СПОСОБ ОБРАБОТКИ ОТРАБОТАННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА И ИСПОЛЬЗУЕМЫЙ ДЛЯ ЭТОГО ЦЕНТРОБЕЖНЫЙ ЭКСТРАКТОР Российский патент 2011 года по МПК G21C19/46 

Область техники, которой относится изобретение

Настоящее изобретение, в общем, касается технологий переработки отработанного ядерного топлива и, в частности, касается способа переработки отработанного ядерного топлива путем растворения отработанного ядерного топлива в водном растворе азотной кислоты, отделения и извлечения нуклидов, содержащихся в полученном растворе с топливом, с помощью экстракции растворителем, а также касается центробежного экстрактора, предназначенного для использования в этом способе переработки отработанного ядерного топлива.

Уровень техники

В последние годы использование атомной энергии во многих странах, включая Японию, основано на использовании ядерных топливных циклов, которые включают в себя переработку отработанного ядерного топлива. Переработка отработанного ядерного топлива представляет собой процесс химического извлечения ПД (продукт деления) и МА (младшего актинида, например Np, Am, Cm и так далее) из отработанного ядерного топлива, отделения и извлечения U и Pu, которые можно повторно использовать в атомных электростанциях. Переработка отработанного ядерного топлива не только играет важную роль в эффективном использовании энергетических ресурсов, но также нужна для соответствия требованиям нераспространения делящихся материалов.

Предложены различные варианты технологий переработки отработанного ядерного топлива. Способ PUREX (извлечение чистого урана и чистого плутония), который является одним типом способа экстракции растворителем (смотри, например, патентную публикацию 1: не подвергнутая экспертизе заявка на японский патент №9-318791), стал показательным способом переработки благодаря своему превосходному селективному извлечению U и Pu и серьезному уровню ядерной безопасности. Согласно способу PUREX процесс заключается в следующем: отработанное ядерное топливо (тепловыделяющие сборки) крошат на куски, эти куски растворяют в азотной кислоте, продукты деления извлекают с помощью процесса экстракции растворителем (совместная очистка от загрязнений), U и Pu отделяют друг от друга с помощью процесса экстракции растворителем, U очищают и смешивают с Pu, раствор U и смешанный раствор U-Pu денитрируют и получают оксиды U и смеси оксидов U-Pu.

Согласно существующим способам переработки отработанного ядерного топлива Pu, содержащийся в отработанном ядерном топливе, в конечном счете извлекают в виде смеси оксидов U-Pu, которые затем используют в виде МОХ топлива для реакторов на легкой воде. Другими словами, способы предназначены для предотвращения готового использования Pu в изолированном виде и, таким образом, определенным образом сдерживают распространение делящихся материалов.

Переработка отработанного ядерного топлива в ходе процесса экстракции растворителем осуществляется с помощью экстракторов с пульсационной колонной (смотри, например, патентную публикацию 2: не подвергнутая экспертизе заявка на японский патент №5-337304), экстракторов смеситель-отстойник (смотри, например, патентную публикацию 3: не подвергнутая экспертизе заявка на японский патент №6-246104), центробежных экстракторов (смотри, например, патентную публикацию 4: не подвергнутая экспертизе заявка на японский патент №7-108104) и так далее.

В упомянутой обычной технологии были обнаружены следующие моменты.

(1) Переработка отработанного ядерного топлива, с точки зрения управления делящимися материалами, требует, чтобы U извлекали с высокой степенью чистоты при одновременном обеспечении того, что Pu не существует в изолированном виде. Так как существующие способы переработки отработанного ядерного топлива включают в себя этап отделения U и Pu друг от друга, то эти способы не являются удовлетворительными с точки зрения нераспространения делящихся материалов. Более того, несмотря на то, что конечная форма Pu, которая подвергается переработке, представляет собой смесь оксидов U-Pu, из которой уже извлечен высокорадиоактивный ПД, таким образом, остается риск того, что Pu будет извлечен в изолированном виде.

(2) В устройствах, используемых для переработки отработанного ядерного топлива, включающих в себя экстракторы с пульсационной колонной, которые внутри оборудованы перегородками (то есть разделительными элементами) для увеличения эффективности экстракции, проводимой с помощью растворителя, нуклидов, содержащихся в растворах топлива, важно увеличить число слоев перегородок. Таким образом, по сравнению с центробежными экстракторами, экстракторы с пульсационной колонной склонны иметь большие размеры.

Кроме того, фазовое разделение смешанных фаз растворов топлива и экстрагирующих растворителей, отделение и извлечение нуклидов топлива осуществляют с помощью способа осаждения с использованием различий в удельном весе. Таким образом, низка скорость обработки при экстракции растворителем. Это также относится к экстракторам смеситель-отстойник, в которых осуществляется отделение смешанных фаз, отделение и извлечение нуклидов топлива с использованием способа осаждения. Если скорость обработки при экстракции растворением низка, то становится сильным радиационное разложение растворителей, применяемых при экстракции. Соответственно при переработке отработанного ядерного топлива с высоким уровнем радиоактивности, например отработанного ядерного топлива из реактора с высоким уровнем выгорания и реактора на быстрых нейтронах, продолжительность работы экстрагирующих растворителей обычно меньше для экстракторов смеситель-отстойник по сравнению с центробежными экстракторами.

Раскрытие изобретения

Настоящее изобретение было задумано с учетом упомянутого выше момента (1), и первая цель настоящего изобретения состоит в том, чтобы предложить способ переработки отработанного ядерного топлива, с помощью которого может быть извлечен уран высокой степени чистоты без проведения этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива. Кроме того, способ делает трудным выделение и извлечение плутония и позволяет достичь высокой степени сдерживания нераспространения делящихся материалов.

Другая цель настоящего изобретения, в которой учитывается упомянутый выше момент (2), заключается в том, чтобы предложить центробежный экстрактор, который может извлекать уран с высокой степенью чистоты без проведения этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива, делает трудным выделение и извлечение переработанного плутония, позволяет достичь высокой степени сдерживания нераспространения делящихся материалов, кроме того, указанный центробежный экстрактор имеет меньшие размеры, и в нем уменьшено разложение экстрагирующего растворителя.

