КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА Российский патент 2003 года по МПК B01J23/34 B01J23/18 B01J23/10 B01J23/02 B01J21/04 C01B21/22 C01B21/26 

Описание патента на изобретение RU2219998C1

Изобретение относится к катализаторам и способам получения закиси азота (N2O) путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом. Закись азота находит широкое применение в различных областях: в полупроводниковой, парфюмерной, медицинской и пищевой промышленности. В последние годы появилась еще одна область применения - каталитическое окисление закисью азота бензола в фенол.

Потребности закиси азота в различных сферах обусловили повышенный интерес к разработке различных методов ее получения.

Известно несколько способов получения закиси азота, среди которых можно выделить ряд каталитических методов:
1) каталитическое восстановление монооксида азота (NO) либо оксидом углерода (СО), либо водородом, либо смесью монооксида углерода и водорода (синтез-газ) в присутствии гомогенных катализаторов [ЕР 054965, С 01 В 21/22, 1982];
2) каталитическое восстановление монооксида азота либо монооксидом углерода, либо водородом, либо смесью оксида углерода и водорода (синтез-газ) в присутствии гетерогенных катализаторов, в качестве которых используют благородные металлы платиновой группы, нанесенные на носители, например, (1-5) мас.%: Ru-Рt/Al2O3 (SiO2, ZrO2, TiO2) [ЕР 036761, C 01 B 21/22, 2000];
3) каталитическое окисление аммиака кислородом в присутствии гетерогенных катализаторов на основе оксидов металлов.

Известен ряд оксидных катализаторов для получения закиси азота путем окисления аммиака, в частности, на основе диоксида марганца:
MnO2-Bi2O3 [Pat. DE 503200, 1930; Pat. CSR 158091, 1973];
МnО2-СuО [ЕР 799792, C 01 B 21/22, 1997];
MnO2-Bi2O3-Fe2O3 [Pat. DE 503200, 1930; ЕР 799792, C 01 B 21/22, 1997];
MnO2-CoO-NiO [ЕР 799792, C01B 21/22, 1997].

Известен ряд катализаторов, не содержащих оксида марганца, а именно:
СО3O4-Аl2O3 [Справочник: Каталитические свойства веществ. /Под ред. В.А. Ройтера, 1968 ]; Рr2O3-Nd2O3-СеO2 [ЕР 799792, C 01 B 21/22, 1997].

Наиболее близким к предлагаемому катализатору является катализатор для получения закиси азота, в состав которого входят оксиды марганца, висмута и алюминия, при содержании компонентов, мас.%: (5,0-35,0) МnО2 - (4,5-30,0) Bi2O3- (90,5-35) Аl2О3 [Пат. РФ 2102135, B 01 J 23/18, 1998; WO 9825698, B 01 J 23/18, 1998]. Катализатор применяют для получения закиси азота путем окисления аммиака кислородсодержащим газом. В частности, на катализаторе, содержащем, мас.%: 13 МnO2 - 11 Вi2O3 - 76 Аl2O3, при обработке реакционной смеси состава 9 об.% NН3 - 9 об.% О2 - 82 об.% Не, при времени контакта 0,7 с и температуре реакции 350oС, получают следующие показатели процесса: степень превращения аммиака (ХNH3) 99,2%, селективность по N2O (SN2O) и по NO (SNO) - 87 и 2,8% соответственно.

К недостаткам этого катализатора относится высокое содержание оксидов МnO2 и Вi2O3 в составе катализатора.

Изобретение решает задачу получения активного и селективного катализаторов в отношении закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом, в том числе с пониженным содержанием активного компонента.

Задача решается катализатором получения закиси азота, включающим марганецсодержащий активный компонент, оксид или смесь оксидов щелочноземельных металлов и оксид алюминия. Катализатор содержит в качестве активного компонента композицию, представляющую собой смешанную аморфную оксидную фазу нестехиометрического состава MnRxOy (0,05≤х≤2,24; 2,08≤y≤5,36), где R - висмут и/или лантаноид, или смесь аморфной фазы MnRxOy и кристаллической марганецсодержащей фазы.

