СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА Российский патент 2012 года по МПК G21F9/30 

Описание патента на изобретение RU2459299C1

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов.

В настоящее время самым распространенным методом переработки ОЯТ является водно-экстракционная технология. Если целенаправленно не выделять тритий на начальной стадии переработки ОЯТ перед его растворением, тритий распределяется практически по всем водным технологическим продуктам схемы. Это в значительной степени усложняет переработку жидких радиоактивных отходов (ЖРО) и приводит к увеличению их объемов.

Известны способы предварительного (перед растворением ОЯТ) удаления газообразных и летучих продуктов деления в самом начале технологической схемы переработки ОЯТ на операции вскрытия и волоксидации путем окислительной обработки (в потоке кислорода или воздуха) топлива при высоких температурах (Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1983. - с.185) или продувкой инертным газом (гелием) и водородом (Trans. Amer. Nucl. Soc. 1981, vol.39, p.419-421, Radiochimica, 1981, vol.29, №1, p.153-157) при температурах до 1500°С.

Требуемая степень удаления трития (не менее 99%) при продувке гелием или водородом реактора с измельченными фрагментами твэлов достигается при длительном нагреве реакционной смеси в течение 24 часов при температуре не менее 1000°С. Это создает дополнительные проблемы с изготовлением реактора и обращением с продуктами деления, соединения которых начинают испаряться при высокой температуре (цезий, серебро, рутений, Йод, технеций, сурьма и др.) и конденсироваться в различных местах оборудования. А это, в свою очередь, требует проведения периодической жидкостной дезактивации установки, в результате которой образуется дополнительные высокоактивные ЖРО. При данной высокотемпературной обработке увеличивается количество (до 1,5%) нерастворимого в азотной кислоте плутония.

При окислительной обработке ОЯТ на основе диоксида урана при нагревании происходит ряд фазовых переходов оксидов урана:

UO2→UO2+x→U4O9→U3O7→U3O8.

Так как тип кристаллической решетки у различных оксидов разный, то в сочетании с механическим воздействием на топливную композицию происходит разрушение топливных таблеток до мелкодисперсного состояния 1-10 мкм, что создает благоприятные условия для выхода летучих и газообразных продуктов деления (Агеенков А.Т., Бибиков С.Е., Валуев Е.М. и др. // Атомная энергия. -1973. - Т.35, вып.5. - с.323-325).

Известен способ высокотемпературной окислительной обработки фрагментов с ОЯТ при температуре от 480 до 600°С в присутствии воздуха или кислорода. При этом степень удаления трития из ОЯТ составляет 99% (G.D.DelCui, R.D.Hunt, J.A.Jonson and other. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman's Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).

По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостаток прототипа заключается в недостаточной степени удаления трития из ОЯТ и повышенной возгонке цезия, что создает дополнительные проблемы с дезактивацией оборудования и перераспределением высокоактивных продуктов деления по технологическим стадиям переработки ОЯТ.

Целью настоящего изобретения является увеличение степени извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды.

Поставленная задача достигается тем, что в заявляемом способе переработки ОЯТ обработку проводят в окислительной атмосфере в две стадии, первую из которых проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 60÷360 минут, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующему точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 минут; при этом обе стадии проводят при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Расход газового потока на каждой стадии соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час. Для уменьшения общей продолжительности обработки и достижения требуемой степени волоксидации ОЯТ газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры, т.е. до 400÷650°С - на первой стадии и до 350÷450°С - на второй стадии соответственно.

Достигаемый при этом технический результат заключается в том, что степень отгонки трития составляет не менее 99,9%, при снижении уноса цезия с газообразными продуктами волоксидации.

Пример осуществления способа

Проверку режимов волоксидации облученного топлива проводили с использованием фрагментов тепловыделяющих элементов (твэлов) длиной 32 мм ОТВС ВВЭР-1000 Балаковской АЭС с выгоранием 53 ГВт·сут/т урана после 14-летней выдержки. Степень волоксидации определяли весовым методом, определяя массу разрушенного топлива. Определение трития выполняли с использованием жидко-сцинтилляционного комплекса СКС-07П-Б11.

