СПОСОБ ВСКРЫТИЯ ОБОЛОЧКИ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩЕГО ЭЛЕМЕНТА Российский патент 2007 года по МПК G21C19/38 

Изобретение относится к области атомной промышленности, в частности к ядерному топливному циклу и переработке радиоактивных материалов реакторных топливных элементов.

Из уровня техники известен «Способ растворения оболочек топливных элементов из цирконийсодержащего сплава», описанный в патенте РФ №2035773, Кл. G 21 С 19/38, опубл. 20.05.1995. В этом способе для селективного растворения цирконий-ниобиевых оболочек используют смесь 5-10 г/л раствора азотной или уксусной кислоты и 5-10 г/л раствора фторсодержащего реагента, процесс проводят при перемешивании и температуре 25-80°С.

Однако известный способ имеет следующие недостатки:

1. Для твэлов с нитридным топливом это приведет к растворению как оболочки, так и нитридного топлива отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).

2. Использование водных растворов, способных подвергаться радиолизу, недопустимо в мощных радиационных полях.

3. Этот способ неизбежно приводит к появлению большого количества высокорадиоактивных растворов и соответственно к необходимости переработки значительных объемов водных растворов.

Известен способ электролитического вскрытия оболочки твэлов из нержавеющей стали (патент РФ №2122752, МКИ G 21 C 19/38, опубл. 27.11.98 г. «Способ и устройство для вскрытия оболочки твэлов из нержавеющей стали»).

Вскрытие оболочки ведут электролизом в сернокислом электролите переменным током промышленной частоты.

Известный способ обладает теми же недостатками, что и вышеуказанный аналог и дополнительно еще является более сложным и трудоемким, требующим сложного оборудования для его осуществления, так как растворение ведется при электролизе.

Известен «Способ вскрытия облученных ядерных твэлов» (патент GB 1274357, МКИ G 21 C 19/34, опубл. 17.05.72 г.). Этот способ заключается в механическом удалении оболочки твэла из нержавеющей стали путем локального индукционного нагрева выше точки плавления оболочки.

Однако известный способ также не может быть использован для удаления оболочки твэла из нержавеющей стали с нитридным топливом, так как при температуре выше 1300°С происходит сплавление оболочки с нитридным топливом, что приведет к значительным потерям топливных элементов.

Наиболее близким к предлагаемому способу (прототипом) является «Способ вскрытия оболочки твэла» (патент US 3666425, МКИ С 22 В 61/04, опубл. 30.05.72 г.).

Известный способ заключается в селективном растворении оболочки твэла из нержавеющей стали в сплавах системы медь-сурьма (с добавлением марганца). Процесс проводят при температуре 700-1000°С в течение 1-1,5 часов.

Основными недостатками прототипа являются:

1. Невозможность его применения для отделения оболочки твэла от нитридного топлива из-за химического взаимодействия нитридов с компонентами сплава с образованием интерметаллидов топливных элементов и азота.

2. Практическая невозможность регенерации растворителя (сплава сурьма-медь), что приводит к значительным объемам высокоактивных отходов (ВАО).

3. Применение сурьмы существенно сужает возможности выбора стойких конструкционных материалов для изготовления аппаратов растворения.

Задачей настоящего изобретения является повышение производительности, технологичности способа переработки радиоактивных материалов, обеспечивающего вскрытие оболочки твэла как с нитридным, так и оксидным топливом и отгонку растворителя.

Для решения поставленной задачи вскрытие оболочки тепловыделяющего элемента осуществляют в жидкометаллическом растворителе, а именно в цинке. Процесс ведут при температуре 600-850°С в течение 0,25-10 часов при соотношении массы оболочки к массе жидкого металла 1:10-1:40.

При более низкой температуре (ниже 600°С) уменьшается растворимость компонентов материала оболочки в жидком цинке, а также снижается скорость растворения, что приводит к необходимости нецелесообразного увеличения количества растворителя - цинка (более чем 40:1) и времени процесса (более 10 ч).

При более высокой температуре (выше 850°С) летучесть цинка значительно возрастает (температура кипения 907°С), что требует дополнительных мер по герметизации реактора и, следовательно, повышает стоимость способа.

Временной интервал обусловлен необходимостью прогрева твэла до температуры процесса (не менее 0,25 ч), с одной стороны, и оптимизацией и синхронизацией времени пребывания топлива на данном переделе (не более 10 ч), с другой. Ясно, что при снижении температуры (в указанном интервале) продолжительность растворения оболочки твэла определяется также растворимостью материала оболочки в цинке и скоростью ее растворения.

Отклонение от указанных пределов в сторону меньших количеств цинка (меньше чем 10 массовых частей цинка на одну часть материала оболочки твэла) приводит к образованию насыщенных растворов на поверхности оболочки и прекращению процесса растворения. Большие количества цинка (больше 40 массовых частей цинка на одну часть материала оболочки твэла) приводят к неоправданным дополнительным затратам времени и энергии на его транспортировку и регенерацию.

Количество растворителя выбирается из интервала в отношении массы оболочки к массе жидкого металла 1:10-1:40 в зависимости от температуры процесса.

Новым является:

1) использование в качестве растворителя расплавленного цинка;

2) соотношение массы оболочки к массе жидкого металла как 1:10-1:40;

3) время процесса 0,25-10 часов;

4) температура процесса 600-850°С.