Эти и другие цели настоящего изобретения могут быть достигнуты, если предложить согласно одному аспекту изобретения способ переработки отработанного ядерного топлива путем растворения отработанного ядерного топлива в водном растворе азотной кислоты, отделения и извлечения нуклидов, содержащихся в полученном растворе топлива, с помощью экстрагирующего растворителя, указанный способ включает:

этап электролитического регулирования валентности, в ходе которого электролитически восстанавливают нуклиды, содержащиеся в растворе топлива, при этом не извлекают продукты деления или младшие актиниды до тех пор, пока валентность плутония не достигнет уровня, при котором низка эффективность экстракции растворителем, путем использования в качестве параметра валентности плутония, содержащегося в растворе топлива; и

этап отделения нуклидов, в ходе которого путем использования экстрагирующего растворителя, который экстрагирует уран, содержащийся в растворе топлива, уран извлекают в экстрагирующий растворитель из раствора топлива, который был подвергнут этапу электролитического регулирования валентности.

В указанном выше аспекте может быть желательно, чтобы в ходе этапа электролитического регулирования валентности нуклиды, содержащиеся в растворе топлива, подвергали электролитическому восстановлению до тех пор, пока валентность плутония не станет равной 3, а в ходе этапа отделения нуклидов в качестве экстрагирующего растворителя использовали органический растворитель, содержащий трибутилфосфат, разбавленный додеканом.

Также может быть желательно, чтобы в ходе этапа отделения нуклидов была применена технология центробежной экстракции для отделения с помощью центробежной силы раствора топлива, подвергнутого этапу электролитического регулирования валентности, от экстрагирующего растворителя и урана, который находится в отделенном экстрагирующем растворителе.

В другом аспекте настоящего изобретения предложен центробежный экстрактор, содержащий:

блок центробежной экстракции;

блок электролитического восстановления,

при этом блок центробежной экстракции содержит корпус основной части, образующий внешнюю оболочку, и корпус ротора, расположенный в корпусе основной части и выполненный так, чтобы с помощью центробежной силы осуществлять фазовое разделение смеси раствора топлива, который получен растворением отработанного ядерного топлива в водном растворе азотной кислоты, и экстрагирующего растворителя, предназначенного для экстракции нуклидов, содержащихся в растворе топлива, в указанном блоке центробежной экстракции имеется пространство, образованное нижней стенкой корпуса основной части и нижней стенкой корпуса ротора, указанное пространство используют в качестве пространства для смешивания, где раствор топлива смешивают с экстрагирующим растворителем, и при этом блок электролитического восстановления выполнен так, что раствор топлива, содержащий продукты деления и младшие актиниды, направляют в блок электролитического восстановления и так, чтобы осуществлять электролитическое восстановление нуклидов, содержащихся в направленном растворе топлива, до тех пор, пока валентность плутония, содержащегося в растворе топлива, не выйдет на уровень, при котором эффективность его экстракции растворителем станет низкой, и так, чтобы подавать электролитически восстановленный раствор топлива в корпус ротора.

В этом аспекте могут быть предусмотрены следующие варианты осуществления изобретения. Блок электролитического восстановления может быть выполнен так, чтобы осуществлять электролитическое восстановление нуклидов, содержащихся в растворе топлива, до тех пор, пока валентность плутония, содержащегося в растворе топлива, не станет равной 3, и блок центробежной экстракции может быть выполнен так, чтобы подавать в пространство для смешивания электролитически восстановленный раствор топлива и органический растворитель, который содержит трибутилфосфат, разбавленный додеканом, и который служит в качестве экстрагирующего растворителя.

Блок центробежной экстракции может быть выполнен так, чтобы осуществлять центробежную экстракцию при скорости вращения корпуса ротора, равной 1000 оборотов в минуту и более, и скорости течения, с которой раствор топлива и экстрагирующий растворитель подают в корпус ротора, равной 0,2 л/мин или более. Блок центробежной экстракции может быть выполнен так, чтобы осуществлять центробежную экстракцию при скорости вращения корпуса ротора, равной 4000 оборотам в минуту и более, и скорости течения, с которой раствор топлива и экстрагирующий растворитель подают в корпус ротора, равной 0,4 л/мин или более.

Может быть желательно, чтобы блок электролитического восстановления содержал: емкость электролитического восстановления, которая расположена снаружи корпуса основной части блока центробежной экстракции и в которую подают раствор топлива; перегораживающий элемент, который предотвращает прохождение электролитически восстановленного плутония и дает возможность прохода водному раствору азотной кислоты, этот перегораживающий элемент расположен внутри емкости электролитического восстановления; анодную камеру, в которой расположен анод, и катодную камеру, в которой расположен катод, указанные камеры отделены друг от друга перегораживающим элементом, так что раствор топлива подают в катодную камеру с целью осуществления электролитического восстановления.

Электроды блока электролитического восстановления могут быть покрыты или выполнены из, по меньшей мере, одного металла, выбранного из группы, состоящей из золота, платины, титана, рутения, родия и палладия, из сплава двух или более упомянутых выше металлов или из стеклоуглерода. Может быть желательно, чтобы перегораживающий элемент блока электролитического восстановления был выполнен из органического полимерного материала или керамического материала.

Также может быть желательно, чтобы блок электролитического восстановления содержал: емкость электролитического восстановления, которая служит в качестве пространства для смешивания блока электролитического восстановления; электроды, предназначенные для электролитического восстановления нуклидов, содержащихся в растворе топлива, который подают в пространство для смешивания, служащего в качестве емкости электролитического восстановления.

Электроды блока электролитического восстановления могут быть расположены в пространстве для смешивания и являться кольцеобразными электродами, в которых аноды и катоды расположены концентрически и чередуются друг с другом.

Электроды блока электролитического восстановления могут содержать анод, который представляет собой один узел, выбранный из корпуса основной части или корпуса ротора блока центробежной экстракции, и который заряжен положительно, и катод, который представляет собой другой узел, выбранный из корпуса основной части или корпуса ротора блока центробежной экстракции, который заряжен отрицательно.

Согласно настоящему изобретению уран высокой степени чистоты может быть извлечен без осуществления этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива. Кроме того, выделение и извлечение переработанного плутония становится трудной задачей, и достигается высокая степень сдерживания распространения делящихся материалов.

