УСТРОЙСТВО ДЛЯ ВЫРАЩИВАНИЯ ТУГОПЛАВКИХ МОНОКРИСТАЛЛОВ Российский патент 2009 года по МПК C30B17/00 C30B15/14 

Изобретение относится к технологии выращивания тугоплавких монокристаллов из расплавов с использованием затравочного кристалла, в частности кристаллов сапфира, рубина.

При выращивании крупных монокристаллов сапфира или рубина из большого объема расплава чаще всего применяют методы Киропулоса, Чохральского, относящиеся к тигельным методам выращивания из расплава, для чего создаются необходимые тепловые условия с помощью специальных конструкций для выращивания высококачественных кристаллов.

Структурное совершенство кристаллов в существенной степени определяется постоянством тепловых условий на фронте кристаллизации. Как известно, такие тугоплавкие кристаллы, как сапфир, выращивают при различных температурных градиентах. Например, методом Чохральского кристаллы выращивают при больших температурных градиентах по сравнению с методами Киропулоса и теплообмена. Влияние постоянства подаваемой мощности на кристаллизацию и качество кристаллов зависит от величины градиента температуры. При больших температурных градиентах небольшое изменение подаваемой мощности меньше сказывается на постоянстве тепловых условий на фронте кристаллизации, в то время как при выращивании в условиях малых градиентов такое же изменение мощности приводит к нарушению постоянства тепловых условий.

Метод Киропулоса заключается в том, что кристаллы выращивают путем плавного и медленного снижения температуры расплава и изменения теплоотвода от кристалла с помощью охлаждаемого штока. Кристалл полностью растет внутри тигля в условиях малых градиентов температур (см. Е.Добровинская, Л.Литвинов, В.Пищик «Энциклопедия сапфира». Харьков, НТК «Институт монокристаллов». 2004 г., с.226 и 229).

Из уровня техники известны различные устройства, в которых решаются вопросы обеспечения наиболее благоприятных термических условий образования монокристаллов из расплава, расположенного в тигле, с помощью специальных конструктивных элементов, составляющих в целом установку для выращивания.

В патенте РФ №2177514, опубликованном 27.12.2001 по классу МПК-7 С30B 15/14, С30В 15/00, заявлено устройство для выращивания кристаллов методом Чохральского, которое содержит тигель с нагревателем, затравкодержатель, охватывающие тигель с нагревателем два керамических экрана, разделенных прозрачной термостойкой вставкой, размещенной в зазоре между нижней частью верхнего экрана и верхней частью нижнего экрана. Размеры зазора выбираются в соответствии с определенным соотношением за счет создания и сохранения большого аксиального градиента температур в зоне фронта кристаллизации даже при изменении уровня расплава путем обеспечения спадания плотности излучения с высотой на поверхности кристалла. Вследствие введения в зазор между керамическими экранами прозрачной термостойкой вставки в области фронта кристаллизации обеспечивается устойчивый и воспроизводимый процесс выращивания однородных кристаллов с низкой теплопроводностью, например оптических. В данном техническом решении необходимо регулирование геометрических параметров конструктивных элементов и их перемещение в процессе роста кристалла, что довольно осложняет весь процесс кристаллизации из расплава, требует как предварительных расчетов установки экранов, так и их перемещения.

В патенте РФ №2202009, опубликованном 10.04.2003 по классу МПК-7 С30В 15/14, С30В 15/00, заявлено устройство для выращивания оптических кристаллов методом Чохральского, которое содержит тигель, верхний и нижний нагреватели, затравкодержатель, верхний и нижний экраны, диафрагму, расположенную над расплавом, а между керамическими экранами установлена цилиндрическая вставка из прозрачного для теплового излучения материала, например, лейкосапфира. Здесь задача создания и сохранения большого аксиального градиента температур в зоне кристаллизации даже при изменении уровня расплава решается с помощью неподвижной диафрагмы, расположенной над фронтом кристаллизации, и за счет обеспечения отвода излучения с помощью окна между верхним и нижним керамическими экранами, расположенными на уровне диафрагмы. В данном техническом решении заявляется обеспечение эффекта выращивания однородных кристаллов с самостабилизацией диаметра кристалла. Однако в данном устройстве невозможно вырастить кристаллы большого объема.

