений АЭС (Патент РФ №2106704; G 21 F 9/16; опубл. 10.03.98), заключающийся в смешивании ила, представляющего собой взвесь с влажностью около 90%, с порошком измельченного доменного гранулированного шлака, отстаивании и разделении полученного раствора на декантат и плотный осадок, смешении осадка с порошком глины и натриевой щелочью и отверждении полученной смеси. Способ обеспечивает высокую прочность отвержденного блока и низкое выщелачивание из него радионуклидов.

Недостатками известного способа являются присутствие органической фазы в отвержденном блоке, что при длительном хранении должно привести к значительному снижению прочностных свойств компаунда, и низкая степень наполнения его по радиоактивному отходу, что снижает экономичность способа.

Известен также способ переработки радиоактивных грунтов (илов), содержащих органические компоненты (Патент РФ №2106705; G 21 F 9/28; опубл. 10.03.98), согласно которому радиоактивный грунт (ил) после обжига (температура 800-1000°С) с минерализатором и другими добавками размалывают до удельной поверхности 2500-4500 см²/г, затворяют водой и выдерживают до образования монолита. В результате переработки получают водостойкий и механически прочный продукт, характеризующийся небольшим объемом.

Недостатками известного способа являются использование балластных добавок, приводящих к снижению степени наполнения конечного продукта переработки по радиоактивным отходам, и высокая температура обжига, увеличивающая энергоемкость и приводящая к уносу цезия из обжигаемого материала.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому способу является способ совместного цементирования радиоактивных грунтов, содержащих органические компоненты, и жидких радиоактивных отходов (ЖРО) АЭС (Патент РФ №2124243; G 21 F 9/16, 9/32; опубл. 27.12.98). Кроме грунтов, данный способ позволяет перерабатывать и илы водоемов.

Сущность известного способа заключается в том, что подлежащие переработке твердые радиоактивные отходы (ТРО), содержащие органические компоненты, нагревают до 500-800°С, продукт нагрева размалывают до удельной поверхности не ниже 1000 см²/г и смешивают с цементом и ЖРО, причем весовое соотношение между цементом и продуктом нагрева ТРО составляет не менее 0,1, а весовое соотношение между ЖРО и смесью продукта нагрева и цемента составляет 0,25-0,8. Приготовленное цементное тесто выдерживают до образования пригодного для долгосрочного хранения цементного камня.

Недостатками известного технического решения являются:

- высокая радиационная опасность реализации способа;

- высокая энергоемкость способа;

- низкая экономичность способа;

- большой объем цементного камня.

Повышенная радиационная опасность реализации известного способа связана со значительным уносом радиоактивного цезия при нагреве ТРО до температуры 800°С. Данная температура обжига превосходит температуру кипения цезия (637±10°С) (Чиркин B.C. Теплофизические свойства материалов ядерной техники. Справочник. М.: Атомиздат, 1968, с.256). В результате парообразный цезий должен испаряться и в виде аэрозолей уходить с газовыми выбросами.

Повышенная энергоемкость известного способа связана с необходимостью помола обожженного ТРО до величины удельной поверхности не ниже 1000 см²/г и нагрева ТРО до 800°С.

Повышенный объем цементного камня и пониженная экономичность способа определяются тем, что для получения конечного продукта переработки с удовлетворительными регламентированными параметрами (в соответствии с ГОСТ Р 51883-2002. Отходы радиоактивные цементированные. Общие технические требования) необходимо использовать при цементировании обожженных ТРО значительное количество цемента.

Техническим результатом, на которое направлено изобретение, является:

- снижение объема цементного камня по сравнению с объемом исходных отходов;

- повышение радиационной безопасности способа;

- снижение энергоемкости способа;

- повышение экономичности способа.

Для достижения этого результата предложен способ переработки радиоактивных илов и донных отложений, содержащих органические примеси различного происхождения, заключающийся в нагреве твердых радиоактивных отходов (ТРО), измельчении продукта нагрева, их цементировании и выдержке, при этом предварительно радиоактивные илы и донные отложения разделяют на ТРО и жидкий фильтрат на фильтрующей центрифуге, нагрев ТРО ведут при температуре 500-600°С, продукт нагрева измельчают до кусков размером не более 30 мм, измельченные куски цементируют цементным раствором, представляющим собой смесь высокопроникающего цемента с удельной поверхностью не менее 8000 см²/г и жидкой фазы при весовом соотношении жидкая фаза-цемент 0,6-1,4.