Сущность и другие характерные признаки настоящего изобретения будут более ясны из последующего описания, снабженного приложенными чертежами.

Краткое описание чертежей

На приложенных чертежах:

фиг.1 - блок-схема, представляющая первый вариант осуществления способа переработки отработанного ядерного топлива, соответствующего настоящему изобретению;

фиг.2 - первый вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению;

фиг.3 - второй вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению;

фиг.4А и 4В - соответственно вертикальный разрез и поперечный разрез III-III с фиг.4А третьего варианта осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению;

фиг.5 - четвертый вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению.

Описание предпочтительных вариантов осуществления изобретения

Далее со ссылками на прилагаемые чертежи будут описаны варианты осуществления способа переработки отработанного ядерного топлива и предназначенный для него центробежный экстрактор, которые соответствуют настоящему изобретению.

Способ переработки отработанного ядерного топлива, соответствующий этому варианту осуществления изобретения, будет описан со ссылкой на блок-схему с фиг.1.

Этот способ переработки отработанного ядерного топлива основан на способе PUREX, в котором отработанное ядерное топливо, выгружаемое из реактора, растворяют в водном растворе азотной кислоты и нуклиды, содержащиеся в полученном растворе топлива, отделяют и извлекают с помощью экстракции растворителем.

Каждый из этапов этого способа переработки описан далее со ссылками на фиг.1.

Этап S1 - это этап хранения и охлаждения отработанного ядерного топлива, выгруженного из реактора, в бассейне, используемом для хранения, до тех пор, пока уровень радиоактивности отработанного ядерного топлива не опустится до конкретного значения.

Этап S2 - это этап разрезания отработанного ядерного топлива (тепловыделяющей сборки), хранившегося и охлаждавшегося на этапе S1, на куски размером примерно несколько сантиметров. При этом при разрезании ПД (продукт деления) газ, освобожденный из топливных стержней и подобные вещества, подвергаются обработке как газообразные отходы.

Этап S3 - это этап расположения кусков отработанного ядерного топлива, которые были разрезаны на этапе S2, в выполненные из нержавеющей стали емкости для растворения и растворение кусков в водном растворе азотной кислоты с целью извлечения U, Pu, ПД, МА (Np, Am, Cm и так далее) и подобного в водном растворе азотной кислоты. Куски труб для оболочек тепловыделяющих элементов из нержавеющей стали или циркаллоя и другие конструкции тепловыделяющих элементов не растворяются в водном растворе азотной кислоты и их обрабатывают и утилизируют как твердые радиоактивные отходы. Этапы S1-S3 могут быть выполнены с помощью технологий, общих со способом PUREX.

Этап S4 - это этап (этап электролитической регулировки валентности) электролитического восстановления каждого из растворенных нуклидов раствора топлива до тех пор, пока валентность Pu не будет находиться на уровне, когда станет низкой эффективность экстракции растворителем, проводимая на этапе S5. Этот этап электролитической регулировки валентности выполняется для раствора топлива, содержащего ПД и МА.

Этап S5 - это этап выборочного извлечения U из раствора топлива, прошедшего этап S4, с помощью экстрагирующего растворителя, способного эффективно извлекать U из раствора топлива, в то время как Pu и другие растворенные нуклиды остаются в растворе топлива. Другими словами, этап S5 - это этап отделения и извлечения U из Pu и других нуклидов (ПД, МА и так далее) (этап отделения нуклидов). Заметим, что смесь Pu и других нуклидов запасается в виде исходного материала для МОХ топлива для использования в реакторах на легкой воде.

Этап S6 - этап извлечения небольших количеств ПД и подобных веществ, распределенных по экстрагирующему растворителю, что делается для очищения U.

Этап S7 - этап денитрирования полученного на этапе S6 очищенного раствора U с помощью микроволнового излучения и подобного. Этапы S6 и S7 могут быть осуществлены с помощью известных технологий, используемых в способе PUREX. После этапа S7 U в виде оксида хранится и используется как топливо для реакторов на легкой воде или бланкетов реакторов на быстрых нейтронах.

Далее будут описаны конкретные примеры этапов S4 и S5 способа переработки отработанного ядерного топлива, соответствующие этому варианту осуществления изобретения.

На этапе отделения нуклидов или этапе S5 органический растворитель, содержащий ТБФ (трибутилфосфат), разбавленный додеканом, используют в качестве экстрагирующего растворителя (здесь этот органический растворитель называется «ТБФ растворителем»). Это объясняется тем, что U, содержащийся в растворе топлива, полученном на этапе S3, является шестивалентным и коэффициент распределения шестивалентного U(U(VI)) между ТБФ и водным раствором азотной кислоты достаточно высок. Разбавление ТБФ додеканом регулируют так, что концентрация ТБФ становится, например, равной 30%.

На этапе отделения нуклидов или этапе S5 U отделяют от Pu и других растворенных нуклидов и извлекают способом центробежной экстракции.

Способ центробежной экстракции включает в себя процесс экстракции растворителем и процесс фазового разделения. В процессе экстракции растворителем раствор топлива, который подвергался электролитической регулировке валентности на этапе S4, смешивают с ТБФ растворителем с целью извлечения U в ТБФ растворитель, при этом Pu остается в растворе топлива. В процессе фазового разделения, который следует за процессом экстракции растворителем, смесь раствора топлива и ТБФ растворителя подвергается фазовому разделению под действием центробежной силы для отделения U в ТБФ растворителе от Pu и других растворенных нуклидов в растворе топлива и извлечения U и Pu и других нуклидов.

Pu, содержащийся в растворе топлива, который получен на этапе S3, является четырехвалентным. Коэффициент распределения четырехвалентного Pu (Pu(IV)) между ТБФ растворителем и водным раствором азотной кислоты равен 20, что значительно отличается от коэффициента для трехвалентного Pu (Pu(III)), который равен 0,01. Таким образом, Pu(IV) расположен в ТБФ растворителе, a Pu(III) расположен в водном растворе азотной кислоты.

На этапе S4 валентность Pu регулируют с помощью электролитического восстановления, так что на этапе S5, предназначенном для извлечения U в ТБФ растворитель на основе разницы в коэффициенте распределения, объясняемой валентностью Pu, Pu остается в растворе топлива. Другими словами, на этапе S4 валентность Pu, расположенного в растворе топлива, электролитически регулируется и становится равной 3.

