СПОСОБ ЭКСТРАКЦИОННОГО РАЗДЕЛЕНИЯ АМЕРИЦИЯ И КЮРИЯ Российский патент 2007 года по МПК C01G56/00 B01D11/04 C22B60/00 

Изобретение относится к области радиохимии и, в частности, к области экстракционного выделения долгоживущих радионуклидов из отработавшего ядерного топлива или облученных мишеней и может быть использовано в аналитической химии для выделения и концентрирования элементов

Известны способы разделения америция и кюрия, включающие осадительные, сорбционные и экстракционные процессы [1 Р.Пеннемен, Т.Кинен. Радиохимия америция и кюрия. М.: Иностранная литература; 1961 г.; M.Kamoshida, T.Fukusava in Global-99; Радиохимия т.21, №2, с.262, 1979].

Недостатками этих способов является или сложность проведения процесса или недостаточная радиационная и химическая устойчивость используемых экстрагентов или сорбентов или невысокая степень разделения этих элементов за одну ступень экстракции, что требует проведения процесса на большом числе ступеней экстракции при тщательном контроле за соотношением потоков органической и водной фаз.

Наиболее близким техническим решением к заявляемому изобретению является способ экстракционного разделения америция и кюрия экстрагентом на основе аминов или их солей в неполярных растворителях при использовании комплексообразователя диэтилентриаминпентауксусная кислота - ДТПА [В.М.Николаев, Е.А.Карелин, Р.А.Кузнецов. Технология трансплутониевых элементов. ГНЦ РФ НИИАР, 2000 г, с.170.].

Способ заключается в том, что водный раствор, содержащий америций и кюрий высаливатель-нитрат лития, натрия или алюминия, комплексообразователь-диэтилентриаминпентауксусную кислоту-ДТПА, контактируют с экстрагентом -органическим раствором амина или его соли с азотной кислотой. При этом америций переходит в органический раствор в большей степени, чем кюрий. По величине соотношения коэффициентов распределения америция и кюрия - фактору разделения судят об эффективности процесса разделения элементов. Чем больше величина фактора разделения, тем выше эффективность процесса экстракционного разделения америция и кюрия и тем меньшее число ступеней экстракции требуется для достижения необходимых показателей по очистке одного элемента от другого.

Недостаток этого способа состоит в том, что при разделении америция и кюрия необходима добавка высаливателя - нитрата лития или алюминия, что усложняет последующее обращение с водным раствором выделяемого элемента. Кроме того, достигаемые степени разделения америция и кюрия(β_Am/Cm) относительно невысоки и в большинстве случаев (β_Am/Cm≤4), поэтому для эффективного их разделения требуется достаточно большое число ступеней экстракции.

Задачей изобретения является повышение эффективности процесса экстракционного разделения америция и кюрия за счет увеличения значения их фактора разделения и упрощение процесса за счет исключения из него высаливателя.

Поставленная задача решается путем контакта водного раствора, содержащего америций и кюрий, диэтилентриаминпентауксусную кислоту и мочевину или муравьиную кислоту в количестве 20-100 г/л с раствором хлорированного дикарболлида кобальта - ХДК и полиэтиленгликоля - ПЭГ в органическом растворителе с содержанием компонентов 0,05-0,3 моль/л и 0,001-0,15 моль/л соответственно. При этом америций переходит в органический раствор в гораздо большей степени, чем кюрий, за счет чего достигается эффективное разделение этих элементов. В качестве органического раствора может быть использован также раствор хлорированного дикарболлида кобальта, циркониевой соли дибутилфосфорной кислоты - ЦС ДБФК и полиэтиленгликоля в органическом растворителе с концентрациями компонентов 0,05-0,3 моль/л, 0,1-0,5 моль/л, 0,001-0,15 моль/л соответственно. В качестве органического растворителя может быть использован полярный органический растворитель или смесь полярного и неполярного растворителей.

Пример 1.

Влияние состава водного раствора на распределение америция III и кюрия III в экстрагент на основе ХДК и ПЭГ показано в табл.1. Органическая фаза: 0,3 моль/л ХДК, 6% ПЭГ в смеси полярного и неполярного растворителей ортонитротолуол-гексахлорбутадиен-(1:1)

Таблица 1Мочевина, г/лДТПА, г/лКоэффициенты распределенияФактор разделения  Am IIICm III(β_Am/Cm)5020.410.02218.67020.240.0337.310020.250.0337.6300.55.420.4811.31000.51.340.245.6

Пример 2.

Влияние состава водного раствора на распределение америция III и кюрия III в экстрагент состава: 0,05 моль/л ХДК, 0,5% ПЭГ, 0,07 моль/л ЦС ДБФК в полярном растворителе метанитробензотрифторид показано в табл.2.

Таблица 2ДТПА, г/лМочевина, г/лМуравьиная кислота, г/лКоэффициенты распределенияФактор разделения   Am IIICm III(β_Am/Cm)450 0,350,0369,7470 0,330,0506,64100 0,360,0546,7230 1,210,1012,1250 0,790,155,32150 0,40,0557,34 501,70,1176 501,820,36,110 1501,630,116,3

ЦС ДБФК - циркониевая соль дибутилфосфорной кислоты - добавляется в экстрагент для увеличения степени извлечения редкоземельных и трансплутониевых элементов.

Способ по сравнению с прототипом позволяет значительно упростить процесс экстракционного разделения америция и кюрия за счет значительного увеличения их фактора разделения и отказа от использования высаливателя.

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в аналитической химии. Способ экстракционного разделения америция и кюрия заключается в обработке раствора, содержащего разделяемые элементы, диэтилентриаминпентауксусную кислоту, мочевину или муравьиную кислоту, экстрагентом, представляющим собой раствор хлорированного дикарболлида кобальта и полиэтиленгликоля в органическом растворителе или раствор хлорированного дикарболлида кобальта, циркониевой соли дибутилфосфорной кислоты и полиэтиленгликоля в органическом растворителе. Америций переходит в органический раствор в значительно большей степени, чем кюрий. Результат изобретения: повышение эффективности процесса экстракционного разделения америция и кюрия за счет увеличения значения их фактора разделения и упрощение процесса за счет исключения из него высаливателя. 3 з.п. ф-лы, 2 табл.

1. Способ экстракционного разделения америция и кюрия путем извлечения америция из водного раствора, содержащего диэтилентриаминпентауксусную кислоту, отличающийся тем, что в качестве экстрагента используют раствор хлорированного дикарболлида кобальта и полиэтиленгликоля в органическом растворителе или раствор хлорированного дикарболлида кобальта, циркониевой соли дибутилфосфорной кислоты и полиэтиленгликоля в органическом растворителе, а исходный водный раствор содержит мочевину или муравьиную кислоту.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве органического растворителя используют полярный органический растворитель или смесь полярного и неполярного растворителя.3. Способ по п.1, отличающийся тем, что концентрации хлорированного дикарболлида кобальта, циркониевой соли дибутилфосфорной кислоты и полиэтиленгликоля в экстрагенте составляют 0,05-0,3 моль/л, ≤0,5 моль/л и 0,001-0,15 моль/л соответственно.4. Способ по п.1, отличающийся тем, что концентрация мочевины или муравьиной кислоты в водном растворе составляет 20-100 г/л.