Содержании компонентов в катализаторе, мас.%:
MnRxOy или смесь MnRxOy и кристаллической марганецсодержащей фазы - 0,75÷65,0,
оксид алюминия - 99,245÷0,005,
оксид или смесь оксидов щелочноземельных металлов - 0,005÷99,245.

В качестве кристаллической марганецсодержащей фазы он содержит оксид марганца Мn2О3 и/или соединение состава Bi2Mn4O10, и/или смешанное соединение со структурой искаженного перовскита Mn1-xL1+xО3, где L - лантаноид, х - 0÷0,596.

Содержание кристаллической марганецсодержащей фазы составляет, мас.%: 0,005-25,0.

Катализатор содержит оксид или смесь оксидов щелочноземельных металлов, выбранных из ряда: Mg, Ca, Sr, Ba.

Катализатор содержит лантаноид, выбранный из ряда: лантан, иттрий, церий, самарий, лантаноид.

Катализатор может дополнительно содержать также шпинель вида МАl2O4, где М - щелочноземельный металл.

Задача решается также способом получения закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом в присутствии марганецсодержащего катализатора вышеуказанного состава, процесс проводят при температуре 250-450oС.

Катализатор готовят пропиткой оксида алюминия азотнокислым раствором солей марганца, висмута, и/или лантана, и/или лантаноида и щелочноземельного металла с последующими стадиями сушки при 120-150oС и прокаливания при 400-750oС. Либо готовят пропиткой гранул, содержащих оксиды щелочноземельных металлов и оксид алюминия с последующими стадиями сушки при 120-150oС и прокаливания при 400-750oС. Либо осаждением с последующим смешением и формовкой компонентов катализатора в гранулы нужной формы с последующими стадиями сушки при 120-150oС и прокаливания при 400-750oС. Готовые катализаторы после прокалки по данным РФА не содержат в своей структуре фаз оксидов МnO2, Bi2O3 и La2O3, наблюдается присутствие характерного "галло" смешанной аморфной фазы MnBixOy или MnLaxOz, или MnBixLayOz. В случае прокалки катализаторов при температурах выше 550-600oС, в структуре катализатора может наблюдаться образование кристаллических фаз оксида Мn2О3, и/или смешанного соединения Bi2Mn4O10, и/или смешанного соединения со структурой искаженного перовскита Мn1-xL1+хО3, где L - лантаноид, х - 0÷0,596. Полученные катализаторы характеризуются достаточно высокой селективностью по N2O в реакции окисления аммиака кислородсодержащими смесями, даже для образцов с относительно низким содержанием активного компонента: смешанной аморфной Mn-Bi оксидной фазы; дают пониженный выход NO после реакции; могут иметь низкий насыпной вес. Так, при содержании активного компонента в катализаторе МnRхОу-МО-Аl2О3 существенно меньшем, чем в катализаторе прототипа МnО2-Bi2O3/Аl2О3, селективность в закись азота в реакции окисления аммиака на указанном выше катализаторе составила 87-88% при температуре реакции 350-360oС.

Существенными отличительными признаками предлагаемого катализатора являются состав катализатора и структура активного компонента.

Каталитические свойства предлагаемых катализаторов в реакции окисления аммиака кислородсодержащими смесями исследуют в проточной установке и оценивают по селективности в целевой продукт N2O и на присутствие побочных примесей NO. Реакционную смесь состава: 8 об.% NН3, 9 об.% O2, He - остальное, пропускают через слой катализатора фракционного состава 0,25-0,50 мм при объемной скорости 3600 ч-1. Температура реакции составляет 350oС. Состав исходной реакционной смеси и продуктов реакции анализируют хроматографически; концентрацию NO определяют с помощью анализатора ECOM-Omega (Австрия).

Сущность изобретения иллюстрируется следующими примерами.

Пример 1. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 39,59 г соли Mn(NO3)2•6H2O и 13,32 г соли Вi(NO3)3•5Н2О и 1,6 г оксида Lа2О3 в 8% растворе HNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 25,0 MnBi0,20La0,07O2,4 - 74,967 - Аl2О3 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2, Вi2O3 и Lа2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SN2O) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,4 и 0,4%.