Электролитическую регулировку валентности этапа S4 осуществляют для раствора топлива, который содержит ПД и МА. Таким образом, растворенные нуклиды, отличающиеся от Pu, например Np, Am и Cm, также электролитически восстанавливаются. В ходе этого процесса, так как операция электролитического восстановления выполняется с целью регулировки валентности Pu, содержащегося в растворе топлива, до значения, равного 3, происходит не только реакция восстановления Pu(IV)→Pu(III), но и реакции восстановления U(VI)→(IV) и Np(VI)→(V). Известно, что когда электролитическая регулировка валентности происходит таким образом, то большая часть U в растворе топлива существует в виде U(VT) а большая часть Np существует в виде Np(V), благодаря стехиометрии раствора топлива с учетом типичного состава отработанного ядерного топлива.

Когда на этапе S4 осуществляется электролитическая регулировка валентности, Pu(III) и Np(V), содержащиеся в растворе топлива, полученного при электролитическом восстановлении, не распределены по ТБФ растворителю, а остаются в растворе топлива на этапе отделения нуклидов этапа S5. Более того, так как из раствора топлива не удаляют загрязнения с целью извлечения ПД и МА, то ПД и МА частично остаются в растворе топлива. В отличие от сказанного U(IV), полученный при электролитическом восстановлении на этапе S4, и U(VI), оставшийся невосстановленным, отличаются высокими коэффициентами распределения для ТБФ растворителя и удовлетворительно извлекаются ТБФ растворителем.

Далее будет описано использование центробежного экстрактора в способе переработки отработанного ядерного топлива в соответствии с упомянутым выше вариантом осуществления изобретения.

Фиг.2 - это вертикальный разрез, показывающий первый вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению.

Как показано на фиг.2, центробежный экстрактор 1, соответствующий этому варианту осуществления настоящего изобретения, содержит блок 100 электролитического восстановления и блок 200 центробежной экстракции.

Блок 100 электролитического восстановления центробежного экстрактора 1 соединен с блоком 200 центробежной экстракции. Блок 100 электролитического восстановления содержит емкость 101 электролитического восстановления, электроды (анод 102 и катод 103) и входное отверстие 104 для раствора топлива.

Входное отверстие 104 для раствора топлива блока 100 электролитического восстановления соединено с каналом для транспортировки, через который поступает раствор топлива, полученный на этапе S3, то есть раствор топлива, содержащий ПД и МА.

Емкость 101 электролитического восстановления блока 100 электролитического восстановления содержит электроды (анод 102 и катод 103). В емкости 101 электролитического восстановления растворенные нуклиды, содержащиеся в растворе топлива, которое подают из входного отверстия 104 для раствора топлива, соответственно электролитически восстанавливаются до тех пор, пока валентность растворенного Pu не станет равной 3. Растворенные нуклиды в растворе топлива текут, в то время как происходит электролитическое восстановление внутри емкости 101 электролитического восстановления, и направляются в загрузочное отверстие 202 для раствора топлива, расположенное в блоке 200 центробежной экстракции.

Электроды в емкости 101 электролитического восстановления выполнены из платины, которая отличается высокой коррозионной стойкостью относительно водного раствора азотной кислоты. Материал электродов, тем не менее, не ограничен платиной, и может быть использован любой материал, отличающийся высокой коррозионной стойкостью относительно водного раствора азотной кислоты. Примерами материала для электродов служат металлы, такие как золото, титан, рутений, родий и палладий, сплавы двух или более упомянутых выше металлов и стеклоуглерод. Если электроды должны быть сделаны из материала с низкой коррозионной стойкостью относительно азотной кислоты, то они могут быть покрыты платиной или подобным материалом.

Блок 200 центробежной экстракции центробежного экстрактора 1 содержит загрузочное отверстие 202 для раствора топлива, из которого подается раствор топлива, прошедший по емкости 101 электролитического восстановления, загрузочное отверстие 203 для экстрагирующего растворителя, из которого подается ТБФ растворитель, и имеющий дно цилиндрический корпус 201 основной части, который составляет внешнюю оболочку экстрактора. Пространство 204 для смешивания, ограниченное внутренней стенкой корпуса 201 основной части и внешней стенкой корпуса 206 ротора, образовано внутри корпуса 201 основной части. Раствор топлива смешивается с ТБФ растворителем в пространстве 204 для смешивания.

Корпус 206 ротора содержит входное отверстие 205 для смешанного раствора. При вращении корпуса 206 ротора смешанный раствор попадает в емкость 218 центробежного разделения из входного отверстия 205 для смешанного раствора и подвергается фазовому разделению в емкости 218 центробежного разделения благодаря действию центробежной силы. Емкость 218 центробежного разделения снабжена перегородкой 219. Смешанный раствор, попавший в емкость 218 центробежного разделения, рассеивается перегородкой 219 с целью ускорения смешивания.

Корпус 206 ротора составляет одно целое с вращающейся оправкой 213 и вращается вместе с вращающейся оправкой 213. Вращающаяся оправка 213 соединена с вращающимся валом 207, который вращается благодаря движущей силе, выработанной внешним источником движения, который не показан. Вращающаяся оправка 213 с возможностью вращения опирается на опорную оправку 215, прикрепленную к внешнему буртику 214 корпуса 201 основной части.

Вращающаяся оправка 213, составляющая одно целое с корпусом 206 ротора, содержит выходное отверстие 208 для фазы большой плотности, через которое из корпуса 206 ротора выходит раствор топлива (фаза большой плотности), отделенный от ТБФ растворителя благодаря действию центробежной силы, и выходное отверстие 210 для фазы малой плотности, через которое из корпуса 206 ротора аналогично выходит ТБФ растворитель (фаза малой плотности), отделенный от раствора топлива. Выходное отверстие 208 для фазы большой плотности выполнено рядом с внешней границей вращающейся оправки 213, а выходное отверстие 210 для фазы малой плотности выполнено рядом с центром вращающейся оправки 213.

