Способ получения водородсодержащего газа Советский патент 1985 года по МПК C01B3/38 

00 00

о со

СП

Изобретение относится к переработке газообразных углеводородов, а именно к получению водорода и синтез газа реакцией газообразных углеводородов, например природного газа, с газообразующими кислородсодержащими смесями.

Целью изобретения является повышение выхода целевых продуктов и удешевление процесса.

Способ осуществляют следующим образом.

На предварительно нагретый до катализатор подают исходную реакционную смесь природного газа, водяного пара и кислорода в объемном отношении 1:1:0,45 с температурой 120 С при давлении 1,7 атм. От прямого контакта с нагретым катализатором смесь нагревается. При достижении температуры начала реакции 450-550 С начинается реакция окисления природного газа кислородом. При этом температура на длине слоя 8-10 см возрастает с 450-550 до 1000-1050 с. Одновременно с реакцией окисления Природного газа протекает эндотермическая реакция природного газа с водяньм паром. При этом катализатор со стороны входа исходной реакционной смеси, отдавая тепло, будет охлажаться до температуры смеси. На участках слоя катализатора, прилегаюих к выходу, температура будет понижаться за счет протекания эндотермнческой реакции природного газа с водяным паром. В результате действия такого механизма передачи тепла о длине слоя катализатора возникает движущийся тепловой фронт (зона реакции), температурньш профиль которого определяется начальной концентрацией кислорода и другими параметрами.

Для того, чтобы движущийся фронт реакции не вышел из слоя катализатора, необходимо периодически изменять направление движения исходной реакционной смеси, на противоположное через каждые 40 мин. При этом опять охлаждается участок слоя катализатора, прилегающий к месту ввода реакционной смеси, нагретый во время предыдущего полуцикла за счет тепла реакции природного газа с кислородом. Тепловой фронт перемещается в противоположном направлении. Через несколько переключений в реакторе

устанавливаются периодически повторяющиеся температурные и концентрационные профили по длине слоя. В этом случае время контакта на участке слоя катализатора, прилегающем к выходу, будет мало и реакционная смесь сохраняет состав, характерный для зоны максимальных температур, где происходит основное превращение.

В результате такого протекания процесса температура конвертированного газа на выходе на 50-300с превышает температуру исходной смеси, в то время, как в зоне реакции температуpa достигает 1 .

Пример 1. На вход реактора автотермической конверсии подают реакционную смесь, содержащую реагенты - природньй газ: водяной пар:кисл род в объемных соотношениях 1:1: :0,45. Давление 1,7 атм, температура смеси на входе.в слой ,

До ввода реакционной смеси в реактор слой катализатора разогрет до

. В начале слоя образуется реакционная зона с высоким (до 1000 С) значением температуры, Через .время, равное времени полуцикла, направление потока реакционной смеси

переключают на обратное, т.е. место вывода реакционной смеси становится местом ввода и наоборот. В данном примере осуществляется изменение направления движения потока реакционной смеси через 5 мин. Средний за цикл выход водорода составляет 2,3 м на 1 м природного газа при степени превращения по метану (су- . хой газ) 98%.

Пример 2. Способ осуществляют аналогично примеру 1. Температура смеси на входе 150С, давление 1,7 атм, время полуцикла 40 мин. Состав реакционной смеси: природный

газ:водяной пар:азот:кислород в объемном соотношении 1:1:0,75:0,4. Выход водорода 2,3.5 природного газа.

Пример 3, Способ осуществляют аналогично примеру 1, Температура смеси на входе , давление 40 атм, время полуцикла 5 мин. Состав реакционной смеси: природный

газ:водяной пар:диоксид углерода: :кислород в объемном соотношении 1:0,9:0,4:0,53, Выход водорода 2,2 природного газа. 3 Пример 4. Способ осуществляют аналогично примеру 1. Температура смеси на входе ,давление 1,7 атм, время полуцикла 10 мин. Сос тав реакционной смеси: природный газ:водяной пар:кислород в объемном соотношении 1:1:0,4. Выход водорода 2,4 м/м природного газа.. Пример 5. Способ осуществ-г ляют аналогично примеру 1. Температура реакционной смеси на входе , давление 20 атм, время полуцикла 120 мин. Состав реакционной смеси: природный газ:водяной пар, азот, кислород. 95 м природно -о газа приходится На 1 0,5 м кислорода. Выход водорода 2,24 природного газа. Пример 6. Способ осуществляется в стационарных условиях (без пере1Ь1ючения направления подачи смеси) . На слой катализатора подают реакционную смесь с температурой и добавлением 0,6 м технического кислорода на 1 м природного газа. При давлении 1,7 атм и степени превращения по метану 98% (сухой газ) выход водорода составляет 2,1 м/м природного газа.

1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ВОДОРОДСОДЕРЖАЩЕГО ГАЗА путем кислодной конверсии природного газа на твердом неподвижном слое нагретого катализатора при температуре 850-1150 С под .давлением 1,7-40 атм.с предварительным нагревом исходной газовой смеси, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода целевых продуктов и удешевления процесса, исходную смесь на катализатор подают с температурой 120-ЗОО С, а нагрев катализатора осуществляют путем изменения направления подачи газовой смеси на противоположное через 5-120 мин. 2. Способ по п. 1, отличаю8 щийся тем, что процесс ведут (Q при содержании кислорода в исходной (Л смеси 0,40-0,53 м на 1 м природного газа.