СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ КОНЦЕНТРАТА РАДИОНУКЛИДА МОЛИБДЕН-99 Российский патент 2006 года по МПК G21G1/00 G21G4/08 

Описание патента на изобретение RU2288516C1

Изобретение относится к области химической технологии производства радиоактивных изотопов медицинского назначения. Молибден-99 в течение последних 30 лет является наиболее используемым в радиоизотопной диагностике радионуклидом.

Известны способы получения концентрата молибден-99, включающие растворение облученной урановой мишени в азотной кислоте и последующее выделение молибдена-99 методом экстракции (Зыков М.П., Кодина Г.Е. Методы получения молибдена-99 // Радиохимия, 1999, т.41, № 3, с.193-204). Недостатком указанных методов является загрязнение препарата молибдена-99 растворенным экстрагентом.

Известен способ получения концентрата молибдена, включающий облучение растворного уранового топлива, концентрирование молибдена-99 методом сорбции на неорганическом сорбенте марки Т-5, представляющем собой оксигидрат титана с добавкой оксигидрата циркония, и последующий аффинаж (Н.Д.Бетенеков, Е.И.Денисов, Т.А.Недобух, Л.М.Шарыгин. Патент США №6337055 от 08.02.02). Недостатком данного способа является использование в качестве исходного сернокислого раствора урана, что из-за проблем коррозии накладывает существенные ограничения по применению данного способа в радиохимическом производстве с оборудованием из нержавеющей стали.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому решению является способ получения концентрата молибдена-99, включающий растворение облученной уран-алюминиевой мишени в азотной кислоте в присутствии ртути, сорбционное концентрирование молибдена-99 на неорганическом сорбенте-алюмогеле и последующий аффинаж (Munze R., Hladic О., Bernhard G. et al. //Int. J. Appl. Radiat. Isot., 1984. Vol.35, #8. P.749-754), выбранный в качестве прототипа. Недостатком данного способа является низкая устойчивость алюмогеля в кислых и щелочных растворах, в результате чего необходима тонкая регулировка концентраций кислоты, а процесс десорбции молибдена-99 приходится осуществлять раствором аммиака, что вызывает дополнительные затруднения при организации системы газоочистки.

Задачей настоящего технического решения является упрощение процесса сорбционного концентрирования молибдена из раствора облученной урановой мишени за счет расширения диапазона допустимых концентраций кислот и щелочей.

Указанная задача достигается тем, что в качестве сорбента для выделения молибдена-99 из азотнокислого раствора облученной урановой мишени используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи.

Сравнительный анализ с прототипом позволяет сделать вывод, что в заявляемом техническом решении используется иной тип сорбента (смешанный оксигидрат титана и циркония, а не алюмогель).

Как указано выше, сорбент Т-5 известен из литературы в качестве коллектора молибдена из сернокислых растворов. В то же время, способность этого сорбента извлекать молибден из азотнокислых сред в широком интервале концентраций кислоты обнаружена авторами, является новой и неожиданной.

Технология осуществления способа заключается в следующем. Облученную урановую мишень растворяют в растворе азотной кислоты в присутствии или без катализатора (в зависимости от материала мишени). Полученный азотнокислый раствор пропускают через колонку, заполненную сорбентом Т-5, со скоростью фильтрации от 5 до 60 колоночных объемов в час (к.о./ч). Концентрация азотной кислоты в исходном растворе не лимитируется и определяется составом растворяемой мишени (как правило, от 1 до 4 моль/л). Колонку промывают кислотой и водой или только водой. Молибден десорбируют с колонки раствором калиевой или натриевой щелочи с концентрацией от 0,5 до 1,5 моль/л со скоростью фильтрации раствора от 5 до 50 к.о./ч. Полученный концентрат молибдена направляют на аффинажный цикл.

Понижение скорости фильтрации на стадиях сорбции и десорбции ниже 5 к.о./ч неоправданно затягивает процесс концентрирования, увеличение скорости фильтрации на стадии сорбции выше 60 к.о./ч приводит к проскоку молибдена, увеличение скорости фильтрации на стадии десорбции выше 50 к.о./ч приводит к размыванию фронта молибдена и увеличению необходимого объема десорбирующего раствора. Снижение концентрации щелочи на стадии десорбции ниже 0,5 моль/л приводит к неполной десорбции молибдена, а увеличение концентрации выше 1,5 моль/л приводит к неоправданному засолению концентрата перед стадией аффинажа.

Возможность осуществления заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.

Пример 1.

Облученную уран-алюминиевую мишень растворили в азотной кислоте в присутствии азотнокислой ртути. Полученный раствор с концентрацией азотной кислоты 3,5 моль/л направили на сорбционную колонку с сорбентом Т-5. Объем фильтроцикла составил 60 к.о., скорость фильтрации достигала 60 к.о./ч. Степень сорбции составила 98%. После сорбции колонку промыли 3 моль/л азотной кислотой и водой. Затем провели десорбцию молибдена-99 0,5 моль/л натриевой щелочью со скоростью фильтрации 50 к.о./ч. Объем десорбата составил 10 к.о. Степень десорбции достигла 85% от сорбированного, а общий выход молибдена-99 для передачи на аффинажный цикл - 83% от исходного количества.