Внутри опорной оправки 215, которая поддерживает вращающуюся оправку 213 с возможностью вращения, расположен выходной канал 209 для фазы большой плотности. Раствор топлива, выходящий из корпуса 206 ротора через выходное отверстие 208 для фазы большой плотности, направляется наружу блока 200 центробежной экстракции через выходной канал 209 для фазы большой плотности. Также внутри опорной оправки 215 расположен выходной канал 211 для фазы малой плотности. ТБФ растворитель, выходящий из корпуса 206 ротора через выходное отверстие 210 для фазы малой плотности, направляется наружу блока 200 центробежной экстракции через выходной канал 211 для фазы малой плотности. Вращающаяся оправка 213 содержит канал 216, который направляет фазу большой плотности и соединяет выходное отверстие 208 для фазы большой плотности с выходным каналом 209 для фазы большой плотности, и содержит канал 217, который направляет фазу малой плотности и соединяет выходное отверстие 210 для фазы малой плотности с выходным каналом 211 для фазы малой плотности.

Далее будут описаны способ переработки отработанного ядерного топлива и работа центробежного экстрактора, которые соответствуют описанному варианту осуществления изобретения.

Растворенные нуклиды в растворе топлива, подвергаемые электролитическому восстановлению в блоке 100 электролитического восстановления центробежного экстрактора 1, подают внутрь корпуса 201 основной части блока 200 центробежной экстракции по загрузочному отверстию 202 для раствора топлива блока 200 центробежной экстракции. ТБФ растворитель подают внутрь корпуса 201 основной части блока 200 центробежной экстракции по загрузочному отверстию 203 для экстрагирующего растворителя блока 200 центробежной экстракции. Скорость подачи раствора топлива и ТБФ растворителя устанавливают, принимая во внимание эффективность отделения нуклидов для экстрагирующего растворителя, и она предпочтительно составляет 0,2 л/мин или более, а более предпочтительно составляет 0,4 л/мин или более.

Раствор топлива и ТБФ растворитель, подаваемые внутрь корпуса 201 основной части блока 200 центробежного центрифугирования, соединяют и смешивают друг с другом в пространстве 204 для смешивания. В пространстве 204 для смешивания растворенные нуклиды извлекают растворителем благодаря реакции между раствором топлива и ТБФ растворителем, которая проходит в смешанном растворе. Другими словами, U(VI) в растворе топлива, который еще не был электролитически восстановлен в блоке 100 электролитического восстановления, и U(IV), который был электролитически восстановлен, извлекаются ТБФ растворителем в соответствии с их коэффициентами распределения. Pu(III), Np(V), другие ПД, МА и так далее раствора топлива, прошедшие процедуру электролитического восстановления в блоке 100 электролитического восстановления, остаются в растворе топлива. Смешанный раствор, содержащий две фазы, то есть раствор топлива и ТБФ растворитель, между которыми распределены нуклиды, направляют внутрь корпуса 206 ротора из входного отверстия 205 для смешанного раствора блока 200 центробежной экстракции.

Направленный в корпус 206 ротора блока 200 центробежной экстракции смешанный раствор из двух фаз подвергают воздействию центробежной силы благодаря вращению корпуса 206 ротора и разделяют на фазу раствора топлива и ТБФ фазу, что происходит в соответствии с различиями в плотности. В ходе этого процесса в корпусе 206 ротора фаза раствора топлива, которая имеет большую плотность, формируется на внутренней боковой стенке корпуса 206 ротора, а фаза ТБФ растворителя, которая имеет малую плотность, формируется в центре корпуса 206 ротора.

Скорость вращения корпуса 206 ротора устанавливают с учетом эффективности отделения нуклидов, достигаемого при экстракции растворителем. Предпочтительно, чтобы скорость вращения составляла от 100 оборотов в минуту до 3500 оборотов в минуту и более. Предпочтительна более высокая скорость. Более предпочтительно, чтобы скорость вращения корпуса 206 ротора составляла 4000 оборотов в минуту и более. Скорость течения, с которой раствор топлива и ТБФ растворитель подают в корпус 206 ротора, устанавливают с учетом эффективности отделения нуклидов, достигаемого при экстракции растворителем. Предпочтительно, чтобы скорость течения составляла 0,2 л/мин или более, а более предпочтительно - 0,4 л/мин или более.

Когда экстракция растворителем и фазовое разделение выполняют при скорости течения, с которой раствор топлива и ТБФ растворитель подают в центробежный экстрактор 1, равной 0,2 л/мин, и скорости вращения корпуса 206 ротора, равной 1000 оборотов в минуту, то 90% U(VI) и U(IV) отделяются и извлекаются и 90% Pu(III) отделяется и извлекается. Когда экстракция растворителем и фазовое разделение выполняют при скорости течения, равной 0,4 л/мин и скорости вращения корпуса 206 ротора, равной 4000 оборотов в минуту, то примерно 100% U(VI) и U(IV) отделяются и извлекаются и 90% Pu(III) отделяется и извлекается.

Среди фаз раствора в корпус 206 ротора по выходному отверстию 208 для фазы большой плотности проходит фаза раствора топлива, содержащая остатки Pu, ПД, МА и так далее, которую далее выгружают по выходному каналу 209 для фазы большой плотности и извлекают. Фаза ТБФ растворителя, в которой расположен U, проходит по выходному отверстию 210 для фазы малой плотности, ее выгружают из выходного канала 211 для фазы малой плотности и извлекают.

В соответствии с существующими способами переработки отработанного ядерного топлива куски отработанного ядерного топлива растворяют в водном растворе азотной кислоты, и они образуют раствор топлива, а ПД, имеющие высокий уровень радиоактивности, удаляют из раствора топлива (совместная очистка от загрязнений). Далее переработка заключается в реализации этапа отделения U и Pu друг от друга, очищении U и денитрировании U, и этапа повторного смешивания U и Pu и денитрирования смеси U и Pu. Последний этап необходим для нераспространения делящихся материалов. Тем не менее, так как этап «отделения U и Pu друг от друга» включен в процесс переработки, Pu присутствует в изолированном виде. Более того, так как предусмотрен этап «совместной очистки от загрязнений», то выделение Pu из смеси U-Pu проводится сравнительно легко. Таким образом, имеется риск того, что Pu может быть использован в чистом виде.