Пример 2. 58,4 г гранул носителя Аl2О3 пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 39,59 г соли Mn(NO3)2•6H2O, 13,32 г соли Вi(NО3)3•5Н2O, 1,6 г оксида La2O3 и 10,24 г соли Mg(NO3)2•6H2O в 8% растворе НNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 25,0 MnBi0,2La0,07O2,4 - 2,0 MgO - 73,0 Аl2O3. РФА образца катализатора показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3 и Lа2О3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SN2O) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,8 и 0,2%.

Пример 3. 60 г гранул носителя MgO, содержащего 0,004 г Аl2О3, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 39,59 г соли Мn(NO3)2•6Н2O и 16,65 г соли Вi(NO3)3•5Н2O в 5% растворе НNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 25,0 MnBi0,25O2,38 - 74,995 MgO - 0,005 Аl2О3. РФА образца катализатора показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SN2O) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,0 и 0,3%.

Пример 4. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 1,0 г соли Mn(NO3)2•6H2O и 0,32 г соли Вi(NO3)3•5Н2O в 5% растворе HNO3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 0,75MnBi0,19O229 - 0,004MgO - 0,04 СаО - 99.25 Аl2О3. РФА образца катализатора показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SN2O) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 80,5 и 1,1%.

Пример 5. Суспензию, содержащую 33,0 г Аl2О3, 115,46 г Мn(МО3)2•6Н2O, 52,04 г Вi(NO3)3•5Н2O, 5 г La2O3 в азотнокислом растворе, нейтрализуют известковой водой до рН 7. Оставляют стоять в течение 30 мин и фильтруют. Влажный осадок формуют в гранулы и сушат на воздухе. Затем сушат в сушильном шкафу при 120-140oС и покаливают при 400-500oС в течение 4 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 65,0 MnBi0,27La0,08O2,52 - 2,0 СаО - 33,0 Аl2О3. РФА образца катализатора показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO) и оксиду азота (SNO2) составляет соответственно 82,2 и 2,0%.

Пример 6. 60 г гранул носителя MgAl2O4 пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 29,69 г соли Мn(NО3)2•6Н2O и 12,49 г соли Вi(NО3)3•5Н2O в 5% растворе HNO3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 20,0 MnBi0,25O2,38 - 80,0 MgAl2O4. РФА образца показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,6 и 0,8%.

Пример 7. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 29,69 г соли Мn(NO3)2•6Н2O и 6,0 г оксида Lа2О3 в 8% растворе НМО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-500oС в течение 4 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 20,0 MnLa0,36O2,54 - 74,967 Аl2О3 - 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и La2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет, соответственно, 85,6 и 1,0%.

Пример 8. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 42,23 г соли Мn(NO3)2•6Н2O и 15,32 г соли Вi(NO3)3•5Н2O в 5% растворе НNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 23,0 MnBi0,25O2,38 - 2.0 Мn2O3 - 74,967 Аl2О3 - 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Bi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SN2O) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,2 и 1,2%.

Пример 9. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 40,2 г соли Мn(NO3)2•6Н2O и 16,65 г соли Вi(NO3)3•5Н2O в 5% растворе HNO3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 20,0 MnBi0,25O2,38 - 1,58 Мn2O3 - 3,42 Bi2Mn4O10 - 74,967 Аl2О3 - 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,0 и 1,1%.

Пример 10. 60 г гранул носителя А1203, содержащего 28,4 г алюмомагниевой шпинели MgAl2O4, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 39,59 г соли Мn(NO3)2•6Н2O, 13,32 г соли Вi(NO3)3•5Н2O и 1,6 г оксида LaO3 в 8% растворе НNO3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 25,0 MnBi0,20La0,0702,4 - 35,5 MgAlO4 - 39,5 Аl2О3. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов MnO2 и Bi2О3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,5 и 1,0%.