Пример 2.

Облученную уран-цинковую мишень растворили в азотной кислоте. Концентрация азотной кислоты в итоговом растворе составила 1,5 моль/л. Раствор с общим объемом 20 к.о. пропустили через колонку с сорбентом Т-5 со скоростью 10 к.о./ч. Степень сорбции молибдена-99 составила 99%. Колонку промыли водой и провели десорбцию молибдена 1,0 моль/л калиевой щелочью со скоростью подачи десорбата 20 к.о./ч. Общий объем десорбата составил 15 к.о., а выход молибдена-99 в десорбат - 92% от сорбированного. Количество молибдена-99, переданное на аффинажный цикл, равнялось 91% от исходного содержания.

Пример 3.

Облученную уран-магниевую мишень растворили в азотной кислоте. Концентрация азотной кислоты в итоговом растворе составила 1,0 моль/л. Раствор с общим объемом 10 к.о. пропустили через колонку с сорбентом Т-5 со скоростью 5 к.о./ч. Степень сорбции молибдена-99 составила 98%. Колонку промыли водой и провели десорбцию молибдена 1,5 моль/л натриевой щелочью со скоростью подачи десорбата 30 к.о./ч. Общий объем десорбата составил 10 к.о., а выход молибдена-99 в десорбат - 93% от сорбированного. Количество молибдена-99, переданное на аффинажный цикл, равнялось 91% от исходного содержания.

Приведенные примеры показывают, что с использованием сорбента Т-5 можно проводить эффективное извлечение молибдена-99 из растворов различного состава в широком диапазоне концентраций азотной кислоты, а также концентрирование молибдена-99 в малом объеме щелочного десорбата с последующей передачей концентрата на аффинажный цикл.