Для сравнения прототипа и заявленного способа проведено два опыта при одинаковой продолжительности волоксидации в течение 390 мин. В первом опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили в атмосфере воздуха при температуре 550±50°С, частоте встряхивания держателя образцов 60 мин-1. Во втором обработку проводили в две стадии, первая из которых производилась при температуре 550±50°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 300 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°С, вторая стадия проводилась при температуре 350÷450°С в обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 90 минут, на второй стадии парогазовую смесь подогревали перед вводом в реакционную камеру до 350÷450°С. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.

Степень волоксидации топливной композиции в обоих опытах составила 99%. Степень извлечения трития из ОЯТ и унос цезия в опыте 2 составили 99,97% и менее 0,1% соответственно, а в опыте 1 эти значения составляют 98% и 1,5% соответственно.

Похожие патенты RU2459299C1

название год авторы номер документа
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2015
  • Гаврилов Пётр Михайлович
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Бондин Владимир Викторович
  • Поляков Игорь Евгеньевич
  • Даровских Павел Николаевич
  • Волк Владимир Иванович
  • Двоеглазов Константин Николаевич
RU2579753C1
СПОСОБ ОКИСЛИТЕЛЬНОЙ ОБРАБОТКИ (ВОЛОКСИДАЦИИ) ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2016
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Тихомиров Денис Валерьевич
  • Жабин Андрей Юрьевич
  • Апальков Глеб Алексеевич
  • Смирнов Сергей Иванович
  • Аксютин Павел Викторович
  • Дьяченко Антон Сергеевич
  • Малышева Виктория Андреевна
RU2619583C1
СПОСОБ ОКИСЛИТЕЛЬНОЙ ОБРАБОТКИ (ВОЛОКСИДАЦИИ) ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2017
  • Гаврилов Пётр Михайлович
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Друзь Дмитрий Витальевич
  • Бондин Владимир Викторович
  • Апальков Глеб Алексеевич
  • Смирнов Сергей Иванович
  • Жабин Андрей Юрьевич
  • Аксютин Павел Викторович
RU2654536C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2015
  • Важенков Михаил Васильевич
  • Магомедбеков Эльдар Парпачевич
  • Степанов Сергей Илларионович
RU2591215C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2014
  • Столяревский Анатолий Яковлевич
RU2556108C1
СПОСОБ РАСЧЕХЛОВКИ ТЕПЛОВЫДЕЛЯЮЩИХ ЭЛЕМЕНТОВ И УСТРОЙСТВО ДЛЯ ЕГО ОСУЩЕСТВЛЕНИЯ 2017
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Мацеля Владимир Иванович
  • Сеелев Игорь Николаевич
  • Бараков Борис Николаевич
  • Ильиных Юрий Сергеевич
  • Васильев Александр Викторович
  • Чесанов Владимир Владимирович
  • Савчиц Сергей Михайлович
  • Гончаров Дмитрий Анатольевич
RU2658295C1
СПОСОБ РЕГЕНЕРАЦИИ АЗОТНОЙ КИСЛОТЫ ИЗ ТРИТИЙСОДЕРЖАЩЕГО ГАЗОВОГО ПОТОКА 2017
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Тихомиров Денис Валерьевич
  • Жабин Андрей Юрьевич
  • Апальков Глеб Алексеевич
  • Смирнов Сергей Иванович
  • Дьяченко Антон Сергеевич
  • Аксютин Павел Викторович
RU2664127C1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЁННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2015
  • Волк Владимир Иванович
  • Арсеенков Леонид Владимирович
  • Смирнов Сергей Иванович
  • Веселов Сергей Николаевич
  • Двоеглазов Константин Николаевич
  • Гаврилов Петр Михайлович
  • Алексеенко Владимир Николаевич
  • Дьяченко Антон Сергеевич
RU2603019C1
СПОСОБ РАСТВОРЕНИЯ ВОЛОКСИДИРОВАННОГО ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2019
  • Алексеенко Владимир Николаевич
  • Бормов Юрий Михайлович
  • Дьяченко Антон Сергеевич
  • Падалкин Пётр Александрович
  • Скурыдина Евгения Сергеевна
  • Тихомиров Денис Валерьевич
  • Волк Владимир Иванович
RU2716150C1
УСТАНОВКА ДЛЯ ВОЛОКСИДАЦИИ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА 2019
  • Гаврилов Пётр Михайлович
  • Меркулов Игорь Александрович
  • Тихомиров Денис Валерьевич
  • Бараков Борис Николаевич
  • Ильиных Юрий Сергеевич
  • Жеребцов Евгений Игоревич
  • Ишевский Алексей Владимирович
  • Лещенко Антон Юрьевич
  • Гаязов Артем Зуферович
  • Ещеркин Александр Викторович
RU2716137C1

