СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПОВ Российский патент 2005 года по МПК G21G1/12 B01D59/48 

Изобретение относится к области радиохимии, в частности к способу получения изотопов. Изобретение может быть использовано в радиохимии для отделения осколков деления от спонтанно или вынужденно делящегося вещества и для производства ультрачистых радиоизотопов.

Известен способ получения радиоизотопов, заключающийся в облучении делящегося вещества нейтронами с последующим растворением облученной мишени в кислоте и радиохимическом выделении радиоизотопов [1]. Так, изотоп молибдена-99 (⁹⁹Мо) выделяют с носителем из кислого раствора уранилнитрата осаждением в виде молибдата свинца и α-бензоиноксимата молибдена. Недостатком способа является то, что процесс радиохимического выделения очень трудоемкий, включает в себя несколько циклов осаждения-фильтрации-промывки-сушки-растворения. При этом образуется большое количество сбросных растворов, изменяется физико-химическое состояние делящегося элемента, а конечный продукт, выделяемый в присутствии носителя, имеет низкую удельную активность.

Другой известный способ переработки облученных мишеней и выделения радионуклидов [2] также предусматривает полное растворение мишеней в азотной кислоте. Выделение изотопа ⁹⁹Мо проводят методом экстракции ди-2-этилгексилфосфорной кислотой с промывкой и реэкстракцией и с последующей доочисткой на колонке с твердым экстрагентом. Недостатком способа является его сложность, продолжительность цикла радиохимической переработки мишени составляет 10-12 часов. При этом также образуются сбросные растворы, делящееся вещество переходит в органическую фазу, и для его повторного использования необходимо провести множество радиохимических операций.

Известен способ сбора и отделения осколков деления от делящегося вещества [3], заключающийся в облучении нейтронами сборки, состоящей из слоев фильтровальной бумаги с нанесенным высокодисперсным слоем окиси урана, которые перемежались со слоями чистой влажной фильтровальной бумаги. Осколки деления урана поглощаются слоями чистой бумаги. Таким образом, выделяют до 20% осколков деления, свободных от материнского вещества. Недостатком способа является низкий выход осколков деления.

Известен способ получения мультитрасеров - смеси радиоизотопов - осколков деления из делящегося вещества (прототип) [4], заключающийся в облучении нейтронами смеси порошков вещества-донора - окиси урана (UO₂) и вещества-акцептора. В качестве вещества-акцептора используют хлорид натрия (NaCl), фторид натрия (NaF) и хлорид магния (MgCl₂). После облучения вещество-акцептор растворяют в 0,1 нормальном растворе соляной кислоты и фильтруют для отделения от нерастворимой окиси урана. При соотношении UO₂/NaCl=1/3 и 1/10 эффективность поглощения осколков деления веществом-акцептором равна 78 и 86% соответственно. Однако недостатком этого способа является то, что, как известно [5], окислы урана реагируют с растворами кислот, что приводит к расходованию окиси урана и загрязнению ею получаемых изотопов. Кроме того, способ позволяет получить не отдельные изотопы, а только смесь изотопов - осколков деления.

Целью настоящего изобретения является увеличение выхода и удельной активности радиоизотопов, а также получение изотопов с высокой изотопной чистотой.

Указанная цель достигается тем, что смешивают высокодисперсные порошки делящегося вещества-донора и вещества-акцептора, причем в качестве вещества-акцептора применяют магнитное вещество, имеющее частицы сферической формы, и смесь подвергают облучению. При этом размер частиц порошка-донора выбирают не более 1 мк. Весовое соотношение поршка-донора и порошка-акцептора выбирают в соотношении 1:2-1:10. После окончания облучения порошок-акцептор отделяют от делящегося вещества в магнитном поле. Отделение проводят в жидкой среде, химически инертной к обоим порошкам. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики.

Существенное отличие предлагаемого способа от прототипа заключается в том, что смесь тонкодисперсных порошков делящегося вещества-донора и вещества-акцептора выбирают в весовом соотношении 1:2-1:10, причем в качестве вещества-акцептора применяют магнитное вещество с частицами сферической формы и отделяют его от делящегося вещества в магнитном поле. Размер частиц порошка-донора не превышает 1 мкм. Разделение проводят в жидкой среде, химически инертной к обоим высокодисперсным порошкам. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики.

Совокупность всех существенных признаков позволяет увеличить выход и удельную активность радиоизотопов, а также получить ультрачистые изотопы без носителей, свободные от материнского делящегося вещества, а также дает возможность многократно без химической переработки использовать дорогостоящее делящееся вещество.

Положительным эффектом предлагаемого способа является упрощение способа отделения радиоизотопов - осколков деления и возможность многократно и без химической переработки использовать дорогостоящее делящееся вещество для получения радиоизотопов.

Сущность способа заключается в следующем: делящееся вещество-донор применяют в виде высокодисперсного порошка с диаметром частиц не более 1 мкм. Перед облучением его тщательно перемешивают с высокодисперсным порошком вещества-акцептора, являющимся магнитным веществом и имеющим сферические частицы средним размером 1-3 мкм, в весовом соотношении 1:2-1:10. Смесь облучают гамма-квантами, при этом ядра вещества-донора делятся на два осколка. Средний пробег осколков деления в материнском веществе составляет около 3 мкм, что обеспечивает их выход из материнского вещества-донора и вбивание в частицы порошка-акцептора. После окончания облучения смесь порошков помещают в сосуд с химически инертной по отношению к ним обоим жидкостью (например, ацетоном) и создают в сосуде неоднородное магнитное поле, вводя в него магнитный стержень, на который налипают частицы порошка-акцептора. При этом немагнитные частицы порошка-донора остаются на дне сосуда. Магнитный стержень с порошком-акцептором переносят в другой сосуд, отключают магнитное поле, и частицы порошка-акцептора, свободные от материнского делящегося вещества, падают на дно сосуда. Затем вещество-акцептор можно использовать в виде мультитрасера или выделить из него отдельные радиоизотопы, используя известные радиохимические методики. Материнское вещество после высушивания может быть использовано для повторного облучения.