Похожие патенты RU2288516C1

название год авторы номер документа
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ПРЕПАРАТА МОЛИБДЕН-99 2013
  • Баранов Сергей Васильевич
  • Баторшин Георгий Шамилевич
  • Логунов Михаил Васильевич
  • Ворошилов Юрий Аркадьевич
  • Бугров Константин Владимирович
  • Макаров Олег Николаевич
  • Фадеев Сергей Владимирович
  • Яковлев Николай Геннадьевич
  • Денисов Евгений Иванович
  • Бетенеков Николай Дмитриевич
  • Мурзин Андрей Анатольевич
  • Бойцова Татьяна Александровна
RU2560966C2
СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ МЕТАЛЛОВ ИЗ ПРОДУКТИВНЫХ РАСТВОРОВ ПРИ СЕРНОКИСЛОТНОМ ВЫЩЕЛАЧИВАНИИ УРАНОВЫХ РУД 2018
  • Соловьев Алексей Александрович
  • Мешков Евгений Юрьевич
  • Бобыренко Никита Александрович
  • Парыгин Иван Андреевич
RU2674527C1
СПОСОБ ВЫДЕЛЕНИЯ МОЛИБДЕНА-99 ИЗ ТОПЛИВА РАСТВОРНОГО РЕАКТОРА И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ 2019
  • Бродская Валерия Алексеевна
  • Будников Дмитрий Владимирович
  • Воронцов Сергей Владимирович
  • Глухов Леонид Юрьевич
  • Грачев Дмитрий Валерьевич
  • Гречушкин Владимир Борисович
  • Девяткин Андрей Александрович
  • Деманов Вячеслав Алексеевич
  • Есьман Александра Александровна
  • Завьялов Николай Валентинович
  • Карпунин Станислав Михайлович
  • Корнеева Ольга Владимировна
  • Костюков Валентин Ефимович
  • Крыжановский Алексей Александрович
  • Кузнецов Денис Дмитриевич
  • Максимов Михаил Юрьевич
  • Михайлов Евгений Николаевич
  • Мусин Игорь Зейнурович
  • Пикулев Алексей Александрович
  • Сажнов Владимир Васильевич
  • Смердов Вячеслав Иванович
  • Тарасов Сергей Владимирович
  • Федоренков Семен Владимирович
  • Шаравин Владислав Александрович
  • Уроженко Василий Викторович
  • Ледовский Сергей Федорович
  • Орлов Игорь Владимирович
  • Давыденко Антон Евгеньевич
  • Полинко Константин Николаевич
RU2716828C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНФТОРСОДЕРЖАЩИХ ОТХОДОВ 2009
  • Громов Олег Борисович
  • Дудкина Татьяна Александровна
  • Кальк Вадим Рудольфович
  • Петров Денис Александрович
  • Середенко Виктор Александрович
  • Юрочкин Виктор Михайлович
RU2421402C1
Способ селективного извлечения радионуклидов из радиоактивных азотнокислых растворов 2018
  • Голецкий Николай Дмитриевич
  • Зильберман Борис Яковлевич
  • Наумов Андрей Александрович
  • Шишкин Дмитрий Николаевич
RU2706212C1
СПОСОБ ОБРАБОТКИ ВЫСОКОАКТИВНЫХ АЗОТНОКИСЛЫХ РАФИНАТОВ 1990
  • Зильберман Б.Я.
  • Труханова С.Я.
  • Дзекун Е.Г.
  • Новиков Г.С.
  • Прокопчук Ю.З.
  • Зайцев Б.Н.
  • Ахматов А.А.
  • Огарышев Н.А.
  • Сапрыкин В.Ф.
  • Родионов В.И.
  • Королев В.А.
SU1739784A1
СПОСОБ ИЗВЛЕЧЕНИЯ МОЛИБДЕНА-99 ИЗ РАСТВОРА ОБЛУЧЕННЫХ УРАНОВЫХ МИШЕНЕЙ 2013
  • Баранов Сергей Васильевич
  • Баторшин Георгий Шамилевич
  • Бугров Константин Владимирович
  • Логунов Михаил Васильевич
  • Ворошилов Юрий Аркадьевич
  • Яковлев Николай Геннадьевич
  • Мурзин Андрей Анатольевич
  • Зильберман Борис Яковлевич
  • Голецкий Николай Дмитриевич
  • Блажева Ирина Владимировна
  • Кудинов Александр Станиславович
  • Агафонова-Мороз Марина Сергеевна
  • Федоров Юрий Степанович
RU2545953C2
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ УРАНОВЫХ РУД 2000
  • Ларин В.К.
  • Литвиненко В.Г.
  • Шелудченко В.Г.
  • Колов Г.Н.
  • Филоненко В.С.
  • Андреев И.Ю.
  • Тупиков Д.Г.
RU2200204C2
СПОСОБ ЭКСТРАКЦИОННОГО ВЫДЕЛЕНИЯ МОЛИБДЕНА ИЗ РАДИОАКТИВНЫХ РАСТВОРОВ 2014
  • Наумов Андрей Александрович
  • Голецкий Николай Дмитриевич
  • Зильберман Борис Яковлевич
  • Кудинов Александр Станиславович
  • Мурзин Андрей Анатольевич
RU2575028C1
СПОСОБ КОНЦЕНТРИРОВАНИЯ УРАНА ИЗ РАЗБАВЛЕННЫХ РАСТВОРОВ 2009
  • Коноплева Лариса Викторовна
  • Голубева Татьяна Евгеньевна
  • Шереметьев Михаил Федорович
  • Шаталов Валентин Васильевич
RU2404126C2

Реферат патента 2006 года СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ КОНЦЕНТРАТА РАДИОНУКЛИДА МОЛИБДЕН-99

Изобретение относится к области химической технологии производства радиоактивных изотопов медицинского назначения. Молибден-99 в течение последних 30 лет является наиболее используемым в радиоизотопной диагностике радионуклидом. Сущность изобретения: в качестве сорбента для выделения молибдена-99 из азотнокислого раствора облученной урановой мишени используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи. Изобретение позволяет расширить диапазон допустимых концентраций кислот и щелочей, тем самым исключить операции корректировки среды при подготовке азотно-кислых растворов к сорбции.

Формула изобретения RU 2 288 516 C1

Способ получения концентрата радионуклида молибден-99, включающий растворение облученной урановой мишени в азотной кислоте, сорбционное концентрирование молибдена на неорганическом сорбенте и аффинаж, отличающийся тем, что в качестве сорбента используют неорганический сорбент марки Т-5, а десорбцию молибдена с сорбента Т-5 проводят раствором калиевой или натриевой щелочи.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2006 года RU2288516C1

Int
J
Appl
Radiat
Isot., 1984
Скоропечатный станок для печатания со стеклянных пластинок 1922
  • Дикушин В.И.
  • Левенц М.А.
SU35A1
Int
J
Appl
Radiat
Isot., 1983
Коридорная многокамерная вагонеточная углевыжигательная печь 1921
  • Поварнин Г.Г.
  • Циллиакус А.П.
SU36A1
US 6337055 В1, 08.01.2002
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОИЗОТОПА МОЛИБДЕН-99 1996
  • Загрядский В.А.
  • Чувилин Д.Ю.
RU2102807C1

RU 2 288 516 C1

Авторы

Ровный Сергей Иванович

Логунов Михаил Васильевич

Ворошилов Юрий Аркадьевич

Бетенеков Николай Дмитриевич

Денисов Евгений Иванович

Шарыгин Леонид Михайлович

Бугров Константин Владимирович

Никипелов Владислав Борисович

Даты

2006-11-27Публикация

2005-04-25Подача