В отличие от этого согласно способу переработки отработанного ядерного топлива, который соответствует этому варианту осуществления изобретения, U не отделяют от Pu и других нуклидов ни в ходе совместной очистки от загрязнений, ни при отделении U и Pu друг от друга. Более того, чистота U составляет от 90% до 100%. Другими словами, U в изолированном виде может быть извлечен с высокой степенью чистоты, а Pu может храниться вместе с ПД и МА, одновременно находясь в состоянии высокой радиоактивности до своего повторного использования, таким образом, трудно выделить и очистить только Pu.

Преимущественно, способ переработки отработанного ядерного топлива и центробежный экстрактор 1, которые соответствуют этому варианту осуществления изобретения, позволяют достичь следующие результаты.

(1) Способ переработки отработанного ядерного топлива, который соответствуют этому варианту осуществления изобретения, включает в себя этап электролитической регулировки валентности, на котором валентность Pu, содержащегося в растворе топлива, используется как параметр, причем этот этап включает в себя электролитическое восстановление растворенных нуклидов, содержащихся в растворе топлива, без извлечения ПД или МА до тех пор, пока валентность плутония не станет равной 3, и включает в себя этап отделения нуклидов, на котором используется ТБФ растворитель, причем этот этап включает в себя извлечение Pu ТБФ растворителем из раствора топлива, который был обработан на этапе электролитической регулировки валентности. Таким образом, уран высокой степени чистоты может быть извлечен без осуществления этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива, при этом выделение и извлечение переработанного плутония становится трудной задачей, и отработанное ядерное топливо может быть обработано с высокой степенью соблюдения требования нераспространения делящихся материалов.

(2) В центробежном экстракторе 1 блок 100 электролитического восстановления выполнен так, что раствор топлива, содержащий ПД и МА, может быть направлен в блок 100 электролитического восстановления, и растворенные нуклиды, содержащиеся в растворе топлива, могут электролитически восстанавливаться до тех пор, пока валентность Pu, содержащегося в растворе топлива, не станет равной 3. Блок 200 центробежной экстракции выполнен так, что раствор топлива, который был электролитически восстановлен в блоке 100 электролитического восстановления, и ТБФ растворитель, служащий как экстрагирующий растворитель, могут быть поданы в пространство 204 для смешивания. Таким образом, уран высокой степени чистоты может быть извлечен без осуществления этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива, выделение и извлечение переработанного плутония становится трудной задачей, и отработанное ядерное топливо может быть обработано с высокой степенью соблюдения требования нераспространения делящихся материалов.

В устройствах, используемых в способах экстракции растворителем, например в способах PUREX, в центробежных экстракторах достигается более высокие скорости экстракции растворителем, чем в экстракторах смеситель-отстойник и экстракторах с пульсационной колонной, и в указанных экстракторах может быть уменьшено радиоактивное разложение органического растворителя. Таким образом, когда способ переработки, соответствующий этому варианту осуществления изобретения, не включающий в себя процесс совместной очистки от загрязнений, реализуется с центробежными экстракторами, может быть достигнуто как улучшение эффекта сдерживания распространения делящихся материалов, так и замедление разложения экстрагирующего растворителя.

(3) Блок 200 центробежной экстракции может быть выполнен так, чтобы центробежную экстракцию можно было осуществить при вращении корпуса 206 ротора со скоростью 4000 оборотов в минуту и скорости подачи раствора топлива и ТБФ растворителя к корпусу 206 ротора, равной 0,4 л/мин.

Уран, степень чистоты которого равна 100% или степень чистоты которого близка к 100%, может быть отделен и извлечен, и может быть дополнительно улучшено свойство, описанное в пункте(2).

Фиг.3 - вертикальный разрез, показывающий второй вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению.

Второй вариант осуществления настоящего изобретения представляет собой пример, в котором модифицирована конструкция блока 100 электролитического восстановления центробежного экстрактора 1 из первого варианта осуществления изобретения. Конструкции, аналогичные конструкциям первого варианта осуществления и показанные на фиг.2, обозначены теми же ссылочными позициями, и их описание опущено. Конструкции, модифицированные по сравнению с первым вариантом осуществления изобретения, и дополнительные конструкции обозначены соответствующими ссылочными позициями, снабженными буквой «А», и описаны далее.

Центробежный экстрактор 1А, соответствующий второму варианту осуществления изобретения, содержит блок 100А электролитического восстановления, как показано на фиг.3. Блок 100А электролитического восстановления содержит перегородку 105А, анодную камеру 106А, в которой расположен анод 102, и катодную камеру 107А, в которой расположен катод 103, обе камеры 106А и 107А разделены перегородкой 105А. Далее надо заметить, что в блоке 100А электролитического восстановления, в катодной камере 107А выполнено входное отверстие 104 для раствора топлива, раствор топлива вводят в катодную камеру 107А, и растворенные нуклиды, содержащиеся в растворе топлива, электролитически восстанавливаются.

Важно, что перегородка 105А блока 100А электролитического восстановления предотвращает проход электролитически восстановленного Pu и дает возможность пройти водному раствору азотной кислоты, и отличается высокой коррозионной стойкостью к водному раствору азотной кислоты. Таким образом, предпочтительно, чтобы перегородка 105А была выполнена из пористого элемента, состоящего из органического полимерного материала или керамического материала.

В дополнение к результатам, описанным в (2) и (3) и соответствующим первому варианту осуществления изобретения, центробежный экстрактор 1А отличается следующими полезными свойствами.

(4) Блок 100А электролитического восстановления содержит перегородку 105А, которая предотвращает проход Pu, который был электролитически восстановлен в емкости 101 электролитического восстановления, и дает возможность пройти водному раствору азотной кислоты. Таким образом, сдерживается окисление Pu(III), полученного электролитическим восстановлением, и могут быть улучшены свойства, описанные в (2) и (3) и соответствующие первому варианту осуществления изобретения.

На фиг.4А и 4В показан третий вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению. Фиг.4А является вертикальным разрезом центробежного экстрактора, а фиг.4В - поперечным разрезом III-III фиг.4А.