За прототип предлагаемого изобретения выбрано устройство для выращивания монокристаллов из расплава по патенту РФ №2261296, опубликованному 27.09.2005 по классу МПК-7 С30В 15/00, С30В 15/14. Данное устройство предназначено для использования в технологии выращивания кристаллов, например сапфира, что наиболее близко к задачам заявляемого изобретения, в том числе по совокупности совпадающих существенных признаков конструкции. В патенте №2261296 устройство для выращивания монокристаллов содержит двухсекционную камеру, затравкодержатель, закрепленный на штоке, тигель, тепловой узел с нагревателем, собранным из изогнутых по форме тигля U-образных ламелей, центрирующее кольцо, на котором закреплены замкнутые части ламелей, водоохлаждаемые токовводы. Тепловой узел устройства выполнен в виде двух одинаковых по форме, массе и габаритам нагревателей, являющихся зеркальным отображением друг друга, при этом замкнутые части U-образных ламелей закреплены на центрирующем кольце развернутыми на 90°, а шток с затравкодержателем расположен внутри верхнего нагревателя. Свободные концы ламелей через токопроводящие переходники соединены с токовводами с чередованием знаков токовой нагрузки, тигель установлен на изолированных опорах, расположенных между ламелями нагревателя, имеющими одинаковый знак токовой нагрузки, а токопроводящие переходники выполнены из тугоплавкого материала с сопротивлением, меньшим сопротивления ламелей, при этом концы переходников соединены с ламелями, расположенными на одном расстоянии от оси нагревателя. Заявлен технический результат - выращивание крупногабаритных монокристаллов с высоким структурным совершенством за счет отсутствия переохлаждения расплава и увеличение срока службы узлов.

В данном устройстве предполагается исключение возникновения переохлаждения расплава, а осевой градиент регулируется изменением температуры тепловой зоны над расплавом по всему реакционному объему, в котором расположен шток с затравкодержателем и выращиваемым кристаллом при уменьшении и одновременном сохранении одинаковой температуры расплава по всему объему тигля, в результате чего отвод тепла всегда идет через центр расплава в направлении растущего кристалла, что исключает возникновение переохлаждения расплава. Процесс разращивания до заданного диаметра и последующий рост кристалла проводят путем регулируемого снижения температуры верхнего нагревателя до полной выборки расплава, при этом мощность, подаваемую на нижний нагреватель, сохраняют неизменной в течение всего процесса выращивания. После окончания выращивания полученный кристалл охлаждают в изотермических условиях для предотвращения образования термических напряжений в кристалле. Для этого постепенно снижают нагрузку нижнего нагревателя до получения температуры в нижней секции камеры, равной температуре в верхней секции.

Недостатком прототипа является громоздкость конструкции камеры роста, сложность ее технологической сборки, при этом увеличивается вероятность выхода из строя какой-либо U-образной ламели.

Задача нового изобретения заключается в упрощении конструкции устройства для выращивания тугоплавких монокристаллов, в создании условий роста крупных кристаллов высокого оптического качества, однородности их структуры, а также экономичного использования электроэнергии в процессе выращивания.

Технический результат достигается за счет оригинальной конструкции теплового узла, который обеспечивает возможность создания выпуклого фронта кристаллизации, создает условия уменьшения количества пузырей в кристалле.

Предлагается устройство для выращивания тугоплавких монокристаллов, включающее двухсекционную камеру, в верхней секции которой расположен с возможностью перемещения по вертикали водоохлаждаемый шток с затравкодержателем, а в нижней секции установлен тигель на подставке, а также тепловой узел в виде двухсекционного нагревателя, образованного из U-образных ламелей, собранных и изогнутых по форме тигля, концы которых закреплены в кольцевых токовводах, расположенных коаксиально относительно вертикальной оси всего устройства, в котором, в отличие от прототипа, секции камеры разделены набором накладных экранов с центральным отверстием для прохода водоохлаждаемого штока с затравкодержателем, установленных на верхних краях тигля, а нагреватель выполнен из вольфрамовых прутков, имеющих различную толщину в верхней и нижней секциях таким образом, что площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя, расположенной выше уровня тигля, превышает не менее чем в два раза площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков нижней секции нагревателя, окружающей снаружи поверхность тигля, при этом элементы верхней и нижней секций нагревателя образуют единые U-образные ламели, верхние концы которых закреплены в токовводах, установленных вверху камеры роста, и на которых закреплены сверху через электроизоляционные вставки держатели подвесных экранов, выполненных в виде набора горизонтальных молибденовых пластин кольцевого типа и расположенных в верхней секции камеры роста между водоохлаждаемым штоком и верхней секцией нагревателя.

Причем целесообразно изготавливать элементы нагревателя таким образом, что толщина вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя превышает толщину прутков нижней секции нагревателя по площади поперечного сечения предпочтительно в 2-4 раза.