Преимущества предлагаемого изобретения позволяют:

- вскрывать оболочку твэла практически без потери топлива как нитридного, так оксидного топлив;

- вскрывать оболочку твэла без отделения конструкционных элементов тепловыделяющей сборки (ТВС);

- повысить скорость процесса на 1-2 порядка и, соответственно, значительно уменьшить объемы используемых сред, благодаря одновременной отгонке растворителя, что важно как для организации процесса переработки, так и для создания условий утилизации и хранения отходов.

Температура в нижней части твэла (ТВС) выше температуры верхнего конца твэла (ТВС) (градиент 1-4°С/1 см) для ускорения растворения оболочки в нижней части твэла, предотвращения тем самым возможного осыпания топлива с нерастворившейся части оболочки твэлов и решеток.

Может растворяться оболочка не только одного или нескольких твэлов, но и тепловыделяющая сборка (ТВС), включающая несколько сотен твэлов, дистанцирующие решетки, направляющие трубки и т.п., что значительно повышает производительность и технологичность способа.

После цикла растворения твэла с целью уменьшения объема радиоактивных материалов и возврата цинка на дальнейший процесс растворения ведут отгонку цинка при постепенном повышении температуры от 800-1100°С при давлении 0,1-0,001 МПа.

Кубовый остаток после накопления определенного количества (содержание цинка не более 2-10%) направляется на захоронение.

В качестве конструкционных материалов выбраны изделия из углерод-углеродных материалов или специальных сталей. В случае работы при повышенных температурах используются защитные покрытия. Все используемые материалы и растворитель являются стойкими в мощных радиационных полях.

Примеры конкретного выполнения (Таблица).

Удаление (вскрытие) оболочки твэла ведут на модельной сборке из двух-шести твэлов, включающей элемент более толстостенной трубки (часть трубки) твэла. В качестве аналога нитридного топлива были использованы графитовые стержни соответствующего диаметра (размеры сборок приведены в таблице). На начальном этапе эксперимента модельную сборку размещают в верхней холодной части реторты, на дне которой находится заданное количество цинка. Соотношение массы цинка к массе металлической части сборки варьируют в различных экспериментах в пределах от 10:1 до 40:1. После вакуумирования и заполнения реторты инертным газом (аргон) ведут нагрев цинка до рабочей температуры. Рабочую температуру варьируют в разных опытах в пределах от 600 до 850°С.

В ряде экспериментов устанавливали заданный градиент температуры в расплаве цинка (от 1 до 5 градус/см) - более высокая температура в нижней части цинка. После установления заданного температурного режима модельную сборку погружают в расплавленный цинк на заданную глубину. Через заданное время, от 0,25 часа и более, сборку извлекают в холодную зону и после ее охлаждения ведут разборку реторты и анализ результатов эксперимента, после чего поднимают температуру в реторте до 800-1100°С и ведут отгонку цинка.

Из вышеизложенного видно, что поставленная задача решается предлагаемым нами изобретением, а именно при использовании этого способа повышается как производительность, так и технологичность переработки радиоактивных материалов.

ТаблицаРезультаты опытов по растворению модели «сборки» ТВС в жидком цинке.№ опытаВес цинка, гТемпература *,°СГрадиент температуры, * °С/смВремя, чВес «сборки» (без графита), гДлина «сборки», ммКол-во трубок-пластин, шт.Отношение масс оболочки/ZnСтепень растворенияПримечание1.2.3.4.5.6.7.8.9.10.11.1 сталь1050600910241001-11:43В нижней части есть не растворившиеся участки трубки. Пластина не растворилась полностью.Участки с губкой интерметаллидов Fe-Zn2 сталь1050Zn+24 сталь75004251006-11:21В нижней части есть не растворившиеся участки трубки. Пластина в нижней части растворилась полностью.-″-3 сталь1000750-76012721104-11:13В нижней части есть не растворившиеся участки трубки. Пластина растворилась полностью.-″-4 сталь600800-8103235504-11:17Полностью растворились и трубки и пластина.Возгоны цинка5 цирконий500850-86040,2546704-11:10Полностью растворились и трубки и пластина.-″-* - более высокое значение температуры соответствует нижней части «сборки», погруженной в расплав.

Изобретение относится к области атомной промышленности. Сущность изобретения: способ вскрытия оболочки тепловыделяющего элемента путем использования жидкого металла. Процесс вскрытия оболочки тепловыделяющего элемента ведут в расплавленном чистом цинке при температуре 600-850°С в течение 0,25-10 часов при соотношении массы оболочки тепловыделяющего элемента к массе жидкого металла как 1:10-1:40 с последующей отгонкой цинка. Преимущество изобретения заключается в повышении технологичности способа. 1 з.п. ф-лы, 1 табл.

1. Способ вскрытия оболочки тепловыделяющего элемента путем использования жидкого металла, отличающийся тем, что процесс вскрытия оболочки тепловыделяющего элемента ведут в расплавленном цинке при температуре 600-850°С в течение 0,25-10 ч при соотношении массы оболочки тепловыделяющего элемента к массе жидкого металла как 1:10-1:40 с последующей отгонкой цинка.2. Способ по п.1, отличающийся тем, что отгонку цинка ведут при температуре 800-1100°С и давлении 0,1-0,001 МПа.