Пример 11. 60 г гранул носителя MgAl2O4 пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 39,59 г соли Мn(NО3)2•6Н2O и 13,32 г соли Вi(NО3)3•5Н2O и 1,6 г оксида Lа2О3 в 8% растворе HNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 25,0 MnBi0,20La0,07O2,4 - 75,0 MgAl2O4. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2, LaО3 и Вi2O3. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 87,6 и 0,8%.

Пример 12. 60 г гранул носителя АlО3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 30,45 г соли Мn(NО3)2•6Н2О и 7,7 г оксида La2O3 в 8% растворе НNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас.%: 10,0 MnLa0,14O2,21 - 12 МnLаО3 - 77,967 Аl2О3 - 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показал отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Lа2O3, присутствие фазы МnLаО3 со структурой искаженного перовскита с параметрами а=5,520; с=13,380. Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 85,8 и 1,0%.

Пример 13. 60 г гранул носителя Аl2О3, содержащего 0,0024 г MgO и 0,024 г СаО, пропитывают азотнокислым раствором, полученным растворением 36,25 г соли Мn(NO3)2•6Н2O и 10,73 г соли Вi(NO3)3•5Н2O и 3,49 г оксида Lа2O3 в 8% растворе НNО3. Влажные гранулы сушат под ИК сушилкой до сухого сыпучего состояния, затем сушат в сушильном шкафу при температуре 120oС в течение 4 часов. Затем образец прокаливают в печи при температуре 400-650oС в течение 6 часов. Полученный катализатор имеет состав, мас. %: 14,0 MnBi0,20La0,70O2,41 - 1,0 Мn2O3 - 5,0 Bi2Mn4O10 - 5,0 МnLаО3 - 74,967 Аl2О3 - 0,003 MgO - 0,03 СаО. РФА образца показывает отсутствие в составе катализатора кристаллических фаз оксидов МnO2 и Вi2O3, присутствие кристаллических фаз Мn2O3, Вi2Мn4O10 и фазы МnLаО3 со структурой искаженного перовскита (а= 5,520; с=13,380). Катализатор испытывают в реакции окисления аммиака кислородсодержащей смесью в тестовых условиях, описанных выше. Селективность по закиси азота (SNO2) и оксиду азота (SNO) составляет соответственно 85,6 и 0,9%.

Таким образом, предлагаемое изобретение позволяет снизить выход NO в процессе окисления аммиака, а также позволяет готовить катализаторы с пониженным содержанием активного компонента и с более низким насыпным весом на уровне 0,65-0,7 г/см3.

Похожие патенты RU2219998C1

название год авторы номер документа
КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Мокринский В.В.
  • Носков А.С.
  • Иванова А.С.
  • Славинская Е.М.
  • Золотарский И.А.
RU2214305C1
КАТАЛИЗАТОР ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА И СПОСОБ 2002
  • Мокринский В.В.
  • Носков А.С.
  • Иванова А.С.
RU2211087C1
КАТАЛИЗАТОР ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА И СПОСОБ 2002
  • Носков А.С.
  • Мокринский В.В.
RU2214865C1
КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Мокринский В.В.
  • Носков А.С.
RU2213615C1
КАТАЛИЗАТОР ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Носков А.С.
  • Иванова А.С.
  • Мокринский В.В.
RU2216403C1
КАТАЛИЗАТОР ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА И СПОСОБ 2002
  • Мокринский В.В.
  • Иванова А.С.
  • Носков А.С.
RU2215577C1
КАТАЛИЗАТОР ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА И СПОСОБ 2002
  • Носков А.С.
  • Мокринский В.В.
  • Иванова А.С.
RU2212934C1
КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Мокринский В.В.
  • Носков А.С.
  • Иванова А.С.
RU2212933C1
КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Мокринский В.В.
  • Иванова А.С.
  • Носков А.С.
RU2212932C1
КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 2002
  • Мокринский В.В.
  • Носков А.С.
  • Славинская Е.М.
  • Золотарский И.А.
RU2214863C1

Иллюстрации к изобретению RU 2 219 998 C1

Реферат патента 2003 года КАТАЛИЗАТОР И СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА

