СПОСОБ СИНТЕЗА ФУЛЛЕРЕНОВОЙ СМЕСИ В ПЛАЗМЕ ПРИ АТМОСФЕРНОМ ДАВЛЕНИИ Российский патент 2008 года по МПК C01B31/00 B82B3/00 

Изобретение относится к области процессов синтеза фуллереновой смеси.

Известен способ производства фуллеренов, предложенный в работе [Kratschmer W., Lamb L.D., Fostiropoulos K., Huffman D.R. // Nature (London) 1990. V 347. P.354], позволяющий синтезировать фуллеренсодержащую сажу за счет использования дугового разряда. По этому способу осуществляется распыление графита в атмосфере гелия при давлении 13,3 кПа. Через графитовые электроды пропускается переменный ток с частотой 60 Гц. Коэффициент преобразования графита в фуллеренсодержащую сажу при данном способе не превышает 20%. Содержание фуллереновой смеси в фуллеренсодержащей саже после выделения в неполярных растворителях при помощи жидкостной колоночной хроматографии, не более 10%. Скорость синтеза фуллереновой смеси не превышает 1 грамма в час.

Недостатком описываемого аналога является то, что для данного способа синтеза необходимо использование вакуума, что требует применения дорогостоящего вакуумного оборудования. Также низка скорость синтеза фуллереновой смеси, а коэффициент величины преобразования графита в фуллеренсодержащую сажу не превышает 20%.

Также известен дуговой способ производства фуллеренов, где в плазмохимическом реакторе при атмосферном давлении осуществляется термическое испарение графита с образованием плазменной струи углерода, совмещенной с потоком гелия [Чурилов Г.Н. // ПТЭ. 2000. №1. с.5-15]. В водоохлаждаемой камере, входящей в состав плазмохимического реактора, расположены два графитовых электрода (внутренний и внешний). Внутренний электрод подается через графитовые контакты в камеру снизу. Внешний электрод закрепляется в камере стационарно. Распыление графита осуществляется дуговым разрядом с частотой переменного тока 44 кГц. Данная установка позволяет синтезировать фуллереновую смесь со скоростью ˜1 грамм в час. Выход фуллереновой смеси в фуллеренсодержащей саже при данном способе составляет ˜10%.

Недостатком описываемого аналога является то, что в данном способе низка скорость синтеза фуллереновой смеси. Коэффициент величины преобразования графита в фуллеренсодержащую сажу не превышает 20%.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому изобретению является выбранный в качестве прототипа дуговой способ синтеза, где в реакционной камере при атмосферном давлении осуществляется разряд постоянного тока между водоохлаждаемыми анодом и катодом [JP №05-116925, кл. С01В 31/00, 1993]. Графитовый порошок непрерывно подается в плазму и происходит формирование фуллеренов. Дуга стабилизирована за счет фиксированного расстояния между электродами.

Недостатком прототипа является то, что в данном способе низок коэффициент величины преобразования графита в фуллеренсодержащую сажу, поскольку введение порошка в плазму не позволяет нагреть графитовый порошок до его полной атомизации.

Техническим результатом изобретения является повышение скорости синтеза и снижение себестоимости фуллеренсодержащей смеси, за счет использования комбинированного питания постоянным и переменным током килогерцового диапазона частот, а также уменьшение потерь при производстве фуллеренсодержащей смеси, за счет использования иной конфигурации и расположения электродов.

Указанный технический результат достигается тем, что в способе синтеза фуллереновой смеси в плазме при атмосферном давлении в потоке гелия, включающем использование одного вертикального электрода и питание дуги постоянным током, новым является то, что используют питание дуги постоянным током до 1000 А и переменным током килогерцового диапазона частот от 40 до 440 кГц, а также тем, что дополнительно используют четное число горизонтальных одинаковых электродов.

В способе производства фуллереновой смеси дуговым методом при атмосферном давлении в потоке гелия питание дуги осуществляют за счет применения комбинированного питания постоянным током до 1000 А и переменным током килогерцового диапазона частот от 40 до 440 кГц, а также используют четное количество горизонтальных одинаковых графитовых электродов и один вертикальный электрод.

На фиг.1 и 2 даны возможные схемы подключения двух источников питания к установке с двумя горизонтальными электродами. На фиг.3 (главный вид) и 4 (вид сверху) представлена схема подключения трех источников питания к установке с четырьмя горизонтальными электродами.

В предлагаемом способе используется четное количество горизонтальных одинаковых графитовых электродов 1, выполненных в виде стержней, и один вертикальный электрод 2. Горизонтальные электроды располагаются друг напротив друга и закрепляются в графитовых контактах, размещенных в стенках камеры, или соединяются гибкими проводами.

Питание дуги осуществляется за счет применения источника переменного тока высокой частоты килогерцового диапазона и источника постоянного тока. Значение подаваемого постоянного тока зависит от диаметра используемых графитовых электродов. Полярность подключения постоянного тока, представленная на фиг.1 и 3, соответствует максимальной эрозии горизонтальных электродов (поз.1). При таких условиях скорость синтеза фуллереновой смеси достигает 6 граммов в час. Выход фуллереновой смеси в фуллеренсодержащей саже составляет 10%.

Благодаря использованию комбинированного питания дуги постоянным током и переменным током килогерцового диапазона частот скорость синтеза фуллереновой смеси увеличивается. За счет использования предложенной конфигурации и расположения электродов весь испаряющийся графит (не менее 98%) переходит в фуллеренсодержащую сажу. Фиг.5 показывает изменение основных параметров установки (1 - выход фуллеренсодержащей сажи; 2 - выход перекристаллизованного графита; 3 - расход электродов; 4 - содержание фуллеренов в саже; 5 - скорость получения фуллеренов) при разных способах питания дуги с двумя горизонтальными электродами: а - питание только постоянным током; б - питание только переменным током частотой 44 кГц; в - комбинированное питание постоянным и переменным током. Из графиков видно, что максимальная скорость получения фуллеренов наблюдается в случае комбинированного питания.

При увеличении числа горизонтальных электродов наблюдается увеличение количества фуллеренсодержащей сажи, образующейся в единицу времени. Это приводит к увеличению скорости получения фуллеренов.

Изобретение относится к области процессов синтеза фуллереновой смеси. Синтез фуллереновой смеси осуществляют в плазме при атмосферном давлении в потоке гелия. Комбинированное питание электродов осуществляют постоянным током до 1000 А и переменным током килогерцового диапазона частот от 40 до 440 кГц. Используют один вертикальный электрод и четное число горизонтальных одинаковых электродов. Техническим результатом изобретения является повышение скорости синтеза и снижение себестоимости фуллеренсодержащей смеси, а также уменьшение потерь при производстве. 5 ил.

Способ синтеза фуллереновой смеси в плазме при атмосферном давлении в потоке гелия, включающий использование одного вертикального электрода и питание дуги постоянным током, отличающийся тем, что используют питание дуги постоянным током до 1000 А и переменным током килогерцового диапазона частот от 40 до 440 кГц, а также тем, что дополнительно используют четное число горизонтальных одинаковых электродов.