Пример выполнения способа

Предлагаемый способ был использован при сборе и отделении осколков деления от облученной закиси-окиси урана (U₃O₈). U₃O₈ в виде порошка с диаметром частиц не более 1 мкм смешивают с железом карбонильным радиотехническим (ГОСТ 13610-79, разработчик - Государственный научно-исследовательский институт химической технологии элементоорганических соединений [6]), в виде порошка, состоящего из сферических частиц со средним диаметром 1-3 мкм и обладающего повышенными магнитными свойствами. Порошки в весовом соотношении 1:5 тщательно перемешивают, образец помещают в кассету и облучают в течение часа гамма-квантами компактного ускорителя электронов - микротрона МТ-25 при среднем токе электронов 15 микроампер и максимальной энергии электронов 24,5 мегаэлектронвольт. По окончании облучения образцы “охлаждают” в течение 3-4 часов и измеряют активность осколков деления на гамма-спектрометре “Canberra” со сверхчистым германием. Затем магнитным полем разделяют частицы немагнитного порошка закиси-окиси урана и магнитные частицы порошка-акцептора - карбонильного железа. Измеряют гамма-активность порошка-акцептора, а также содержание в нем урана с помощью рентгенофлюоресцентного анализа [7]. Содержание урана в порошке-акцепторе составило менее 0,1% от исходного количества урана. Далее производят химическое выделение изотопа. Для этого порошок-акцептор обрабатывают раствором гидроксида аммония (4 моль/л), при этом ⁹⁹Мо переходит в щелочной раствор. Этот раствор пропускают через ионообменную колонку с сильнокислотным катионитом КУ-2, при этом молибдат аммония проходит через колонку без изменений, очищаясь от примесей. Для дополнительной очистки раствор молибдата аммония пропускают через колонку, заполненную окисью алюминия, промывают водой и элюируют одномолярным раствором гидроксида амммония. Получают раствор молибдата аммония без носителя, очищенный от железа и прочих осколков деления [8].

Результаты эксперимента представлены на чертеже в таблице “Сбор и отделение осколков деления от делящегося вещества”.

Литература

1. Радиохимия и химия ядерных процессов. Под ред. А.Н.Мурина, В.Д.Нефедова, В.П.Шведова. Л.: Госхимиздат, 1960 г. с.566.

2. Радиофармацевтические препараты ^99мТc. Получение, экспериментальное изучение, клиническое исследование и применение. Под ред. В.Н.Корсунского, Г.Е.Кодиной. М., Институт биофизики, 1991 г. стр. 142.

3. Бреслер С.Е. Радиоактивные элементы, ГИТТЛ, М., с.381.

4. Koichi Takamiya, Masaaki Akamine, Seiichi Shibata, Atsushi Toyoshima, Yoshitaka Kasamatsu and Atsushi Shinohara. //Preparation of Multi tracer by Thermal Neutron Fission of²³⁵U. Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 2000, Vol. 1, № 2, pp.81-82.

5. Справочник Химика под. ред. Никольского М.: Химия, 1964 г., т.2, стр. 230.

6. ГОСТ 13610-79. Железо карбонильное радиотехническое (марка Р-10).

7. Густова М.В., Маслов О.Д., Молоканова Л.Г. Многокомпонентный инструментальный рентгенофлюоресцентный анализ почв и других объектов окружающей среды на токсичные и сопутствующие элементы. Стандарт предприятия СТП 104-2002. Дубна, ОИЯИ, 2002 г.

8. Ali S.A., Ache H.J. Production Techniques of Fission Molybdenum-99. Radiochim. Acta. 1987, Vol.41, N2/3, р.65-72.

Изобретение относится к области радиохимии. Сущность изобретения: способ получения радиоизотопов заключается в том, что смешивают высокодисперсные порошки вещества-донора и вещества-акцептора. Смесь облучают и выделяют полученные в результате облучения радиоизотопы из порошка-акцептора химическим путем. Перед химическим выделением вещество-акцептор от вещества-донора отделяют наложением магнитного поля на смесь. При этом в качестве вещества-акцептора выбирают магнитное вещество. Преимущества изобретения заключаются в увеличении выхода и удельной активности радиоизотопов, а также получении высокой изотопной чистоты. 4 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Способ получения радиоизотопов, заключающийся в том, что смешивают высокодисперсные порошки вещества-донора и вещества-акцептора, облучают их смесь и выделяют полученные в результате облучения радиоизотопы из порошка-акцептора химическим путем, отличающийся тем, что перед химическим выделением вещество-акцептор от вещества-донора отделяют наложением магнитного поля на смесь, при этом в качестве вещества-акцептора выбирают магнитное вещество.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что размер частиц порошка-донора выбирают не более 1 мкм.3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что смесь порошков делящегося вещества-донора и вещества-акцептора выбирают в весовом соотношении 1:2-1:10.4. Способ по любому из пп.1-3, отличающийся тем, что частицы порошка-акцептора имеют сферическую форму.5. Способ по любому из пп.1-3, отличающийся тем, что отделение вещества-акцептора от вещества-донора проводят в жидкой среде, химически инертной к обоим высокодисперсным порошкам.