СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТИРОВАННОГО ТОПЛИВА ДЛЯ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА Российский патент 2009 года по МПК G21C3/62 

Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов.

Качество таблеток оксидов урана (топлива) характеризуется их микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели существенно влияют на работоспособность таблеток оксидов урана и, следовательно, ТВЭЛов. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, характер взаимодействия топлива с оболочкой. Поэтому стремятся получать таблетки диоксида урана с крупным зерном и с равномерно распределенной пористостью с крупностью пор 2-3 мкм. Более мелкие поры (менее 0,5 мкм) способствуют значительному уплотнению таблетки оксидов урана, а более крупные (более 4 мкм) - распуханию (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.85, 91).

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, где в качестве связующего вещества используется стеарат цинка - Zn (C₁₇H₃₅COO)₂ (см. патент РФ №2158030, МПК⁷ G21C 3/62, 21/10, БИ №29, 2000). Однако этот способ обладает существенным недостатком, заключающимся в том, что на стадии спекания таблеток в среде водорода при 1750°С из таблеток возгоняется цинк, который оседает на внутренних стенках печи. Это приводит к уменьшению проходного отверстия тоннеля печи вплоть до полной непроходимости его для молибденовых лодочек с таблетками, поступающими на спекание, а в некоторых случаях - к аварийным обрушениям термоизоляции печи и полному выводу ее из строя. Присутствие цинка в восстановительной среде печи спекания таблеток оказывает негативное влияние на качество спеченных таблеток, в частности на их теплопроводность, структуру, прочностные характеристики и др. (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.100).

Недостатком способа является неудовлетворительный выход годных таблеток диоксида урана (85-86%). Это связано с неравномерностью распределения связующего в приготавливаемом для таблетирования порошке из-за сильной его электризации. При неравномерном распределении связующего в приготавливаемом для таблетирования пресс-порошке затрудняется прессование таблеток из-за увеличения трения как внутри самого пресс-порошка, так и между порошком и матрицей пресс-формы. При этом увеличиваются усилия выталкивания таблеток из пресс-формы, что ведет к более быстрому выходу из строя пресс-инструмента.

Технической задачей предлагаемого способа является повышение выхода годных таблеток диоксида урана, увеличение их механической прочности, повышение ресурса работы печи и ресурса работы пресс-инструмента.

Поставленная задача решается тем, что в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, согласно изобретению в качестве связующего используют не содержащий металлов, в частности цинка, пластификатор, содержащий 97-99% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана.

Наличие в связующем N-стеарилэтилендиамина устраняет его электризацию и способствует равномерному распределению по объему пресс-порошка, а это ведет к увеличению выхода годных таблеток диоксида урана, увеличению срока службы пресс-инструмента. Исключение из состава пластификатора стеарата цинка исключит образование настылей и аварийную остановку печи для их удаления, что соответственно повысит ресурс работы печи и улучшит условия труда персонала за счет исключения загрязнения воздушной среды радиоактивной пылью при ремонтных работах на печи.

Увеличение выхода годных таблеток и уменьшение количества пластификатора приводит к их удешевлению.

Сопоставительный анализ заявляемого решения с известным показывает, что заявляемый способ отличается использованием в нем сухого пластификатора, содержащего N,N¹-бисстеарилэтилендиамин и N-стеарилэтилендиамин. Влияние последнего соединения на процесс изготовления таблеток ядерного топлива в литературе не описано.

Процесс изготовления таблеток состоит из стадий: смешение порошка оксидов урана со связующим, таблетирование порошка, спекание таблеток в среде водорода, мокрое шлифование таблеток, сушка и отбраковка некондиционных таблеток.

Все стадии осуществляются общеизвестными способами на серийном оборудовании (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1).

Способ реализуется следующим образом.

Пример реализации способа.

Смешивают 10 кг порошка оксидов урана (92% диоксида и 8% оксида урана) с 30 г (0,3% от массы оксидов урана) связующего, содержащего 98% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 2% N-стеарилэтилендиамина. Полученный порошок таблетируют при удельном усилии прессования 1,2 т/см². Таблетки спекают в среде водорода при температуре 1750°С. Охлажденные таблетки подвергают мокрому шлифованию алмазным кругом и последующей сушке. Полученные таблетки отбраковывают по следующим признакам: несоответствие геометрии таблетки, наличие трещин, раковин, сколов. Выход годных таблеток составил 91%. Механическая прочность полученных таблеток, определяемая по усилию их разрушения, составила: в продольном направлении - 278 кгс, в поперечном направлении -277 кгс.

Аналогичным образом получали таблетки с иным содержанием связующего при различных его составах. Полученные результаты приведены в таблице 1.

Из данных таблицы видно: предлагаемый способ позволяет увеличить выход таблеток на 3-5% по сравнению с прототипом. Полученные таблетки имеют более высокую механическую прочность, усилие их разрушения в продольном направлении на 33-53 кгс и в поперечном направлении на 38-60 кгс больше, чем у таблеток, изготовленных по способу-прототипу. Равномерность распределения пластфикатора в пресс-порошке, характеризуемая параметрами СКО (среднеквадратичное отклонение) и KB (коэффициент вариации), выше для предлагаемого способа (опыты 1, 2 и 3) по сравнению со способом - прототипом (опыты 6, 7 и 8).

Из данных таблицы также видно, что при содержании N-стеарилэтилендиамина в пластификаторе менее 1% или выше 3% увеличивается выход бракованных таблеток. Это же происходит при уменьшении количества пластификатора менее 0,1% или увеличении его количества более 0,5% от массы оксидов урана. Механическая прочность таблеток при выходе за эти пределы становится сопоставимой с механической прочностью таблеток, полученных по способу-прототипу. Ресурс работы пресс-инструмента при использовании связующего, содержащего 97-99% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана, увеличился на ~20% и составил для пуансона и иглы 50-60 тыс. прессований, а для матрицы 150-180 тыс.

Таблица 1 № опыта Количество связующего (% от массы оксидов урана) Содержание в связующем N-стеарилэтилендиамина, % Выход годных таблеток, % Усилие разрушения таблеток, кгс продольное/поперечное Содержание углерода Среднее содержание % CKO KB 1 0.3 2.0 91 278/277 0,23 0,003 1,2 2 0.5 1.0 89 270/270 0,39 0,013 3,4 3 0.1 3.0 90 265/261 0,08 0,003 3,6 4 0.05 3.5 86 227/225 0,04 0,005 12,5 5 0.6 0.05 84 234/221 0,46 0,023 5,0 6* 0.6 0 86 230/220 0,46 0,021 7,4 7* 0.4 0 85 232/223 0,31 0,023 13,3 8* 0.2 0 85 225/217 0,15 0,020 4,5

Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов. Сущность изобретения: при таблетировании оксидов урана применяют в качестве сухого связующего не содержащий металлов пластификатор составом 97-99% N,N¹-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана. Изобретение позволяет повысить выход годных таблеток диоксида урана, увеличить их механическую прочность, повысить ресурс работы печи и ресурс работы пресс-инструмента.

Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO₂, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси-окиси урана U₃O₈, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, на основе диоксида и оксида урана с использованием сухого связующего, отличающийся тем, что в качестве сухого связующего используют не содержащий металлов пластификатор в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана следующего состава:
N,N¹-бисстеарилэтилендиамин 97-99%;
N-стеарилэтилендиамин 3-1%.