Изобретение относится к катализаторам и способам получения закиси азота (N2O) путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом. Закись азота находит широкое применение в различных областях народного хозяйства: в полупроводниковой, парфюмерной, медицинской и пищевой отраслях промышленности. Описаны катализатор и способ получения закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом, включающим марганецсодержащий активный компонент, оксид щелочноземельного металла и оксид алюминия. Катализатор содержит в качестве активного компонента композицию, представляющую собой смешанную аморфную оксидную фазу нестехиометрического состава MnRхOy (0,05≤ х ≤2,24; 2,08≤ у ≤5,36), где R - висмут и/или лантаноид, или смесь MnRхOy и кристаллической марганецсодержащей фазы. Процесс получения закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом в присутствии марганецсодержащего катализатора вышеуказанного состава проводят при 250-450oС. Технический эффект - получение активного и селективного в отношении закиси азота катализатора с пониженным содержанием активного компонента. 2 с. и 5 з.п. ф-лы, 1 табл.

Формула изобретения RU 2 219 998 C1

1. Катализатор для получения закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом, включающий марганецсодержащий активный компонент и оксид алюминия, отличающийся тем, что он содержит в качестве активного компонента композицию, представляющую собой смешанную аморфную оксидную фазу нестехиометрического состава МnRxОy (0,05≤х≤2,24; 2,08≤у≤5,36), где R – оксид Bi и/или лантаноид, или смесь аморфной фазы MnRхOу и кристаллической марганецсодержащей фазы и оксид, или смесь оксидов щелочноземельных металлов при содержании компонентов, мас.%: MnRхOу или смесь MnRхOу и кристаллической марганецсодержащей фазы – 0,75-65,0; оксид алюминия – 99,245-0,005; оксид или смесь оксидов щелочноземельных металлов – 0,005-99,245.2. Катализатор по п.1, отличающийся тем, что в качестве кристаллической марганецсодержащей фазы он содержит оксид марганца Мn2О3, и/или соединение состава Вi2Мn4О10, и/или смешанное соединение со структурой искаженного перовскита Mn1-xL1+xO3, где L – лантаноид; х – 0-0,596.3. Катализатор по п.1 или 2, отличающийся тем, что содержание кристаллической марганецсодержащей фазы составляет 0,005-25,0 мас.%.4. Катализатор по п.1 или 2, отличающийся тем, что он содержит оксид или смесь оксидов щелочноземельных металлов, выбранных из ряда Mg, Са, Sr, Ва.5. Катализатор по любому из пп.1-4, отличающийся тем, что он дополнительно содержит шпинель вида МАl2O4, где М – щелочноземельный металл.6. Катализатор по любому из пп.1-4, отличающийся тем, что он содержит лантаноид, выбранный из ряда лантан, иттрий, церий, самарий.7. Способ получения закиси азота путем окисления аммиака кислородом или кислородсодержащим газом в присутствии марганецсодержащего катализатора, отличающийся тем, что процесс проводят при 250-450°С, а в качестве катализатора используют катализатор по любому из пп.1-6.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2003 года RU2219998C1

КАТАЛИЗАТОР ДЛЯ ПОЛУЧЕНИЯ ЗАКИСИ АЗОТА 1996
  • Мокринский В.В.
  • Славинская Е.М.
  • Носков А.С.
  • Золотарский И.А.
RU2102135C1
DE 3126675 A1, 05.08.1982
Устройство для управления процессом термообезмасливания парафина 1972
  • Шевцов Владимир Порфирьевич
  • Эмануилов Глеб Михайлович
  • Калинов Борис Петрович
  • Званский Самуил Яковлевич
  • Игнатенко Вячеслав Владимирович
  • Мингалиев Назип Ахматович
  • Мануилов Виктор Иванович
SU562567A1
US 4812300 A, 14.03.1989.

RU 2 219 998 C1

Авторы

Носков А.С.

Мокринский В.В.

Иванова А.С.

Даты

2003-12-27Публикация

2002-06-27Подача