Третий вариант осуществления настоящего изобретения представляет собой еще один пример, в котором модифицирована конструкция блока 100 электролитического восстановления центробежного экстрактора 1 из первого варианта осуществления изобретения. Конструкции, аналогичные конструкциям первого варианта осуществления, обозначены теми же ссылочными позициями, и их описание опущено. Конструкции, модифицированные по сравнению с первым вариантом осуществления изобретения, и дополнительные конструкции обозначены соответствующими ссылочными позициями, снабженными буквой «В», и описаны далее.

Центробежный экстрактор 1В, соответствующий третьему варианту осуществления изобретения, содержит блок 100В электролитического восстановления, который содержит анод 102В, катод 103В, загрузочное отверстие 202В для раствора топлива, пространство 204В для смешивания (емкость 101В электролитического восстановления), как показано на фиг.4А. Другими словами, центробежный экстрактор 1В, соответствующий третьему варианту осуществления изобретения, состоит из блока 200 центробежной экстракции и блока 100 электролитического восстановления из первого варианта осуществления изобретения, которые конструктивно частично объединены друг с другом. В частности, загрузочное отверстие 202 В для раствора топлива и пространство 204 В для смешивания блока 200 В центробежной экстракции также работают соответственно как входное отверстие 104 для раствора топлива и емкость 101 электролитического восстановления блока 100 электролитического восстановления из первого варианта осуществления изобретения.

Как показано на фиг.4А и 4В, электроды (аноды 102В и катоды 103В) блока 100В электролитического восстановления расположены в пространстве 204В для смешивания, которое функционирует как емкость 101В электролитического восстановления. Несколько анодов 102В и катодов 103В расположены концентрически, чередуясь друг с другом в пространстве 204В для смешивания. Каждый электрод имеет форму кольца. Форма электрода может быть соответствующим образом изменена в зависимости от формы пространства 204В для смешивания, и количество электродов может быть соответствующим образом изменено с учетом эффективности электролитического восстановления.

В дополнение к свойствам, описанным в (2) и (3) и соответствующим первому варианту осуществления изобретения, центробежный экстрактор 1А отличается следующими полезными свойствами.

Центробежный экстрактор 1В может обладать следующими свойствами в дополнение к результатам (2) и (3) первого варианта осуществления изобретения, упомянутого выше.

(5) Блок 100В электролитического восстановления содержит емкость 101В электролитического восстановления, которая также работает как пространство 204В для смешивания блока 200В центробежной экстракции, и электроды (аноды 102В и катоды 103В), используемые для электролитического восстановления раствора топлива, подаваемого в пространство 204В для смешивания, которое служит как емкость 101В электролитического восстановления. Другими словами, раствор топлива может быть электролитически восстановлен при использовании пространства 204В для смешивания, необходимого для блока 200В центробежной экстракции для смешивания раствора топлива с экстрагирующим растворителем. Соответственно, емкость 101 электролитического восстановления и входное отверстие 104 для раствора топлива, предусмотренные в блоке 100 электролитического восстановления первого варианта осуществления изобретения, становятся не нужны, и может быть достигнуто уменьшение размеров и упрощение центробежного экстрактора, помимо свойств, описанных в (2) и (3) для первого варианта осуществления изобретения.

Фиг.5 является вертикальным разрезом, показывающим четвертый вариант осуществления центробежного экстрактора, соответствующего настоящему изобретению. Четвертый вариант осуществления настоящего изобретения представляет собой еще один пример, в котором модифицирована конструкция блока 100 электролитического восстановления центробежного экстрактора 1 из первого варианта осуществления изобретения. Конструкции, аналогичные конструкциям первого варианта осуществления, обозначены теми же ссылочными позициями, и их описание опущено. Конструкции, модифицированные по сравнению с первым вариантом осуществления изобретения, и добавленные конструкции обозначены соответствующими ссылочными позициями, снабженными буквой «С», и описаны далее.

Центробежный экстрактор 1C этого четвертого варианта осуществления изобретения содержит блок электролитического восстановления, который содержит корпус 201C основной части, загрузочное отверстие 202С для раствора топлива, пространство 204С для смешивания, корпус 206С ротора и изолирующий элемент 212С. В центробежном экстракторе 1C, блок 100 электролитического восстановления и блок 200 центробежной экстракции, соответствующие первому варианту осуществления изобретения, конструктивно объединены. Другими словами, загрузочное отверстие 202С для раствора топлива, пространство 204С для смешивания, корпус 206С ротора и корпус 201C основной части блока 200С центробежной экстракции также работают соответственно как входное отверстие 104 для раствора топлива, емкость 101 электролитического восстановления, анод 102 и катод 103 блока 100 электролитического восстановления, соответствующего первому варианту осуществления изобретения.

Корпус 201C основной части центробежного экстрактора 1C отрицательно заряжен, так что он действует в качестве катода, а корпус 206С ротора центробежного экстрактора 1C положительно заряжен, так что он действует в качестве анода. Изоляционный элемент 212С расположен так, чтобы предотвращать короткие замыкания между корпусом 201C основной части и корпусом 206С ротора, так что корпус 201C основной части и корпус 206С ротора могут функционировать в качестве электродов. В качестве альтернативы корпус 201C основной части может быть положительно заряжен и работать как анод, а корпус 206С ротора может быть отрицательно заряжен и работать как катод. В центробежном экстракторе 1C электролитическое восстановление осуществляется в пространстве 204С для смешивания.

Центробежный экстрактор 1C может обладать следующими свойствами в дополнение к результатам (2) и (3) первого варианта осуществления изобретения, упомянутого выше.

(6) Блок электролитического восстановления (включающий 201C, 202С, 204С, 206С и 212С) конструктивно объединен с блоком 200С центробежной экстракции. Другими словами, блок 200С центробежной экстракции выполнен так, чтобы также выполнять функции блока 100 электролитического восстановления из первого варианта осуществления изобретения. Таким образом, нет необходимости в отдельном блоке 100 электролитического восстановления, который соответствует первому варианту осуществления изобретения, и может быть достигнуто уменьшение размеров и упрощение центробежного экстрактора, помимо свойств, описанных в (2) и (3) для первого варианта осуществления изобретения.

Ясно, что настоящее изобретение не ограничено описанными вариантами осуществления изобретения, возможны многие другие изменения и модификации, не выходящие за границы объема, который определен в приложенной формуле изобретения.

