СПОСОБ ПРИГОТОВЛЕНИЯ КАТАЛИЗАТОРА для ПЕРЕГРУППИРОВКИ КЕТОКСИМОВ В ЛАКТАЛгЫ Советский патент 1973 года по МПК B01J37/04 B01J21/04 

1

Изобретение относится к способу приготовления катализатора для перегруппировки кетоксимов в лактамы в газовой фазе, в частности циклогексаноноксима в капролактам.

Известен катализатор перегруппировки кетоксимов, состоящий из трехокиси бора и окиси алюминия.

Для получения известного катализатора приготавливают пасту из трехокиси бора (или борной кислоты) и окиси алюминия с добавлением воды, затем полученную пасту просушивают при 120-130°С, прокаливают при 400-800°С, измельчают до гранул нужной величины. Иногда перед просушкой влажную массу форМуют.

Во время просушки и прокаливания необходимо удалить сравнительно большие количества воды, что снилсает активность катализатора.

Кроме того катализатор имеет низкую механическую прочность.

Цель изобретения - повысить активность и механическую прочность катализатора.

Согласно изобретению в смесь окислов бора и алюминия при перемешивании вводят нитрид бора..

Нитрид бора вводят в количестве 5-20 вес.% в смесь, содержащую 30-60 вес% трехокиси бора.

Осуществление предлагаемого способа поз

воляет снизить температуру процесса перегруппировки с 340 до 300-310 С, что соответственно ведет X уменьшению образования побочных продуктов и к увеличению выхода лактама.

Значительно улучшаются механические свойства катализатора. По сравнению с ранее применяемыми катализаторами механическая прочность увеличивается на 30-40%.

Процесс перегруппировки на катализаторах проводят при температуре 240-319 С, давлении 40-760 ..г.-/ рт. ст. Оксим в зону реакции подают в парообразном состоянии в смеси с парами неполярного растворителя (бензола, толуола, циклогексана) и и/или с газомносителем (азотом, водородом, предельными углеводородами, углекислым газом).

Пример 1. 28 г трехокпеи бора, 22 г окиси алюминия и 8 г нитрида бора тщательно перемеп ивают и формуют зерна катализатора размером 3X3 мм, просушивают при 120°С и прокаливают при 700°С в течение 4 час. Реакцию перегруппировки цнклогексаноноксима в капролактам проводят в кварцевом реакторе диаметром 25 мм на стационарном катализаторе при .температуре 300-310°С и нормальном давленин. Циклогексаноноксим в зону реакции иодают в виде 17%-ного раствооа в толуоле и в токе азота (5 л азота на 10 см катализатора в 1 час).

Конверсия циклогексаноноксима в капролактам в первые 20 час работы составляют 100% при выходе лактама на превращенный оксим 96-97%. В дальнейшем активность катализатора постепенно .падает, так как на поверхности контакта образуются углекислые отложения. После 30-35 час работы катализатор регенерируют :прокаливанием в токе воздуха.

Пример 2. Катализатор приготавливают и испытывают в тех же условиях, что и в примере 1. В течение 198 час работы его подвергают шестикратной регенерации. Регенерацию проводят при 600-800°С в токе воздуха в течение 30 мин. После шестой регенерации конверсия циклогексаноноксима в капролактам в первые 20 час работы составляет 100%, выход лактама на превраш;енный оксим 95%. Во время работы и регенерации катализатор постепенно расходуется. Так за 198 час работы при шести регенерациях лотери катализатора составляют около 6 вес.% от первоначального веса.

Предмет изобретения

1.Способ приготовления катализатора для перегруппировки кетоксимов в лактамы в газовой фазе путем смешивания окислов алюминия и бора с последующим формованием, сушкой, прокаливанием и измельчением, отличающийся тем, что, с целью повышения активности и механической прочности катализатора, в с.месь ИС.ХОДНЫХ окислов при 1перемешивании вводят нитрид бора.

2.Способ по п. 1, отличающийся тем, что в смесь окислов, содержашую 30-60 вес.% трехокиси бора, вводят 5-20 вес.% нитрида бора.