Кроме того, в качестве жидкой фазы используют воду и/или жидкие радиоактивные отходы с солесодержанием последних не более 100 г/л.

Сущность способа заключается в том, что при фильтрации радиоактивных илов и прочих донных отложений происходит их разделение на нерадиоактивный фильтрат и обезвоженный радиоактивный осадок (твердый осадок), в результате нагрева которого происходит испарение остатков воды и выгорание органической составляющей донных отложений с образованием удаляемых нерадиоактивных летучих компонентов. Обожженная часть осадка после размола образует материал с порозностью, достаточной для цементирования его пропиткой высокопроникающим цементным раствором, причем пропитка не увеличивает объем осадка. Получаемый в результате цементный камень имеет объем, меньший, чем исходный отфильтрованный осадок, а его свойства удовлетворяют требованиям ГОСТ Р 51883-2002.

Нижний диапазон температуры в 500°С обеспечивает выпаривание воды из пористых и капиллярных структур (в диапазоне температур 120-160°С) и самовоспламенение любых органических примесей (225-250°С - для мазутов и других нефтепродуктов, торфа, древесины, отходов сельскохозяйственного и прядильного производства, сланцев, бурых углей и 500°С - для антрацитов (см. Транспортная теплотехника: Учебник для вузов ж.-д. транспорта. /А.Э.Симcон, И.Д.Михайлов, В.Д.Сахаревич, В.И.Перелет. М.: Транспорт, 1988, с.29), что обеспечивает перевод их в минеральные золы.

Верхний диапазон температуры в 600°С предотвращает вскипание цезия и его испарение, поскольку давление насыщенного пара цезия при этой температуре составляет не более 5,1·10⁴ Па (Каландаришвили А.Г. Источники рабочего тела для термоэмиссионных преобразователей энергии. М.: Энергоатомиздат, 1993, с.55).

В случае, если размеры кусков дробленого обожженного материала будут более 30 мм, получить компаунд, удовлетворяющий требованиям ГОСТ Р 51883-2002 оказывается невозможно.

В случае, если удельная поверхность цемента, используемого в качестве цементного связующего, будет менее 8000 см²/г и/или солесодержание ЖРО будет составлять более 100 г/л, то будет невозможным получение цементного раствора с повышенной проникающей способностью, состоящего из вышеуказанных цемента и ЖРО, вследствие чего при цементировании не будет происходить образования твердого монолитного конечного продукта.

При весовом соотношении между жидкой фазой и цементом меньше 0,6 цементный раствор будет обладать повышенной вязкостью, что будет препятствовать его проникновению в пустоты, образованные частями и частицами дробленого осадка, а при соотношении более 1,4 получаемый конечный продукт не будет соответствовать предъявляемым к нему требованиям ГОСТ Р 51883-2002.

Предлагаемый способ переработки радиоактивных илов и донных отложений реализуется следующим способом. Радиоактивные илы фильтруют методом центрифигурирования. Получаемый в результате фильтрации нерадиоактивный фильтрат сливают в место хранения исходного ила, а радиоактивный обезвоженный осадок нагревают при температуре 550°С. Продукт нагрева (обжига) дробят до размера кусков не более 30 мм и пропитывают высокопроникающим цементным раствором, приготовленным на основе высокопроникающего цемента с удельной поверхностью 9000 см²/г и жидкой фазы, в качестве которой используется вода или ЖРО с солесодержанием 50 г/л. Весовое соотношение между жидкой фазой и высокопроникающим цементом составляет 1,0. Пропитанный цементным раствором продукт обжига выдерживают до образования монолита.