Изобретение относится к технологиям переработки отработанного ядерного топлива. Центробежный экстрактор содержит блок центробежной экстракции и блок электролитического восстановления. В блоке электролитического восстановления блок центробежной экстракции содержит корпус основной части, образующий внешнюю оболочку, и корпус ротора, расположенный в корпусе основной части и выполненный так, чтобы с помощью центробежной силы осуществлять фазовое разделение смеси из раствора топлива, который получен растворением отработанного ядерного топлива в водном растворе азотной кислоты, и экстрагирующего растворителя, предназначенного для экстракции нуклидов, содержащихся в растворе топлива, в указанном блоке центробежной экстракции имеется пространство, которое предназначено для использования в качестве пространства для смешивания, где раствор топлива смешивают с экстрагирующим растворителем, и в котором блок электролитического восстановления выполнен так, что раствор топлива, содержащий продукты деления и младшие актиниды, направляется в блок электролитического восстановления, так, чтобы осуществлять электролитическое восстановление нуклидов до тех пор, пока валентность плутония, содержащегося в растворе топлива, не выйдет на уровень, при котором эффективность экстракции растворителем станет низкой, и так, чтобы подавать электролитически восстановленный раствор топлива в корпус ротора. Изобретение позволяет извлекать уран с высокой степенью чистоты без проведения этапа выделения плутония из отработанного ядерного топлива. 10 з.п. ф-лы, 6 ил.

1. Центробежный экстрактор, содержащий:
блок центробежной экстракции; и
блок электролитического восстановления,
в котором блок центробежной экстракции содержит корпус основной части, образующий внешнюю оболочку, и корпус ротора, расположенный в корпусе основной части и выполненный так, чтобы с помощью центробежной силы осуществлять фазовое разделение смеси из раствора топлива, который получен растворением отработанного ядерного топлива в водном растворе азотной кислоты, и экстрагирующего растворителя, предназначенного для экстракции нуклидов, содержащихся в растворе топлива, в указанном блоке центробежной экстракции имеется пространство, образованное нижней стенкой корпуса основной части и нижней стенкой корпуса ротора, которое предназначено для использования в качестве пространства для смешивания, где раствор топлива смешивают с экстрагирующим растворителем, и
в котором блок электролитического восстановления выполнен так, что раствор топлива, содержащий продукты деления и младшие актиниды, направляется в блок электролитического восстановления и так, чтобы осуществлять электролитическое восстановление нуклидов, содержащихся в направленном растворе топлива, до тех пор, пока валентность плутония, содержащегося в растворе топлива, не выйдет на уровень, при котором эффективность экстракции растворителем станет низкой, и так, чтобы подавать электролитически восстановленный раствор топлива в корпус ротора.

2. Центробежный экстрактор по п.1, в котором блок электролитического восстановления выполнен так, чтобы осуществлять электролитическое восстановление нуклидов, содержащихся в растворе топлива, до тех пор, пока валентность плутония, содержащегося в растворе топлива, не станет равной 3, а блок центробежной экстракции выполнен так, чтобы подавать в пространство для смешивания электролитически восстановленный раствор топлива и органический растворитель, который содержит трибутилфосфат, разбавленный додеканом, и который служит в качестве экстрагирующего растворителя.

3. Центробежный экстрактор по п.2, в котором блок центробежной экстракции выполнен так, чтобы осуществлять центробежную экстракцию при скорости вращения корпуса ротора, равной 1000 оборотов в минуту или более, и скорости течения, с которой раствор топлива и экстрагирующий растворитель подают в корпус ротора, равной 0,2 л/мин или более.

4. Центробежный экстрактор по п.2, в котором блок центробежной экстракции выполнен так, чтобы осуществлять центробежную экстракцию при скорости вращения корпуса ротора, равной 4000 оборотам в минуту или более, и скорости течения, с которой раствор топлива и экстрагирующий растворитель подают в корпус ротора, равной 0,4 л/мин или более.

5. Центробежный экстрактор по п.1, в котором блок электролитического восстановления содержит: емкость электролитического восстановления, которая расположена снаружи корпуса основной части блока центробежной экстракции и в которую подают раствор топлива; перегораживающий элемент, который предотвращает прохождение электролитически восстановленного плутония и дает возможность прохода водному раствору азотной кислоты, этот перегораживающий элемент расположен внутри емкости электролитического восстановления; анодную камеру, в которой расположен анод, и катодную камеру, в которой расположен катод, указанные камеры отделены друг от друга перегораживающим элементом, так что раствор топлива подают в катодную камеру с целью осуществления электролитического восстановления.

6. Центробежный экстрактор по п.5, в котором электроды блока электролитического восстановления выполнены, по меньшей мере, из одного металла, выбранного из группы, состоящей из золота, платины, титана, рутения, родия и палладия, из сплава двух или более упомянутых выше металлов или из стеклоуглерода, или покрыты, по меньшей мере, одним из указанных материалов.

7. Центробежный экстрактор по п.5, в котором перегораживающий элемент блока электролитического восстановления выполнен из органического полимерного материала или керамического материала.

8. Центробежный экстрактор по п.1, в котором блок электролитического восстановления содержит: емкость электролитического восстановления, которая служит в качестве пространства для смешивания блока электролитического восстановления; и электроды, предназначенные для электролитического восстановления нуклидов, содержащихся в растворе топлива, который подают в пространство для смешивания, служащего в качестве емкости электролитического восстановления.

9. Центробежный экстрактор по п.8, в котором электроды блока электролитического восстановления расположены в пространстве для смешивания и являются кольцеобразными электродами, в которых аноды и катоды расположены концентрически и чередуются друг с другом.

10. Центробежный экстрактор по п.8, в котором электроды блока электролитического восстановления содержат анод, который представляет собой один узел, выбранный из корпуса основной части или корпуса ротора блока центробежной экстракции, который заряжен положительно, и катод, который представляет собой другой узел, выбранный из корпуса основной части или корпуса ротора блока центробежной экстракции, который заряжен отрицательно.

11. Центробежный экстрактор по п.8, в котором электроды блока электролитического восстановления выполнены, по меньшей мере, из одного металла, выбранного из группы, состоящей из золота, платины, титана, рутения, родия и палладия, из сплава двух или более упомянутых выше металлов или из стеклоуглерода, или покрыты, по меньшей мере, одним из указанных материалов.