Тепловой узел выполнен в виде единого нагревателя, ко всем элементам которого из одного источника подводится электрический ток и создаются две зависимые зоны нагрева, причем за счет утолщения вольфрамовых прутков в верхней зоне температура нагрева меньше, чем в нижней зоне, что обеспечивает необходимый выпуклый фронт кристаллизации, который в свою очередь позволяет удалить газообразные продукты реакции расплава оксида алюминия и материала тигля при выращивании кристаллов сапфира в вакуумную систему камеры. В то же время в верхней секции нагревателя, в которой расположены подвесные экраны, создается пониженная температура с вертикальным градиентом температуры, что отделяет эту зону, где перемещается водоохлаждаемый шток с затравкой, от зоны тигля.

Система тепловых экранов сама по себе сложна и консервативна, и управлять градиентом температуры только с помощью экранов довольно проблематично, а предложенный вариант теплового узла дает преимущества простоты конструкции устройства в целом и удобства управления процессом выращивания монокристалла.

Секции нагревателя являются взаимосвязанными, т.е. вольфрамовые прутки верхней секции являются продолжением вольфрамовых прутков нижней секции, что достигается предварительным привариванием. Соотношение толщин прутков нагревателя в верхней секции и прутков нижней секции нагревателя подобрано экспериментально, при этом новая конструкция нагревателя позволяет стабильно создавать выпуклый фронт кристаллизации.

На чертеже представлено устройство выращивания тугоплавких монокристаллов, где 1 - двухсекционная камера, в нижней секции которой установлен тигель 2 с расплавом 3, а в верхней секции камеры 1 в центре по вертикали установлен водоохлаждаемый шток 4, на нижнем конце которого закреплен затравкодержатель 5 с монокристаллической затравкой 6, опущенной до верхнего уровня расплава 3 и образующей начальный фронт кристаллизации растущего кристалла 7. Тигель 1 установлен на подставке 8, а на верхних краях тигля 2 установлен набор накладных экранов 9, имеющих центральное отверстие 10 для прохода штока 4 с затравкой 6. Накладные экраны 9 разделяют камеру 1 на две секции. Нагреватель выполнен двухсекционным и образован из U-образных ламелей, выполненных из вольфрамовых прутков различной толщины в верхней секции нагревателя 11 и нижней секции нагревателя 12. Обе секции 11 и 12 нагревателя жестко соединены и образуют единую конструкцию U-образных ламелей. Толщина вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя 11 превышает толщину вольфрамовых прутков нижней секции нагревателя 12 не менее чем в два раза по площади поперечного сечения прутков. Верхняя секция нагревателя 11 расположена выше верхнего уровня тигля 2, а нижняя секция нагревателя 12 соответственно выполнена по форме тигля 2 и окружает его наружную поверхность. Окончания вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя 11 закреплены в токовводах 13, установленных вверху двухсекционной камеры 1, а на токовводах 13 через электроизоляционные вставки 14 закреплены держатели 15 подвесных экранов 16, выполненные в виде набора горизонтальных молибденовых пластин кольцевого типа и расположенных в верхней секции камеры 1 между элементами верхней секции нагревателя 11 и водоохлаждаемым штоком 4. Подвесные экраны 16 снизу расположены над накладными экранами 9 с образованием промежутка между ними примерно 10-20 мм.

Электроизоляционные вставки 14 выполнены, например, керамическими или из сапфира. Вольфрамовые прутки нагревателя расположены относительно друг друга на расстоянии 20 мм, а их количество определяется диаметром применяемого тигля 2.

Устройство для выращивания монокристаллов сапфира работает следующим образом. Тигель 2 объемом пять литров загружается шихтой массой 12 кг. Объем камеры 1 вакуумируют до 10^-5 мм рт.ст. Через токовводы 13 от трансформатора (на чертеже не показан) подается переменный ток, мощность которого плавно увеличивается по заданному режиму в течение 4-5 часов до достижения температуры плавления шихты (2030°С). В нижней секции камеры 1 создается максимальный температурный режим в зоне тигля 2. Вольфрамовые прутки нагревателя 12 располагаются вблизи наружной поверхности тигля 2 с образованием зазора между ними не более 10 мм, что является оптимальным. После достижении температуры расплава около 2100°С проводят выдержку в течение 4-8 часов с целью гомогенизации расплава и удаления из него летучих примесей.

Затем медленно опускают шток 4 до соприкосновения затравки 6 с поверхностью расплава 3. Далее производят затравление путем наращивания на затравку 6 нескольких отдельных перешеек, после чего начинается рост монокристалла 7. Температурное поле в зоне тигля 2 обеспечивает необходимый выпуклый фронт кристаллизации, который позволяет удалять газообразные продукты реакции расплава 3 - оксиды алюминия и материала тигля 2 в вакуумную систему камеры 1. При этом в верхней секции камеры за счет увеличенной толщины вольфрамовых прутков создается пониженный температурный режим. Подвесные экраны 16 снижают вертикальный градиент температуры в верхней секции камеры 1, что предохраняет кристалл от возможного растрескивания.