Пример №1 реализации предложенного способа для утилизации радиоактивных иловых отложений в картах брызгального бассейна АЭС. Иловые отложения извлекаются со дна брызгального бассейна АЭС в количестве 1000 г (833 см³) в виде взвеси с влажностью около 80% и с содержанием органики 100 г. Взвесь подвергают фильтрации на центрифуге, в результате чего получается 500 г нерадиоактивного жидкого фильтрата, направляемого обратно в брызгальный бассейн, и 500 г (370 см³) радиоактивного осадка. Радиоактивный твердый осадок обжигают при температуре 550°С. Продукт обжига, полученный в количестве 100 г, дробится на валковой дробилке до размера кусков не более 30 мм (порозность дробленого продукта составляет около 50%, насыпной объем - 129 см³), после чего пропитывается 98,6 г (64,5 см³) высокопроникающего цементного раствора с весовым соотношением между ЖРО с солесодержанием 50 г/л (43,8 г) и высокопроникающим цементом с удельной поверхностью 9000 см²/г (54,8 г), равным 0,8. Пропитанный цементным раствором продукт обжига выдерживают до образования монолита (129 см³).

Пример №2 (прототип) отличается от примера 1 тем, что продукт обжига, полученный в количестве 100 г, измельчается в шаровой мельнице до удельной поверхности 1000 см²/г, после чего смешивается с цементом (1000 г) в весовом соотношении цемент-продукт размола 10. К полученной сухой смеси добавляется 550 г ЖРО с солесодержанием 50 г/л (весовое соотношение между ЖРО и сухой смесью составляет 0,5) для получения цементного теста, которое потом выдерживается до образования монолита. При плотности компаунда 1,776 г/см³ его объем составляет 929 см³.

Характеристика отвержденных продуктов приведена в таблице. Анализ конечных продуктов показал, что в отличие от прототипа, использование которого приводит к повышению объема конечного продукта, по заявляемому способу достигнуто значительное снижение объема конечного продукта по сравнению с объемами исходной иловой взвеси и отфильтрованного осадка (К_v=0,9 и 0,4 - для прототипа и K_v=6,46 и 2,87 - для заявляемого способа). При этом расход цемента на получение цементного камня, удовлетворяющего требованиям ГОСТ Р 51883-2002, по заявляемому способу, значительно меньше, чем при использовании прототипа.

По прототипу увеличение количества обожженного ила в цементном камне приводит к снижению его качества. Следствием этого является то, что при цементировании одинаковых количеств обожженного ила цементный камень по прототипу существенно уступает по своему качеству камню, полученному по заявляемому способу, и не удовлетворяет требованиям ГОСТ Р 51883-2002.

Изобретение относится к области иммобилизации гетерогенных радиоактивных отходов. Сущность изобретения: способ переработки радиоактивных илов и донных отложений включает получение обезвоженного радиоактивного осадка и фильтрата на фильтрующей центрифуге. Затем осуществляют нагрев обезвоженного радиоактивного осадка при температуре 500-600°С. Измельчают продукт нагрева до кусков размером не более 30 мм. Измельченные куски цементируют высокопроникающим цементным раствором, представляющим собой смесь цемента с удельной поверхностью не менее 8000 см²/г и жидкой фазы при весовом соотношении жидкая фаза - цемент 0,6-1,4. Далее осуществляют выдержку полученной смеси. Преимущества изобретения заключаются в снижении объема радиоактивных отходов, повышении радиационной безопасности способа и снижении его энергоемкости. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

1. Способ переработки радиоактивных илов и донных отложений, включающий получение обезвоженного радиоактивного осадка и фильтрата, нагрев обезвоженного радиоактивного осадка, измельчение продукта нагрева, цементирование и выдержку, отличающийся тем, что обезвоженный радиоактивный осадок получают на фильтрующей центрифуге, его нагрев ведут при температуре 500-600°С, продукт нагрева измельчают до кусков размером не более 30 мм, измельченные куски цементируют высокопроникающим цементным раствором, представляющим собой смесь цемента с удельной поверхностью не менее 8000 см²/г и жидкой фазы при весовом соотношении жидкая фаза - цемент 0,6-1,4.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве жидкой фазы используют воду и/или жидкие радиоактивные отходы с солесодержанием последних не более 100 г/л.