Реферат патента 2012 года СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития и может быть использовано в атомной промышленности при переработке ОЯТ. Способ заключается в температурной окислительной обработке ОЯТ из диоксида урана, включающий разделку тепловыделяющих элементов на фрагменты, окислительную обработку фрагментов газовоздушной смесью в две стадии: на первой - смесью воздуха и диоксида углерода при температуре 400-650°С, на второй - паровоздушной смесью при температуре 350-450°С. Обе стадии осуществляют при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Изобретение позволяет повысить степень извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды. 2 з.п. ф-лы., 1 пр.

Формула изобретения RU 2 459 299 C1

1. Способ окислительной обработки отработавшего ядерного топлива (волоксидации ОЯТ) из диоксида урана, включающий термическую обработку фрагментов ОЯТ в окислительной атмосфере, отличающийся тем, что обработку проводят в две стадии: первую проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1-4 об.% в течение 60÷360 мин, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 мин, при этом обе стадии проводятся при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что расход газового потока на каждой из стадий соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час.

3. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры.

Документы, цитированные в отчете о поиске Патент 2012 года RU2459299C1

G.D.DelCui and other
Advanced head end for the treatment of LWR fuel
OECD Nuclear Energy Agency
Походная разборная печь для варки пищи и печения хлеба 1920
  • Богач Б.И.
SU11A1
СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ ОТХОДОВ, СОДЕРЖАЩИХ РАДИОНУКЛИДЫ 2004
  • Аброськин Игорь Евгеньевич
  • Буймов Сергей Анатольевич
  • Варыгин Виталий Николаевич
  • Коваленко Юрий Николаевич
  • Чапаев Игорь Геннадьевич
RU2268515C1
СПОСОБ ОБРАБОТКИ СОДЕРЖАЩИХ РАДИОНУКЛИДЫ УРАНА И ТОРИЯ МЕТАЛЛИЧЕСКИХ МАТЕРИАЛОВ 1994
  • Ермаков А.В.
  • Дмитриев В.А.
  • Пирогов С.М.
  • Богданов В.И.
  • Тимофеев Н.И.
  • Калиновский А.А.
  • Коняев А.Н.
  • Суслов А.П.
  • Фетисов В.И.
RU2122250C1
Способ получения модифицированного крахмала из зернового крахмала 1981
  • Лукьянов Алексей Борисович
  • Рыбакова Юлия Степановна
  • Сухорукова Тамара Ивановна
  • Зубрев Николай Иванович
SU1054413A1
US 5489734 A, 06.02.1996.

RU 2 459 299 C1

Авторы

Кудрявцев Евгений Георгиевич

Гаврилов Пётр Михайлович

Ревенко Юрий Александрович

Меркулов Игорь Александрович

Бондин Владимир Викторович

Волк Владимир Иванович

Бычков Сергей Иванович

Алексеенко Владимир Николаевич

Даты

2012-08-20Публикация

2011-04-20Подача