Секции 11 и 12 нагревателя создают благоприятное температурное поле для роста монокристалла за счет перераспределения электрической мощности в зоне роста.

Молибденовые экраны 9 и 16 способствуют обеспечению наиболее благоприятных условий для создания оптимального фронта кристаллизации за счет соотношения вертикальных и горизонтальных температур.

В данном конкретном примере работы устройства выращивания монокристалла сапфира по методу Киропулоса был получен монокристалл сапфира весом 11 кг в виде були с максимальным диаметром в поперечнике 150 мм. Полученный кристалл обладал высокими характеристиками, пригодными для изготовления оптических деталей. Расход электроэнергии был снижен на 12% по сравнению с выращиванием монокристалла сапфира сходных параметров с использованием нагревателя с постоянным сечением вольфрамовых прутков, в том числе по прототипу.

Изобретение относится к технологии выращивания тугоплавких монокристаллов, в частности сапфира, рубина, из расплава с использованием затравочного кристалла. Устройство включает двухсекционную камеру 1, в верхней секции которой расположен подвижный по вертикали водоохлаждаемый шток 4 с затравкодержателем 5, а в нижней секции установлен тигель 2 на подставке. Тепловой узел в виде двухсекционного нагревателя образован из U-образных ламелей, собранных и изогнутых по форме тигля, верхние концы которых закреплены в кольцевых токовводах 13, расположенных коаксиально относительно вертикальной оси всего устройства. Секции камеры 1 разделены набором накладных экранов 9 с центральным отверстием для прохода водоохлаждаемого штока 4 с затравкодержателем 5, установленных на верхних краях тигля 2, а нагреватель выполнен из вольфрамовых прутков, имеющих различную толщину в верхней 11 и нижней 12 секциях таким образом, что площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков верхней секции 11 нагревателя, расположенной выше уровня тигля 2, превышает не менее чем в два раза площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков нижней секции 12 нагревателя, окружающей снаружи поверхность тигля 2, при этом элементы верхней и нижней секций нагревателя образуют единые U-образные ламели. На токовводах 13, установленных вверху двухсекционной камеры, закреплены сверху через электроизоляционные вставки 14 держатели 15 подвесных экранов 16, выполненных в виде набора горизонтальных молибденовых пластин кольцевого типа и расположенных в верхней секции камеры роста между водоохлаждаемым штоком 4 и верхней секцией 11 нагревателя. Изобретение позволяет упростить конструкцию устройства, обеспечивает возможность создания выпуклого фронта кристаллизации, создает условия уменьшения количества пузырей в кристалле, что, в конечном итоге, позволяет получать крупные кристаллы высокого оптического качества с однородной структурой при экономии использования электроэнергии в процессе выращивания. 1 з.п. ф-лы, 1 ил.

1. Устройство для выращивания тугоплавких монокристаллов, включающее двухсекционную камеру, в верхней секции которой расположен с возможностью перемещения по вертикали водоохлаждаемый шток с затравкодержателем, а в нижней секции установлен тигель на подставке, а также тепловой узел в виде двухсекционного нагревателя, образованного из U-образных ламелей, собранных и изогнутых по форме тигля, верхние концы которых закреплены в кольцевых токовводах, расположенных коаксиально относительно вертикальной оси всего устройства, отличающееся тем, что секции камеры разделены набором накладных экранов с центральным отверстием для прохода водоохлаждаемого штока с затравкодержателем, установленных на верхних краях тигля, а нагреватель выполнен из вольфрамовых прутков, имеющих различную толщину в верхней и нижней секциях таким образом, что площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя, расположенной выше уровня тигля, превышает не менее чем в два раза площадь поперечного сечения вольфрамовых прутков нижней секции нагревателя, окружающей снаружи поверхность тигля, при этом элементы верхней и нижней секций нагревателя образуют единые U-образные ламели, верхние концы которых закреплены в токовводах, установленных вверху двухсекционной камеры, и на которых закреплены сверху через электроизоляционные вставки держатели подвесных экранов, выполненных в виде набора горизонтальных молибденовых пластин кольцевого типа и расположенных в верхней секции камеры роста между водоохлаждаемым штоком и верхней секцией нагревателя.

2. Устройство по п.1, отличающееся тем, что толщина вольфрамовых прутков верхней секции нагревателя превышает толщину прутков нижней секции нагревателя по площади поперечного сечения предпочтительно в 2-4 раза.